超亲水表面在淬火冷却过程中的沸腾传热特性

李佳琦, 范利武, 俞自涛

(浙江大学 热工与动力系统研究所,浙江 杭州 310027)



超亲水表面在淬火冷却过程中的沸腾传热特性

李佳琦, 范利武, 俞自涛

(浙江大学 热工与动力系统研究所,浙江 杭州 310027)

为了研究超亲水表面对于沸腾传热的强化效果,将氧化硅纳米颗粒沉积在不锈钢球表面上制备一种静态接触角接近于0°的超亲水表面,利用瞬态淬火的方法研究该表面在淬火冷却过程中的沸腾传热特性.实验结果表明,超亲水表面有效提高了淬火速率,冷却时间较原始表面缩短了56.5%.该表面显著提高了临界热流密度及其所对应的表面过热度,较之原始表面分别提高了72.8%和23.3%.超亲水表面润湿性能的改善和汽化核心数的增加对过渡沸腾阶段的传热机理产生了重要影响,可以显著地观察到过渡-膜态沸腾和过渡-核态沸腾2个不同的阶段.

淬火冷却；池沸腾；过渡沸腾；临界热流密度;超亲水表面

淬火冷却是指高温固体壁面与周围较低温度的液体介质接触后的快速冷却过程.作为解决高热流密度冷却问题的一种手段,淬火冷却常见于超导材料冷却、食品快速冷冻保鲜、快速凝固成型以及核燃料堆芯安全等领域.在高温淬火冷却过程伊始,固体壁面的温度远高于当地冷却剂的饱和温度,沸腾将首先进入膜态沸腾阶段.随着表面温度的降低,淬火冷却过程依次进入过渡沸腾和核态沸腾阶段.临界热流密度(critical heat flux, CHF)q″CHF以及最低热流密度所对应的温度(Leidenfrost温度)θLFP是沸腾传热现象中的2个重要参数,直接关系到淬火冷却的效率.Chowdhury等[1]研究表明,沸腾表面的性质(如粗糙度和浸润性)对沸腾过程中的临界热流密度和θLFP有重要影响.

表面浸润性反映了液体在固体材料表面的铺展能力,通常由液滴在固-液-汽三相界面上接触角的大小来度量.表面浸润性越好,材料就表现得越亲水,接触角越小.在沸腾传热过程中,表面浸润性越好,周围液体对表面干燥区域的润湿性能越强,能够更好地抑制汽膜的形成,推迟临界热流密度的出现[2-6]并提高θLFP[4].

近年来,仿生学和微纳米加工技术的发展为制备具有特殊浸润性的微纳结构表面提供了参考.超亲水表面(与水的接触角接近于0°)作为一种典型的特殊浸润性表面,在毛细水输运、防雾以及自清洁等领域得到越来越多的应用[7].同时,由于超亲水表面表现出的极强铺展性和再润湿性能,使该表面在强化沸腾传热领域的应用也越来越受到人们的关注[8-16].实验结果显示,超亲水表面所具有的超润湿性能及较强的芯吸性能够显著增加沸腾过程中液膜的厚度,较大幅度地强化核态沸腾传热和临界热流密度,提高θLFP[11-13].Fan等[14-15]采用淬火冷却的方法,选取超亲水、亲水、疏水和超疏水4种典型浸润性表面研究了浸润性对沸腾传热的影响,进一步证明了超亲水表面能够显著提高临界热流密度.但该研究中表面的初始过热度较低(300 ℃),无法对超亲水表面在淬火冷却过程中的沸腾传热行为进行完整地刻画.

本文在文献[14-15]的基础上,进一步提高沸腾表面的初始过热度(提高至650 ℃),对常压下超亲水表面在饱和水淬火冷却过程中的过渡沸腾和临界热流密度等沸腾传热特性以及淬火冷却过程中的汽膜演化过程进行实验研究,并将实验结果与原始的亲水表面进行对比分析.

1 实验方法与过程

1.1 超亲水表面的制备和表征

Wenzel[16]提出表面浸润性由材料的表面能及表面的微纳结构共同决定,并定义了以下方程：

(1)

式中：γs、γsl和σ分别为固体材料表面能、固液界面自由能和液体的表面张力；r为粗糙因子,为实际表面积与几何投影面积之比,由表面的微观形貌决定；α′和α分别为液体在粗糙表面和光滑表面的接触角.根据Wenzel理论,较高的表面能和粗糙因子能够使表面的亲水性更好.

因此,本文根据文献[13]中的物理沉积方法,通过在金属表面上沉积一层高表面能的氧化硅纳米颗粒使该金属表面具备超亲水的特性.本文选择的研究对象为直径10 mm的316L型不锈钢球.超亲水表面的制备过程如下.首先将不锈钢球依次在丙酮、酒精和去离子水中超声清洗10 min,去除表面油污和其他杂质,然后均匀喷涂超疏水溶剂(Glaco Mirror Coat “Zero”),该溶剂的主要成分为二氧化硅纳米颗粒和酒精,并含有少量的疏水有机成分.待表面自然风干后,放入300 ℃恒温环境中固化半小时.重复以上喷涂过程3次后将不锈钢球进行等离子清洗,去除表面的疏水有机层,即可获得实验所需的超亲水表面.

图1 水滴在表面的铺展过程Fig.1 Spreading process of water droplet on surfaces

如图1所示,以水滴与球表面接触瞬间为零时刻,通过高速摄像机记录的水滴在原始不锈钢与超亲水表面上的铺展过程发现,液滴在所制备的超亲水表面上有很强的铺展性能.从图1中可以看出,与原始表面上的铺展过程不同,水滴在与超亲水表面接触后迅速向外扩展,并最终在表面上铺展形成一层厚度较为均匀的液膜,整个过程仅持续约25 ms时间.

