有机滤光剂在污水处理厂的分布和去除

潘 婷，麻彬妮， 陆光华

(河海大学环境学院，南京 210098)

·治理技术·

有机滤光剂在污水处理厂的分布和去除

潘 婷，麻彬妮， 陆光华

(河海大学环境学院，南京 210098)

有机滤光剂(Organic UV Filters OUVFs)作为一种新型污染物，由于其在环境水体中微量浓度即可对生物产生雌激素效应，因此引起人们的广泛关注。根据目前国内外已有的研究结果，综述了有机滤光剂在世界各国污水处理厂中浓度水平和分布特征，对比了不同污水处理工艺对有机滤光剂的去除效率。在此基础上，提出了本领域未来研究亟待解决的问题。

有机滤光剂; 污水处理厂;分布;去除

有机滤光剂是指具有羰基共轭或杂环的芳香族有机化学品，具有强烈地选择性吸收紫外线的性能，一般使用于化妆品以及护肤品中，用来减少紫外线对皮肤的伤害[1]，但如今家居产品、塑料、粘合剂和橡胶等产品中也添加有机滤光剂[2-3]。常用的有机滤光剂包括对氨基苯甲酸及其酯类、二苯甲酰甲烷类、二苯甲酮类、樟脑衍生物类、苯并三唑类、水杨酸类及三嗪类等几大类型[4]。

辛醇/水分配系数(Kow)是某一化学物质在辛醇和水两相中的浓度比，其对数(logKow)值较高(>5)意味着该物质亲脂，较低(<5)则代表物质相对更加亲水。而大多数有机滤光剂的logKow较高，所以易于在沉积物中累积[5]。很多有机滤光剂类化合物已被证明具有雌激素效应，对鱼类及某些哺乳动物具有内分泌干扰效应[4, 6]。

污水处理厂的处理工艺几乎都是针对常规污染物的，不能有效去除有机滤光剂，使其随污水、污泥排放到环境中。因此，污水处理厂尾水和剩余污泥成为有机滤光剂的主要来源之一[7]。目前污水中有机滤光剂处理技术研发和去除机制研究已经成为水处理领域关注的重点。

1 城市污水处理厂有机滤光剂的来源和浓度分布

城市污水是排入下水管道系统的各种生活污水、工业废水和城市降雨径流的混合水。其中淋浴、衣物洗涤、娱乐活动等产生的生活污水中是污水厂有机滤光剂的主要来源。

1.1 污水中有机滤光剂浓度

污水处理厂尾水是环境地表水中有机滤光剂是主要来源之一。近年来，世界各国都对不同污水处理厂中有机滤光剂的种类、浓度水平等进行了广泛研究。研究发现，污水处理厂中有机滤光剂的分布特征与其在不同国家和地区的情况存在密切关系。比如，Kameda等在日本4个污水处理厂尾水中均未检测到4-甲基苄亚基樟脑(4-MBC)，其原因为日本化妆品中不允许使用4-MBC，而在瑞士污水处理厂检测到4-MBC浓度最高为6 500 ng/L[8-9]。西班牙、葡萄牙及挪威尾水中有机滤光剂浓度都不高，可能是由于欧洲地区污水处理厂排放标准较严格。表1对比了不同国家不同污水处理厂进出水中有机滤光剂浓度。

相对于其他有机滤光剂，苯酮类衍生物的logKow偏低，所以在各国污水处理厂污水中苯酮类最常被检出。其中二苯酮-4(BP-4)因其logKow(0.89)最低，在水中溶解度较高，所以检出浓度最高，进水最高浓度为1 548 ng/L，尾水最高浓度为1 420 ng/L[3, 7]。而肉桂酸类衍生物中甲氧基肉桂酸乙基己脂(EHMC)的logKow(5.80)较大，但是在污水中检出浓度却不低，进水最高浓度为19 000 ng/L，其原因为EHMC吸收紫外线波长较宽且安全性较高，商家便在含防晒功能的护肤品中大量添加该物质。检测有机滤光剂的季节不同导致了进出水浓度的波动。夏天大量使用各种防晒产品，频繁的水上娱乐活动及淋浴等都增加了生活污水中的有机滤光剂浓度，这也是污水处理厂其浓度比其他季节高的原因。比如，Negreira等研究发现夏天BP-3和BP-1进水平均浓度分别为462 ng/L和245 ng/L，冬天进水平均浓度分别为216 ng/L和161 ng/L[10]。

表1 各国污水处理厂污水中有机滤光剂检出浓度Tab.1 Detecting concentrations of Organic UV Filters in wastewater of WWTPs in different countries

续表1

种类物质浓度(ng/L)进水尾气处理工艺地区樟脑类4-甲基苄亚基樟脑(4-MBC)

