热脱附尾气处理技术研究进展

王奕文,马福俊，张倩，谷庆宝

中国环境科学研究院土壤污染与控制研究室，北京 100012



热脱附尾气处理技术研究进展

王奕文,马福俊，张倩，谷庆宝*

中国环境科学研究院土壤污染与控制研究室，北京 100012

论述了热脱附尾气处理技术的研究现状及未来可能的发展方向。热脱附尾气产业化应用的处理技术有冷凝法、吸附法、热力燃烧法和催化燃烧法等。冷凝法去除率较低，主要作为净化热脱附尾气中高浓度有机污染物的前处理方法；吸附法和热力燃烧法对热脱附尾气中的污染物去除率高，但成本较高；催化燃烧法一般用于净化低浓度尾气。为开发符合我国社会经济水平的热脱附设备，提出热脱附尾气的新型处理技术——水泥窑共处置技术和低温等离子体技术。水泥窑共处置技术基于热力燃烧法去除有机污染物的原理，适用于水泥厂周边的污染场地热脱附尾气的处理；低温等离子体技术具有处理效率高、成本低、不产生二次污染等优势，具有较好的应用前景。

热脱附；尾气处理；水泥窑共处置；低温等离子体

随着我国产业结构的调整和城市化进程的快速发展，许多城市中原来处于主城区的工业企业纷纷关闭或搬迁，遗留下了大量的有机污染场地。这些污染场地往往需要作为居民住宅用地或其他建设用地短期内再利用，因而急需修复效率高、周期短的土壤修复技术。热脱附技术由于具有处理效率高、修复周期短等显著优势，已被广泛应用于挥发和半挥发性有机污染场地的修复治理中[1-3]。热脱附技术是物理分离技术[4]，实际上是污染物从土壤转移到尾气中的过程，若热脱附技术产生的尾气不能被高效去除，大量有毒有害物质将扩散到空气中，有产生二次污染的风险。热脱附尾气处理技术的选择将直接影响热脱附技术的处理效果及修复成本。

热脱附技术用于污染土壤的修复在欧美等发达国家有30多年历史，已有较多商业规模的热脱附设备。近年来，我国才开始采用热脱附技术处理污染土壤，受经济发展水平的制约及国内外污染场地特性的差异，国外成熟的热脱附设备并不一定满足我国污染场地修复的需要。目前国内的科研机构及修复企业在引进吸收国外成熟的热脱附设备的同时，正积极开发符合我国社会经济水平的热脱附设备，而热脱附尾气的处理技术及设备的研发是其中十分重要的组成部分。

1 热脱附技术

热脱附技术是通过直接或间接热交换，将含有污染物的土壤加热到足够高的温度，从而使污染物从土壤中挥发或分离的过程[5]，其流程如图1所示。从图1可以看出，典型的热脱附系统由3部分构成，即预处理系统、热分离系统及尾气处理系统。预处理系统是将污染土壤筛分以移除较大土块或异物，如果土壤含水率较高，则还需将土壤进行干燥以使污染物在热分离系统中快速高效地去除；热分离系统是反应系统，通过直接或间接加热实现污染物与土壤的分离；尾气处理系统是对从土壤中分离出来的气态污染物进一步处理，以达到安全排放的要求。

图1 热脱附技术流程Fig.1 The process of thermal desorption

热脱附技术因修复地点、加热方式及进料方式的不同可分为多种类别[6]：根据修复地点的不同，可分为原位热脱附技术和异位热脱附技术；根据热源与污染土壤接触方式的不同，可分为直接加热热脱附技术和间接加热热脱附技术；根据进料方式的不同，可分为连续式热脱附技术和序批式热脱附技术，典型的连续式热脱附技术为热脱附滚筒(直接加热、间接加热)和加热螺旋器(间接加热)，典型的序批式热脱附技术为热气蒸提技术(直接加热)和加热炉(间接加热)。

直接加热热脱附技术目前已发展到第三代(图2)，主要的改进在于热脱附尾气处理系统，以增强热脱附系统的适用范围。第一代系统中布袋除尘器直接与热分离系统相连，如热脱附尾气温度较高，可导致布袋除尘器的损坏，因此，该系统一般不能处理被高沸点有机污染物污染的土壤；第二代系统将后燃室移到热分离系统之后，并且在布袋除尘器前加装了气体冷却系统，可处理高沸点的有机污染物；第三代系统在第二代系统的布袋除尘器后增加了湿式除尘装置，从而可用于处理高沸点的含氯有机物[6]。

