深圳湾及邻近水域溶解有机磷的分布和来源及其生物利用率

张军晓， 李绪录， 许春玲， 林 梵， 史华明

国家海洋局南海调查技术中心， 广东 广州 510300

深圳湾及邻近水域溶解有机磷的分布和来源及其生物利用率

张军晓， 李绪录*， 许春玲， 林 梵， 史华明

国家海洋局南海调查技术中心， 广东 广州 510300

为了解深圳湾的生态环境质量状况， 利用2000—2014年逐月的水质监测资料， 分析了深圳湾及珠江口东南沿岸水体中DOP(溶解有机磷)的时空分布特征，并结合盐度、ρ(BOD5)、ρ(POM)(POM为颗粒有机物)实测数据，应用二元混合质量平衡模式和简单回归分析法，定量确定了DOP的来源和生物利用率.结果表明，研究期间深圳湾水体中ρ(DOP)为(0.073±0.077)mgL，总体上丰水期(4—9月)低于枯水期(10月—翌年3月)，2000—2004年呈上升趋势，而2005—2014年呈下降趋势；珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)为(0.022±0.013)mgL，夏季(7月)和冬季(1月)较高，春季(4月)和秋季(10月)较低，其年际变动略呈下降趋势.深圳湾和珠江口东南沿岸水体中DOP均呈现为保守，具有同源性.二元混合质量平衡模式估算结果表明，深圳湾DOP主要来自陆源，而珠江口东南沿岸DOP主要来自海源.依据实测数据和回归分析结果估算，深圳湾和珠江口东南沿岸水体中DOP生物利用率分别约为14.5%和15.5%，与珠江口下段高盐水体中的实测溶解有机碳生物利用率相近.研究显示，周边人为向海排放对深圳湾生态环境质量的影响较为严重.

DOP； 时空分布； 来源； 生物利用率； 沿岸水； 深圳湾； 珠江口

虽然DIP(溶解无机磷)被认为是生物最优先可利用的磷源，但研究[1]显示，浮游植物有能力利用DOP(溶解有机磷)来实现它们(至少是部分)对磷的需求.DOP由各种各样的化合物组成，其中除了极小部分核酸和磷脂(<1%)[2- 3]外，大部分为具有生物化学特征的含磷酸酯键(C—O—P)的磷酸酯(约75%)，其余为几乎完全不存在于浮游生物中的含膦酸键(C—P)的膦酸酯[4].磷酸酯易被细菌和浮游植物通过碱性磷酸酶水解[5].由于新陈代谢的需要，异养菌将DOP水解并转化为DIP；当DIP不满足需求时，消耗溶液中DIP的海洋浮游植物和自养菌也通过碱性磷酸酶水解DOP[6- 7].海洋生物的生长繁殖直接分泌和或排泄释放DOP[6，8]，病毒及死亡细胞自溶也会释放DOP[9].

近几十年来，因为绝大多数监测任务中只检测DIP而没有检测TDP(总溶解磷)，所以有关DOP在具体海洋环境中长时间尺度(季节、年际)动态的研究报道较为鲜见.EPD(中国香港特区政府环境保护署)有一个长期监测项目，自1986年起每月或每2个月对香港周围水域中的生态与环境参数监测一次.该研究选取EPD已实施的监测项目中2000—2014年每月一次的水质监测资料，依据ρ(DIP)和ρ(TDP)实测系列数据导出的ρ(DOP)，分析深圳湾及邻近水域中ρ(DOP)的时空分布，并结合海水盐度、ρ(BOD5)(BOD5为5d生物化学需氧量)和ρ(POM)(POM为颗粒有机物)的实测数据，应用二元混合质量平衡模式和简单回归分析法定量确定DOP的来源和生物利用率，以期为相关管理部门建立深圳湾生态环境质量改善措施提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 研究区与监测站位

深圳湾是珠江口伶仃洋东侧中部一个由西向东偏北嵌入陆地约17.5 km的半封闭型浅水海湾，隶属于中国香港特别行政区(以下简称香港)和深圳市[10]；周边陆地为丘陵低山，沿岸有深圳河、大沙河及元朗河等注入，岸线长约60 km，水域面积约为90.8 km2；湾的东部(湾顶即深圳河口)较浅、西部(湾口)较深，深度一般小于5 m，平均深度为2.9 m[11].低潮时在深圳河口附近露出一片巨大的潮滩.深圳河口两边有由东向西伸展的红树林分布，北岸有长约11 km、宽20～200 m连续不断的深圳福田红树林候鸟自然保护区，南岸有香港米埔拉姆萨尔公约湿地.集水区内发达的经济和密集的人口产生大量工农业、第三产业和生活废水通过小河流和地面径流排放入海，深圳湾接受了大量的陆源物质输入，污染和富营养化状况较为严重[12- 13].