注：

1.2 污泥中的有机滤光剂浓度

有机滤光剂因其特殊的结构特征，具有一定的疏水性，污水中的有机滤光剂可以通过吸附作用残留在污泥中。当污泥用于农田施肥或者被垃圾填埋时，其浸出液进入土壤，进而威胁地表水和地下水系统的安全。不同国家污水厂不同阶段污泥中有机滤光剂的浓度如表2所示。

在污泥中OC因具有较高的logKow(6.90)，所以在可检测到的有机滤光剂中浓度远远高于其他有机滤光剂的浓度，其浓度最高为41 610 ng/g-dw，大量吸附于污泥中，导致其在处理后污泥中具有较高浓度[15]。而BP-3的logKow(3.79)较小，所以在污泥中检出的浓度较低。为减少其对环境的污染，需要对污泥进行后续处理。和污水一样，污泥中有机滤光剂浓度也有季节变化，夏天浓度高于冬天[5]。

表2 各国污水处理厂污泥中有机滤光剂检出浓度Tab.2 Detecting concentrations of organic UV filters in the sludge of WWTPs in different countries (ng/g-dw)

2 污水处理厂不同工艺的去除效率

2.1 一级处理

在污水处理厂中，一级处理主要采用物理处理法，如过滤、沉降和絮凝沉淀等。

过滤是一级处理的一种方法。仅仅通过一个直径大于6 mm，水力停留时间低于1小时的格栅是对有机滤光剂的去除效率不高[11, 22]。格栅对除了OD-PABA以外的有机滤光剂去除效率不高，去除率均小于70%。

絮凝沉淀也是一种一级处理方法。如作为混凝剂的三氯化铁 (Ⅲ)可以中和悬浮颗粒和胶体的表面电荷并聚合成大分子絮体沉降，而吸附在悬浮颗粒上的有机滤光剂就随之被去除。对于logKow>4的有机滤光剂(如BMDM、HMS、4-MBC、OD-PABA和EHMC)，其去除效率可达到30%～75%[11-12, 22]。Carballa等研究发现絮凝沉淀对一些logKow～6的微小有机物质，因其强疏水性，去除效率甚至超过70%[23-24]。而在香港污水处理厂研究结果与该结果相似，絮凝沉淀对于logKow小的有机滤光剂去除效率不高，如对BP-1(logKow为3.17)，BP-4的去除率低于30%[11]。

2.2 二级处理

二级处理主要采用生物处理方法等去除溶解性污染物，如活性污泥法和生物膜法等。

有机滤光剂在二级处理过程中一部分吸附于污泥上，还有一部分被微生物降解，但是吸附和降解的比例与其特性有关[25]。如Kupper等在污水处理厂根据质量守恒发现50%以上的OC吸附在污泥上，45%～90%的4-MBC和OC发生显著的降解[19]。二级处理工艺大多是通过生物降解去除污水中有机滤光剂的，生物降解是污水处理厂去除有机滤光剂的重要机制[26]。生物降解的速率和程度除与自身性质有关，还与二级处理工艺反应器的水力停留时间(HRT)，污泥龄(SRT)和微生物种类等有关。

活性污泥法包括传统活性污泥法、缺氧/好氧工艺法(A/O工艺)、序批式活性污泥法(SBR工艺)和氧化沟等。Liu等发现在传统活性污泥法下(HRT: 18 h)，4-MBC和BP-3的生物降解率分别约为77%和90%[18]。Gago-Ferrero等在同样采用传统活性污泥法的两家污水处理厂研究发现， 在HRT为11h的污水处理厂中，BP-1和BP-3的降解率分别为80%和87%， 而在HRT为 30 h, SRT为16天的污水处理厂中 BP-1和BP-3的降解率分别为97%和99%[3, 7]。生物降解率的提高可能是因为第二家污水处理厂具有较长的水力停留时间。Tsui等发现采用A/O工艺(HRT: 19 h, SRT: 15天)的污水处理厂对BP-1、BP-3、HMS和EHS的去除效果较好，生物降解率分别为70%、83%、99%和83%，但是该工艺对BMDM、IMC和OD-PABA的去除效率不高[11]。刘有胜等对昆明4家污水处理厂中有机滤光剂检测发现，氧化沟工艺对HMS和BP-3的去除率约为60%和40%，而EHMC、4-MBC和OC的去除率约为80%，A2/O工艺对HMS、EHMC、4-MBC和OC的去除率约为70%，BP-3的去除率约为40%[27]。