图2 第一、二、三代直接加热热脱附技术流程Fig.2 The first, second and third generation of direct-contact thermal desorption process

典型的间接加热热脱附技术如图3所示，其中热分离系统一般为夹套式结构(分为外筒和内筒)。由于热源未与污染土壤直接接触，当所用燃料为清洁能源(如天然气、丙烷等)时，外筒的烟气可简单处理后直接排入大气，热脱附尾气处理主要针对内筒含高浓度污染物的烟气。由于布袋除尘器的耐受温度低，内筒排出的烟气需低于230 ℃，然后利用冷凝法将污染物从热脱附尾气中分离出来，部分未能冷凝的有机气体再经活性炭吸附后排入大气。

热脱附技术在国外开展工程化应用已有30多年，根据美国超级基金修复报告第14期对超级基金污染场地的修复统计，1982—2011年超级基金污染场地有103个采用了热脱附技术进行修复，其中31个采用原位热脱附技术，72个采用异位热脱附技术[7]。表1总结了国内外热脱附技术的工程应用案例，热脱附技术适于处理大多数有机污染物(如石油烃、VOCs、SVOCs、农药等沸点在1 000 ℃以下的有机污染物)和汞污染的多种介质(如土壤、沉积物、污泥、滤饼等)，但不适于处理含有机腐蚀物、大部分无机污染物及反应性物质(氧化、还原性物质)的污染介质。由于水分蒸发会吸收巨大的热能，一般采用热脱附技术处理的污染介质含水率应控制在20%以下；土质较黏时细颗粒易发生团聚或受热板结，使土壤导热性差，热脱附修复效果低于粗颗粒的修复效果。

图3 间接加热热脱附技术流程[6]14Fig.3 Indirect- contact thermal desorption process

表1 国内外热脱附技术的工程应用Table 1 Thermal desorption projects in China and abroad

2 热脱附尾气产业化应用的处理技术

目前热脱附尾气产业化应用的处理技术有收集法和破坏法：收集法(如冷凝法)可离场进行处理；破坏法需在热脱附尾气产生后立即处理。直接加热热脱附技术中热源与污染土壤直接接触，对污染土壤加热效果好，热能利用率高，但该技术产生的尾气量大，尾气中污染物浓度低，因此常采用破坏法；间接加热热脱附技术由于首先需要加热热分离系统，然后热分离系统将热量传导到污染土壤，因而热效率比直接加热热脱附技术低，但该技术尾气产生量小，尾气中污染物浓度高，故较多采用收集法，也有部分采用破坏法处理。热脱附尾气产业化应用处理技术的去除机制、优缺点和适用范围见表2。

表2 热脱附尾气产业化应用的处理技术比较Table 2 Comparison of thermal desorption offgas treatment technologies used in engineering

2.1 收集法

收集法主要用于间接加热热脱附系统的尾气处理，常用的有冷凝法和吸附法。热脱附尾气先将大部分水蒸气和有机废气冷凝成液体，部分未能冷凝的有机气体再经活性炭吸附；将冷凝水分离为有机相和水相，有机相可进一步处理或回收用于补充燃料，水相用于冷却水或除尘。美国Therma-Flite设备生产商生产的间接加热螺旋式热脱附设备[8]、RLC Technologies生产商的ATDU(anaerobic thermal desorption unit)间接加热滚筒式热脱附设备[9]及澳大利亚GEO的C3(compressopm, cooling, and condensation)热脱附设备[10]均采用了收集法作为间接加热热脱附设备的尾气处理系统。

2.1.1 冷凝法

冷凝法利用热脱附尾气中各组分饱和蒸气压不同的特点，采用降温或升压的方法，使处于气态的有机物液化从而与尾气分离[11]。产业化应用时要求热脱附尾气中有机物的体积分数在0.5%以上时采用冷凝法，其处理效率为50%～85%[12]。若对尾气的净化程度要求高，室温下的冷却水很难达到要求，需要降低冷却水的温度，必要时还要增大压力，这就增大了处理难度和费用，而且冷凝后污染物进入水中，需要对污水进行再处理。因此，冷凝法常作为净化含高浓度有机物的热脱附尾气的前处理方法，与吸附法、燃烧法或其他净化手段联合使用，以降低处理难度并回收有用物质。