在EPD综合调查项目中选用11个代表不同地理区域的监测站位，其中4个(D1～D4站位)代表深圳湾海区，7个(D5、N1～N3、N5～N6和N8站位)代表珠江口东南沿岸海区[10].水质监测站位位置见图1.

图1 深圳湾及珠江口东南沿岸中水质监测站位Fig.1 Monitoring sites for water quality in the Shenzhen Bay and the coastal southeastern Pearl River Estuary

1.2 样品采集与要素测量

现场参数(包括温度、盐度、溶解氧和pH)采用Seacat19+CTD(温盐深剖面仪)进行测定，并用连接在CTD上由计算机控制的多瓶式采样器采集海水样品.收集表层、中层和底层测量数据.表层指海表面下1 m的位置；中层指水深一半的位置；底层指距海底1 m的位置.水深<4 m时，只收集表层；水深为4～6 m时，仅收集表层和底层；水深>6 m时，收集表层、中层和底层.ρ(DIP)和ρ(TDP)由流动注射分析法[14- 15]测定，ρ(DOP)=ρ(TDP)-ρ(DIP)；ρ(BOD5)由培养法[16]测定，ρ(POM)由重量法[17]测定.盐度的报告限为0.1，ρ(DIP)、ρ(TDP)、ρ(BOD5)和ρ(POM)的报告限分别为0.002、0.02、0.1和0.5 mgL.

1.3 数据处理

根据研究期间所有的实测数据，选取分别代表冬季、春季、夏季和秋季的1月、4月、7月和10月各监测站位水体中ρ(DOP)逐月的平均值来分析其水平分布的季节性变化特征；根据所有监测站位表层、中层和底层水中ρ(DOP)逐月的平均值来分析其年度变化；根据ρ(DOP)各航次的平均值(下称航次均值)来分析其年际变化.另外，鉴于测量可能出现偶然误差，在进行回归分析时，设置了一个滤波器滤掉个别被认为是“偶然误差”的离散数点，被滤掉的数点控制在总数点的1%之内[18].

2 结果与讨论

2.1ρ(DOP)的时空分布

研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)分别为(0.073±0.077)和(0.022±0.013)mgL.不同季节研究区水体中ρ(DOP)的水平分布如图2所示.由图2可见，深圳湾水体中ρ(DOP)比珠江口东南沿岸高得多.各季节ρ(DOP)的水平分布趋势基本一致：在深圳湾均从深圳河口向湾外逐步递减，而在珠江口东南沿岸均为北部略高于南部.深圳湾水体中ρ(DOP)夏季和冬季较高(变化范围分别为0.032～0.151和0.036～0.269 mgL，平均值分别为0.085和0.136 mgL)，春季和秋季较低(变化范围分别为0.026～0.108和0.029～0.111 mgL，平均值分别为0.059和0.061 mgL).珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)也是夏季和冬季较高(变化范围分别为0.023～0.029和0.026～0.029 mgL，平均值分别为0.026和0.027 mgL)，春季和秋季较低(变化范围分别为0.023～0.027和0.023～0.027 mgL，平均值分别为0.024和0.025 mgL).

注： 图中等值线数值为ρ(DOP)(mgL).图2 2000—2014年不同季节研究区水体中ρ(DOP)平均值的水平分布Fig.2 Horizontal distribution of average DOP concentration in the waters studied from 2000 to 2014

由图3(a)可见，深圳湾水体中ρ(DOP)呈半年周期性变动，表层峰值出现在1月和6月，表层谷值出现在5月和10月；底层峰值出现在2月和8月，底层谷值出现在4月和11月；总体上丰水期(4—9月)低于枯水期(10月—翌年3月).珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)的年变幅明显小于深圳湾，也具有半年周期性变动〔见图3(b)〕，8月和2月出现峰值，5月和12月出现谷值.深圳湾水体中ρ(DOP)的年际变化波动较大〔见图4(a)〕，2000—2004年呈上升趋势，从0.073 mgL升至0.098 mgL，2005—2014年则呈下降趋势，从0.094 mgL降至0.041 mgL.珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)的年际变化波动较小，总体略呈下降趋势〔见图4(b)〕，从0.025 mgL降至0.020 mgL.