对于工艺各部分降解效果，通过采用在水中接种活性污泥和厌氧消化污泥方法，研究BP-3的去除情况发现在好氧条件下的半衰期远远高于厌氧条件下，即活性污泥法中厌氧消化的去除效果较好[28]。根据实验室模拟实验发现，在好氧条件下活性污泥法中BP-3先经过5天左右的降解准备时间(诱导特定的代谢酶或给予可降解BP-3的微生物足够的增长时间)，从生物降解率10%开始，到第14天超过60%，且在第28天达到84%[29]。

生物膜法包括生物滤池、生物转盘及接触氧化等。生物滤池可以去除苯甲酮类滤光剂，但是去除效率差异很大，BP-1的去除率约90%，BP-3去除率约70%～95%，BP-4去除率小于15%[30]。与其他有机滤光剂相比，BP-4的溶解度和极性相对较大，滤料优先吸附其他有机滤光剂，使其与生物膜上的微生物先接触并降解。微生物种群和数量的减少，可能是导致BP-4去除率较低的原因。

膜生物反应器 (MBR)处理技术也被用来去除污水中的有机滤光剂，它是膜分离技术与生物处理法的高效结合。该反应器生化池内污泥龄较长，活性污泥中含有的微生物更多，提高了有机滤光剂去除率，如对BP-3的去除率大于96%，OC去除率为67%～96%[31]。

总而言之，有机滤光剂在二级处理中有较好的去除效果。一般情况下，HRT时间越长，污水与污泥中的生物体接触时间越长，去除效率越高。SRT的增加，有利于生长速率较慢的微生物(如硝化细菌)繁殖，促进生物系统中微生物种群的多样性，这有利于污水中有机滤光剂的去除[25]。

2.3 三级处理

三级处理是采用化学法、物理化学法去除某些特定污染物的一种“深度处理”方法，如消毒、高级氧化法和反渗透等。

2.3.1 消毒

常见的消毒方法有加氯消毒、臭氧消毒和紫外线消毒等。

加氯消毒是通过亲电取代反应来去除有机滤光剂。BMDM与氯气的反应符合准一级反应动力学，当所加氯气浓度为有机滤光剂浓度10倍时，BMDM的降解半衰期为t=119min[32]。在半衰期内随着氯化作用时间增加，去除效率也变高。BMDM经13min的氯化作用后去除效率小于30%，而经30min的氯化作用后去除效率大于99%[11]。

臭氧消毒部分可以结合高级氧化技术。高级氧化技术是利用活性极强的羟基自由基(如·OH)氧化水中的有机污染物。·OH能与水中的许多高分子有机物发生反应，同时·OH引发传递链反应，将大分子难降解有机物氧化成利于后续生物降解的小分子物质，甚至直接将某些有机物降解为CO2和H2O[33]。臭氧具有较强的氧化性，但是在水中不稳定，与水中底物会发生反应生成·OH，·OH是水中最强的氧化剂。但由于投加量不足，且污水中还有许多其他有机物，竞争性争夺臭氧，导致在污水处理厂中臭氧对有机滤光剂的去除效果较差，其对BP-3、4-MBC、EHMC和OC的去除率分别只有20%、25%、28%和17%[12]。

有机滤光剂吸收特定波长紫外线光解，即紫外消毒时会发生光解，光解途径为吸收光子后生成激发态物质或光敏化溶解氧生成活性氧物种发生自敏化，从而污水中的有机滤光剂浓度降低。研究发现在拥有紫外消毒(波长254 nm)的污水处理厂，4-MBC具有很好的去除效果，去除率大于90%，其原因为4-MBC具有共轭双键在光照下易发生异构反应，对HMS的去除率稍低为71%。但是对BP-1、BP-3、BP-4的去除效率均小于30%，而对EHMC雨季去除率小于30%，旱季去除率小于60%[11, 22]。BP-1、BP-3和BP-4在水中的具有较强的光稳定性是导致它们的去除率低的原因[34]。BMDM在污水中会发生异构化、脱氢和氧化反应，最后生成取代苯甲酸、苯偶酰基和联苯甲酰衍生物，但由于其他有机滤光剂对它产生光保护，导致它的去除率小于30%[11]。虽然IMC、OD-PABA和BMDM经14h的光照后，光解产物对海藻繁殖的毒性比母体化合物小，但我们仍需要注意光解副产物带来的毒性影响[35～37]。

2.3.2 反渗透

反渗透法去除污水中有机滤光剂主要是通过膜孔的筛分效应，分子量大的物质容易被膜截留下来。而BMDM、OD-PABA、HMS、EHMC、BP-1、BP-3和BP-4的的分子量较大为100-300，所以反渗透对这些有机滤光剂的去除效果很好，去除率均大于99%[11]。连续微滤处理系统可以作为反渗透膜系统的预处理，微滤/反渗透联用可以减少水中消毒副产物以及去除一定程度的有机滤光剂[38]。出水直接可以满足多用途回用的需求，且这种物理处理方法不会产生副产物[39]。