2.1.2 吸附法

吸附法是利用多孔性固体吸附剂(如活性炭、活性氧化铝、分子筛、硅胶或交换树脂等)所具有的较大比表面积对热脱附尾气中有机物进行吸附固定。目前国内开发的有机污染土壤热脱附尾气净化装置中，在旋风除尘器、喷淋塔和化学氧化反应池后采用活性炭吸附残留的有机污染气体，去除效果良好[13]。吸附法净化效率高、操作方便，但气流阻力较大、吸附剂需再生、设备投资高、占地面积大。热脱附尾气中除含有从污染土壤中蒸发出来的有机污染物外，一般还含有大量的水蒸气，水蒸气易与活性炭表面的极性亲水位点键合形成水分子簇，覆盖活性炭表面的非极性位点，使其对有机污染物的吸附量减少[14-15]，从而影响热脱附尾气的处理效果。因而，对吸附法的研究主要是对吸附剂进行改性[16-17]，从而提高吸附剂的选择吸附性和吸附容量，如刘寒冰等[18]用聚二甲基硅氧烷对活性炭进行改性，提高了活性炭对苯、甲苯的饱和吸附能力和选择吸附性。

2.2 破坏法

2.2.1 热力燃烧法

2.2.2 催化燃烧法

催化燃烧法是指在催化剂的作用下，使热脱附尾气中的有机污染物在温度较低的条件下氧化分解，达到处理的目的。与热力燃烧法相比，催化燃烧法具有无火焰、安全性好、所需温度低(200～400 ℃)以及运行费用较低等优点[23]。但通常热脱附尾气中烟尘浓度高，若直接采用催化燃烧法处理，将使大量烟尘沉积到催化剂表面掩盖其活性位点使催化剂失活，若热脱附尾气先经冷凝处理后再采用催化燃烧法处理，虽然降低了热脱附尾气中的烟尘浓度，但热脱附尾气的温度也随之降低，需要再次升温，因而增加了处理能耗；另外，催化燃烧法常用的催化剂为铂、钯等贵金属，虽然其催化效果好且稳定，但价格昂贵，限制了大规模应用。

3 热脱附尾气的新型处理技术

我国当前对热脱附技术的研究尚处于起步阶段，国内的科研机构及修复企业在引进吸收国外成熟的热脱附设备的同时，正积极开发符合我国社会经济水平的热脱附设备，热脱附尾气的新型处理技术(如水泥窑共处置技术、低温等离子体技术等)已呈现出一定的优势和应用前景。

3.1 水泥窑共处置技术

水泥窑共处置技术是较成熟的处理固体废物的技术，目前世界上有100多家水泥企业利用固体废物作为替代燃料或原料进行污染处理。水泥窑共处置技术已成功用于处置包括滴滴涕、六六六和多氯联苯在内的多种持久性有机污染固体废物[24-25]。但利用水泥窑直接处理污染土壤具有很多局限性：1)水泥窑共处置技术利用污染土壤作为黏土的替代品使用，水泥原料配比中黏土所占比例为10%～15%，一条水泥生产线处理污染土壤的能力低于100 td，而一般污染场地的污染土方量为几十万至上百万t，采用水泥窑共处置技术处理污染土壤需要几年甚至10几年的时间才能完成；2)水泥回转窑的温度为1 000 ℃以上，经水泥回转窑锻造后，土壤变为水泥熟料产品，造成土壤资源的损失。