图3 2000—2014年不同月份研究区水体中ρ(DOP)平均值的变化情况Fig.3 Intra-annual variability of DOP concentration in the waters studied from 2000 to 2014

图4 2000—2014年研究区水体中ρ(DOP)的年际变化Fig.4 Inter-annual variability of DOP concentration in the waters studied from 2000 to 2014

综上，深圳湾水体中ρ(DOP)明显高于珠江口东南沿岸，这与ρ(TDP)[19]和ρ(DIP)[20]的分布模式一致，主要是由于香港和深圳两市的人为向海排放及深圳湾的特殊自然环境所致，也表明深圳湾的生态环境质量受到人为向海排放的影响相当严重.深圳湾是一个半封闭型海湾，具有较弱的水交换和较差的水动力条件，排放物向外扩散较难，其水体中营养盐质量浓度终年较高[10，18- 20]，属于典型的富营养化海域[13].尽管研究区的水文环境要素(如温度和盐度)呈明显的年周期性变动，但ρ(DOP)呈较为明显的半年周期性变动.这说明ρ(DOP)的时空分布不但受到水动力因素的影响，而且还受到其他因素的制约.深圳湾水体中ρ(DOP)的分布变化主要取决于集水区内有机磷的人为向海排放.干、湿季城市的废水排放量差别不大，但由于雨水的冲稀作用，导致丰水期深圳湾的ρ(DOP)低于枯水期.珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)的分布变化受到珠江径流、浮游生物现场生长繁殖和南海北部季风的共同影响.夏季是华南地区的主汛期，集水区强大的径流给珠江口带来了大量的有机物，是导致夏季ρ(DOP)较高的主要因素.春季和秋季海洋浮游生物的生长繁殖旺盛，也可能造成DOP的净消耗.夏半年(4—9月)南海北部盛行的西南季风驱动陆架底层水沿底部不断侵入珠江口，对ρ(DOP)的分布变化也有一定的影响.深圳湾水体中ρ(DOP)在2000—2004年呈上升趋势，而在2005—2014年则呈下降趋势，表明近10年来，随着政府部门投入环境保护设施(如污水处理厂等)的增加，集水区内有机磷的人为向海排放已得到一定的遏制.研究期间珠江口东南部沿岸水体中ρ(DOP)的年际变动略呈下降趋势，而同时期的ρ(DON)(DON为溶解有机氮)则略呈上升趋势，表明珠江口集水区内有机氮的人为向海排放量不断增加，而有机磷的人为向海排放量逐渐减少.金杰等[21]的研究也表明，近几十年来中国近海氮输入量不断增加，而磷输入量不断减少，磷限制趋势日益严重.

2.2 ρ(DOP)与盐度的关系及其来源

尽管海水中DOP一般被认为是一个非保守变量，多种环境因素都影响着ρ(DON)的分布变化，然而，回归分析表明，2000—2014年深圳湾和珠江口东南部沿岸各站位盐度与ρ(DOP)平均值间呈显著线性负相关(见图5)，表明它们之间关系密切.因为盐度是一个保守变量，所以可依据珠江口邻近南海北部沿岸水体中多年监测的ρ(DOP)和盐度(分别约为0.016 mgL和32.00)及各站位的ρ(DOP)和盐度，用二元混合质量平衡模式[22- 23]定量估算出各站位的w(DOPMar)(DOPMar为海源DOP)和w(DOPTer)(DOPTer为陆源DOP)，结果如表1所示.由表1可见，珠江口东南沿岸水体中w(DOPTer)变化范围为35.7%～53.2%，平均值为43.6%，而深圳湾水体中w(DOPTer)的变化范围为63.0%～94.3%，平均值为81.4%.

图5 2000—2014年研究区各站位盐度与ρ(DOP)平均值之间的关系Fig.5 Diagram of correlation between salinity and DOP concentration averaged at various sites in the waters studied from 2000 to 2014

站位w∕%DOPMarDOPTerD15．794．3D29．190．9D323．276．8D436．563．5D546．853．2N164．335．7N263．236．8N361．238．8N552．347．7N652．747．3N854．745．3