到目前为止，反渗透是有机滤光剂的去除效果最好的方法，但是反渗透是在高能消耗下操作的，大规模的反渗透费用以及它的运行条件技术要求较高，不利于大规模使用[40]。

2.4 污泥中有机滤光剂的去除

对目前普遍采用的污水二级处理工艺——活性污泥法(包括其各种变形工艺)而言，进厂污水中的部分污染物是通过转化为污泥去除的[41]，所以对污泥中有机滤光剂也有必要去除。

各级处理工艺后的污水经过澄清后剩余的污泥，需进行浓缩、脱水、消化、堆肥和干化等处理[42]。极大多数污泥可以使用机械或热力的方法脱水处理，但是脱水剂增稠剂只是降低了污泥的含水率，没有降低污泥中有机滤光剂的浓度。不同阶段的污泥中检测有机滤光剂的浓度有较大差异。污泥龄为7天的消化污泥中有机滤光剂的浓度远远高于初沉污泥，如消化污泥中4-MBC的浓度为2 020 ng/g，OC浓度为1 838 ng/g，初沉污泥中则分别为1 031 ng/g，561 ng/g[18]。这表明，4-MBC和OC在厌氧消化工艺中降解的少。在采用了增稠剂、消毒、厌氧消化和储泥池的污水处理厂中，发现污泥中EHMC降解多，去除率大于90%，而4-MBC和OC等都因为很强的亲脂性，堆积到储泥池中成为稳定污泥[19]。白腐菌通过其分泌的胞外过氧化物酶系统降解木质素，它能够有效地降解有机滤光剂，对污泥中的4-MBC、BP-3、OC和EHMC的去除率均为87%～100%[16]。生物泥浆反应器可以利用其中的变色栓菌降解有机滤光剂，污泥直接从厌氧消化后的出水中进入生物泥浆反应器。生物泥浆反应器对有机滤光剂BP-3、4-MBC、OC、OD-PABA、EHMC和BP-1的去除率分别为22%、61%、58%、70%、79%和100%[43]。

我国处理后的污泥主要的处置方法是农业利用，其次是土地填埋，大约45%的污水污泥处理后用做肥料，30%用于土地填埋，15%未处理，10%的用于其他处置[44]。这些污泥中的成分包括有机滤光剂都被释放到环境中，但这些成分在泥土中几乎没有减少，所以就需要继续监测变化。为了更好地评价有机滤光剂对环境带来的潜在危害，应该进一步对它们在泥土中的行为以及被植物吸收和富集的行为进行研究。

3 展 望

有机滤光剂作为一种新型污染物，进入水环境可对水生态系统健康构成潜在威胁。污水处理厂是有效去除有机滤光剂、减少尾水输入的关键环节。虽然在改进污水处理工艺以及提高有机滤光剂处理效率方面已有很多研究成果，但是在下面几个方面还需加强：

(1)现有的研究重点是有机滤光剂在各污水处理工艺单元存在水平及各工艺对有机滤光剂的去除效率，而没有针对有机滤光剂在污水-污泥系统中的具体去除机理及影响条件，缺乏相关去除机理的模型，不能对污水处理系统中有机滤光剂的迁移转化进行判断。

(2)在对有机滤光剂的检测中大部分仅限于有机滤光剂母体，对有机滤光剂降解产物方面的数据不多。有必要在研究有机滤光剂母体化合物的基础上，探明有机滤光剂的降解产物的理化性质和生态毒性。

(3)剩余污泥减量化技术可能会将吸附的有机滤光剂重新释放到水体中，由此导致生态安全性问题，尚需进一步研究。

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Distribution and Removal of Organic UV Filters in Wastewater Treatment Plant

PAN Ting，MA Bin-ni，LU Guang-hua

(CollegeofEnvironment,HohaiUniversity,Nanjing210098,China)

Organic UV Filters (OUVFs), as a kind of emerging contaminant, has raised worldwide concern due to their potential estrogenic effect on animals even at trace level in the aquatic environment. Based on the current studies, this paper reviewed the concentrations and distribution of main OUVFs in wastewater treatment plants (WWTPs) of different countries in the world. Their removal efficiencies by different treatment processes in WWTPs are also compared. Finally, major issues concerning in this field were proposed in future research.

Organic UV filters; wastewater treatment plant; occurrence; removal

2016-09-14

国家自然科学基金重点项目(51438006)。

潘 婷(1994-)，女，江苏泰州人，河海大学环境科学与工程专业，2015级在读硕士研究生，研究方向为环境化学。

陆光华，ghlu@hhu.edu.cn。

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1001-3644(2017)01-0105-08