基于热力燃烧法去除有机污染物的原理，水泥窑本身所具有的高温环境可有效分解有机污染物；另外，水泥窑中的强碱性环境有利于含氯有机物的降解，系统在全负压状态下运行可避免有毒有害气体的外溢。因此，水泥窑共处置系统适用于热脱附尾气的处理。热脱附-水泥窑共处置技术流程如图4所示。从图4可以看出，污染土壤经过热分离系统处理后，产生的尾气通入水泥窑(如分解炉)，热脱附尾气中的有机污染物在水泥窑的高温环境中氧化分解。热分离系统可快速高效地处理有机污染土壤，水泥窑可在不影响生产的同时处理热脱附尾气，从而大幅降低热脱附尾气的处理成本，并克服了水泥窑共处置技术对污染土壤处理量小的缺点。实际工程中，只需在水泥窑的尾气通入位置处设置1个接口，将热脱附装置与水泥窑连通即可。理论上，由于热分离设备产生的尾气量约为2×104m3h，而水泥窑的烟气量约为1×106m3h，热脱附尾气的通入不会造成水泥窑烟气的巨大波动。马福俊等[26]模拟了水泥窑技术处理热脱附尾气中的六氯苯，结果显示，热脱附尾气中六氯苯的去除率高于99.93%。目前，国内已经开发了基于水泥生产工艺的热脱附设备，并申请了相关专利[27]。我国的水泥产量约占全世界总产量的60%，水泥制造行业规模以上企业达3 539家[28]，该国情决定了水泥窑共处置技术处理热脱附尾气在我国具有较大的应用前景。在实际工程应用中，若污染场地周边有水泥厂运营，水泥窑经过适当改造，即可用于处理热脱附尾气。

图4 热脱附-水泥窑共处置技术Fig. 4 Thermal desorption-cement kiln co-processing technology

3.2 低温等离子体技术

低温等离子体是由自由电子、正离子、激发态的原子或分子、中性离子和自由基组成的复杂气态物质，其中电子温度可达几万℃，而宏观温度则与室温相似。常用的低温等离子体发生方式包括电子束辐射、介质阻挡放电、电晕放电和滑动弧放电等[29-31]。低温等离子体技术具有去除率高，几乎不产生废水、废渣等需二次处理的副产物，设备简单易安装，运行费用低等优点。

4 展望

我国热脱附技术的应用尚处于起步阶段，限制原因主要是成本和尾气处理效果。开发合适的热脱附尾气处理技术，对减少二次污染和降低热脱附的成本起到重要作用。今后应加强以下研究：

(1)开展水泥窑共处置技术处理热脱附尾气的相关研究，考察水泥窑运行参数对热脱附尾气去除效果的影响，将热脱附系统与水泥窑系统集成，开展中试及工程化应用研究，以确保在工程应用中系统的稳定性。

(2)开展低温等离子体技术处理热脱附尾气的基础研究，包括不同系统参数对热脱附尾气处理效果的影响及去除机理，比较不同低温等离子体反应器对热脱附尾气的去除效果，将热脱附系统与低温等离子体设备集成，开展中试研究。

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Review of treatment technologies for thermal desorption offgas

WANG Yiwen, MA Fujun, ZHANG Qian, GU Qingbao

Department of Soil Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The current research status and progress of thermal desorption offgas treatment technologies were reviewed. Four treatment technologies including condensation, adsorption, thermal combustion and catalytic combustion are used in engineering. Condensation is mainly used as a pretreatment of high concentration of organic pollutants in exhaust gas due to its low removal rate. Adsorption and thermal combustion have high removal rate of pollutants in the exhaust gas but with high cost. Catalytic combustion is generally used for purification of low concentration pollutants in exhaust gas. For developing thermal desorption equipment in line with the socioeconomic level of China, two new thermal desorption gas processing technologies including cement kiln co-processing technology and non-thermal plasma technology are proposed. The cement kiln co-processing technology is based on the principle of thermal combustion and can be used for treating thermal desorption offgas of contaminated sites around the cement plants. Non-thermal plasma technology has promising prospects with the advantages of high efficiency, low cost and no secondary pollution.

thermal desorption; offgas treatment; cement kiln co-processing; non-thermal plasma

2016-05-23

中国环境科学研究院中央级公益性科研院所基本科研业务专项(2015-YSKY-01)

王奕文(1990—)，女，硕士研究生，主要研究方向为土壤污染与控制技术，ywen_wang@126.com

*责任作者：谷庆宝(1969—)，男，研究员，博士，主要从事土壤污染与控制技术研究，guqb@craes.org.cn

X701

1674-991X(2017)01-0052-07

10.3969j.issn.1674-991X.2017.01.008

王奕文,马福俊，张倩,等.热脱附尾气处理技术研究进展[J].环境工程技术学报,2017,7(1):52-58.

WANG Y W, MA F J, ZHANG Q, et al.Review of treatment technologies for thermal desorption offgas[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(1):52-58.