ρ(DOP)与盐度之间呈显著负相关表明，研究区的水动力条件对ρ(DOP)分布变化的影响起决定性作用，而且DOP呈现为保守，具有同源性.研究区中TDP[19]、DIP[20]和POM[24]也呈现为保守.珠江口盐度为5～20的混合区中DOC(溶解有机碳)也呈现为保守[25].HE等[26]的研究也表明，在珠江口下段高盐水体中ρ(DOC)与盐度成线性分布.深圳湾水体中w(DOPTer)(约81.4%)明显高于w(DOPMar)(约18.6%)，显示DOP主要来自陆源排放；而珠江口东南沿岸水体中w(DOPTer)(约43.6%)明显低于w(DOPMar)(约56.4%)，显示DOP以海洋自生来源为主.珠江口东南沿岸水体中DONDOP(原子比)为16.2，与Redfield比率[27]几乎相等，也证明有机物以海洋自生来源为主.深圳湾水体中DONDOP为13.7，与Redfield比率[27]存在一定的差别，也证明有机物成分受到陆源人为向海排放较大的影响.

为伶仃洋提供陆源淡水输入的珠江四大口门是虎门、蕉门、洪奇门和横门，口门处的盐度和ρ(DOP)分别约为3.75 mgL[26]和0.038 mgL[28]，而珠江口邻近外海处的多年盐度和ρ(DOP)平均值分别为32.00 和0.016 mgL.两处盐度-ρ(DOP)数点的连线可作为外海水入侵珠江口时ρ(DOP)的理论稀释线.图5示出2000—2014年研究区中各站位盐度与ρ(DOP)平均值之间的关系数点与这一理论稀释线的关系.由图5可见，ρ(DOP)随盐度的升高而降低，显示了外海水入侵稀释作用的影响.深圳湾的盐度-ρ(DOP)数点明显正偏离理论稀释线，显示周边人为向海排放是影响湾内ρ(DOP)分布变化的关键因素.珠江口的所有盐度-ρ(DOP)数点都略正偏离理论稀释线，表明来自外部新补充的DOP与病毒及死亡细胞自溶所产生的DOP之和多于海洋生物生长繁殖活动净消耗的DOP.

2.3 DOP与BOD5的关系及其生物利用率

BOD5是代表水体中5 d内可被微生物降解的有机物丰度的一个指标，可视同为不稳定有机物被降解时对氧的消耗量[22].不稳定有机物包括不稳定POM和LDOM〔不稳定溶解有机物，如LDOP(不稳定溶解有机磷)等〕.因此，通过分析ρ(DOP)与ρ(BOD5)及ρ(POM)与ρ(BOD5)的关系，可定量确定w(LDOP)或DOP的生物利用率.由图6可见，ρ(DOP)与ρ(BOD5)显著正相关，线性相关系数(R2)为0.546，回归线斜率为0.027 4 gg，说明DOP被微生物降解的速率与ρ(DOP)成正比.利用类似的方法也可得到ρ(POM)与ρ(BOD5)之间的回归线斜率.那么，依据回归线斜率结合Redfield比率[27]以及各测站位的ρ(BOD5)、ρ(POM)和ρ(DOP)实测数据，可定量估算出DOP生物利用率，结果见表2.从表2可见，深圳湾和珠江口东南沿岸水体中DOP生物利用率差别不大，分别约为14.5%和15.5%.

图6 2000—2014年研究区水体中ρ(BOD5)与ρ(DOP)之间的回归分析结果Fig.6 Regression of BOD5 with DOP concentration in the waters studied from 2000 to 2014

估算出的DOP生物利用率(约15.1%)比由Redfield比率[27]及ρ(BOD5)、ρ(POM)和ρ(DOP)实测数据换算的TOP(总有机磷)生物利用率(约13.5%)略高，表明研究区水体中DOP比POP(颗粒有机磷)更易被微生物降解，这可能是大部分POP来自陆源所致.另一方面，DOP生物利用率与TOP生物利用率的差别不大，仅约为1.6%，说明这样估算的DOP生物利用率具有较高的可靠性.估算出的研究区水体中DOP生物利用率与DON生物利用率[29]和HE等[26]在珠江口下段高盐水体中的实测DOC生物利用率(约16%)相近，也与北太平洋亚热带涡透光层中的DOP生物利用率(7%～25%)[1]相一致，而高于北爱尔兰内伊湖水体中的DOP生物利用率(5%～14%)[30]，但低于波罗的海中部上层水中的DOP生物利用率(23.8%～60.4%)[31，32].

表2 2000—2014年研究区各监测站位DOP生物利用率平均值

3 结论

a) 研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)分别为(0.073±0.077)和(0.022±0.013) mgL.深圳湾水体中ρ(DOP)的分布主要受到周边人为向海排放的制约，年变化特征为丰水期较低而枯水期较高.珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)的时空分布受多种环境因素的影响，年变化特征为夏季和冬季略高于春季和秋季.

b) 深圳湾水体中ρ(DOP)在2000—2004年呈上升趋势，而在2005—2014年呈下降趋势，表明近10年来深圳湾集水区内有机磷的人为向海排放已得到一定的遏制.珠江口东南沿岸水体中ρ(DOP)在2000—2014年略呈下降趋势，表明十几年来珠江口集水区内有机磷的人为向海排放量逐渐减少.

c) 研究期间深圳湾和珠江口东南沿岸各站位盐度与ρ(DOP)平均值之间均存在着显著的线性负相关，DOP呈现为保守，具有同源性.由二元混合质量平衡模式估算的深圳湾和珠江口东南沿岸水体中w(DOPTer)分别约为81%和44%，表明深圳湾DOP主要来自陆源，而珠江口东南沿岸DOP以海洋自生来源为主.

d) 2000—2014年研究区水体中ρ(BOD5)与ρ(DOP)之间呈现显著正相关，表明DOP被微生物降解的速率与ρ(DOP)成正比.依据ρ(BOD5)、ρ(POM)和ρ(DOP)实测数据和回归分析结果推算的深圳湾和珠江口东南沿岸水体中DOP生物利用率平均值分别为14.5%和15.5%，与珠江口下段高盐水体中的实测DOC生物利用率相近.

致谢： 感谢香港特别行政区环境保护署提供并允许使用相关数据.

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Distributions， Sources and Bioavailability of Dissolved Organic Phosphorus in Shenzhen Bay and Adjacent Coastal Waters

ZHANG Junxiao， LI Xulu*， XU Chunling， LIN Fan， SHI Huaming

South China Sea Marine Survey and Technology Center， State Oceanic Administration， Guangzhou 510300， China

To uderstand the quality condition of the ecological environment in Shenzhen Bay， monthly data from 2000 to 2014 were used to analyze and study temporal and spatial distributions of dissolved organic phosphorus (DOP) in Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary. The sources and bioavailability of the DOP were investigated by a two-component mixing mass balance model and a simple regression analysis method in combination with salinity， 5-d biochemical oxygen demand and particulate organic matter measurements. The results showed that the DOP concentration was (0.073±0.077) mgL， with an increase from 2000 to 2004 and a decrease from 2005 to 2014. It was higher in the dry season than the wet in the bay， and was slightly higher in the summer and winter than the spring and autumn in the estuary. The DOP appeared conservative， and was from simultaneous sources in both the bay and estuary. The DOP terrestrial fraction， estimated by the two-component mixing mass balance model， was about 81% in the bay and 44% in the estuary， suggesting that the DOP was mainly from the terrestrial sources in the bay but from the marine sources in the estuary. On the basis of the measurements and regression results， the DOP bioavailability was found to be about 14.5% in the bay and 15.5% in the estuary， nearly eaqual to the dissolved organic carbon bioavailability observed in the lower Pearl River Estuary. Phosphorus bioavailability impacts community composition， species distribution and productivity of plankton in the global open oceans and coastal waters. The impact of the seaward discharges from the cities of Hong Kong and Shenzhen on the ecological environment quality in the Shenzhen Bay was heavy.

dissolved organic phosphorus； temporal and spatial distributions； sources； bioavailability； coastal waters； Shenzhen Bay； Pearl River Estuary

2016- 03- 13

2016- 10- 19

国家海洋局南海分局海洋科学技术局长基金(1523，1524)；国家973项目课题(2013CB956101)

张军晓(1982-)，男，工程师，硕士，主要从事海洋环境研究，zjxlion008@163.com.

*责任作者，李绪录(1960-)，男，高级工程师，主要从事海洋化学研究，benlixulu@sohu.com

X524

1001- 6929(2017)02- 0232- 08

A

10.13198j.issn.1001- 6929.2017.01.33

张军晓，李绪录，许春玲，等.深圳湾及邻近水域溶解有机磷的分布和来源及其生物利用率[J].环境科学研究，2017，30(2)：232- 239.

ZHANG Junxiao，LI Xulu，XU Chunling，etal.Distributions，sources and bioavailability of dissolved organic phosphorus in Shenzhen Bay and adjacent coastal waters[J].Research of Environmental Sciences，2017，30(2)：232- 239.