图2 表面形貌的电子扫面显微镜图Fig.2 Scanning electron microscope images on surfaces

该表面表现出的极强铺展性能与本身的微观几何形貌有关,本文对原始表面和处理后的超亲水表面的静态接触角和微观形貌进行了表征.首先,覆盖在不锈钢表面的这层二氧化硅纳米颗粒在使表面能发生改变的同时,也改变了表面粗糙度.如图2所示,与原始的机械加工表面相比,二氧化硅纳米颗粒经过沉积后在不锈钢表面形成了一层粗糙并具有超细微孔隙的纳米团簇结构(见图2(b)).

图3 表面粗糙度表征Fig.3 Surface roughness profiles

如图3所示,X为粗糙度测试仪探针在水平方向的位移,Z为探针在竖直方向上的位移.处理后表面粗糙度的算术平均偏差Ra由0.060 μm增长至0.073 μm.处理前后表面的粗糙度虽稍有增加,但并不显著.然而这层二氧化硅纳米颗粒形成的纳米团簇结构使得表面轮廓的波动较大,表征表面轮廓最大高度的参数Rz由原来的0.291 μm增大至0.618 μm.从图3中可以看出,这层团簇结构的高度在50～700 nm之间.表面形貌波动的变化使得粗糙因子r增大,根据式(1)给出的Wenzel方程,该表面的粗糙纳米结构降低了宏观的接触角.同时当液滴与该表面接触时,会由于孔隙结构的存在而产生较强的芯吸作用,进一步增强了液体对表面的润湿性能.与原始表面约23°的静态接触角相比,该纳米结构表面的静态接触角减小到趋近于0°(如图2所示),体现了超亲水特征.

1.2 实验过程及数据处理

本文采用文献[14]中的淬火冷却大容器沸腾实验台进行研究.该实验台主要包括高温管式炉、电动执行器、石英玻璃沸腾池、平板加热器、温度采集仪以及高速摄像机.在每个不锈钢球上加工形成直径约1.5 mm的至球心的半通孔,并将K型铠装热电偶采用过盈装配插入球心,以采集球心处的温度.为保证热电偶测点与球心的良好接触,减小接触热阻的影响,在球心处添加了少量石墨粉末.

所有实验均在常压下进行.首先将沸腾池中的去离子水加热至饱和状态并维持10 min,将水中溶解的气体充分排出.不锈钢球在高温管式炉中加热后,通过电动执行器迅速浸没入下方的饱和去离子水中,触发淬火冷却过程.由于受所用铠装热电偶的限制,初始加热温度设定为750 ℃.数据采集仪以10 Hz的频率采集球心处的温度,同时高速摄像机以每秒2 000帧的速率记录沸腾的演化过程.

本文利用集总参数法对数据进行处理,即忽略不锈钢球的导热热阻,假设内部各点的温度均趋于一致,近似用球心处的温度表示表面的温度.当表征固体内部导热热阻与表面换热热阻之比的Bi数较小时,上述集总参数法假设成立,Bi数定义为

(2)

式中：q″、h分别为淬火过程中的热流密度和表面换热系数；κs、D分别为不锈钢球的导热系数、直径；θ为球心温度,θsat为去离子水的饱和温度.

由此可得淬火过程中表面热流密度为

(3)

式中：ρ、cp、V和A分别为不锈钢球的密度、定压比热容、体积和表面积,t为淬火时间,Δ(θ-θsat)和Δt分别为前后2次离散点间的表面过热度之差和时间差.

从式(2)、(3)中可知,不锈钢球直径和球心温度的测量误差是表面热流密度q″计算误差的主要来源.不锈钢球直径的测量误差为± 0.03 mm,所用的K型铠装热电偶的测量误差为± 2.0 ℃,整个淬火冷却过程中温度的相对测量误差小于2.0%.因此,若忽略集总参数法假设引入的偏差,在淬火冷却过程中q″的相对误差约为3.0%.

2 实验结果及讨论

2.1 淬火冷却曲线

本文对原始表面和超亲水表面在饱和去离子水淬火冷却过程中的沸腾传热特性进行对比研究.如图4所示为实验所得淬火冷却曲线即球心温度随时间的变化曲线.为保证实验的复现性,2种表面均重复进行了3次实验.从图4中可以看出,同种表面的3条淬火冷却曲线几乎重合,体现了实验数据较好的可重复性.

如图4所示,与原始表面相比,超亲水表面的淬火冷却曲线明显向左偏移.若将不锈钢球心的温度从750 ℃冷却到100 ℃(饱和去离子水温度)所用时间记为淬火冷却时间,则原始表面的淬火冷却时间平均为62 s,而超亲水表面的淬火冷却时间平均为27 s,缩短了35 s.

为了对淬火冷却曲线的变化趋势进行进一步分析,对式(3)两侧同时对时间求导并整理后得到

(4)

图4 淬火冷却曲线的比较Fig.4 Comparison of quenching curves

在淬火冷却过程中,表面温度逐渐降低,式(4)中表面过热度随时间的变化率d(θ-θsat)/dt恒为负值.因此在淬火冷却过程中q″随表面过热度的变化与淬火冷却曲线的曲率d2θ/dt2呈正相关的关系.从图(4)中可以看出,原始表面淬火冷却曲线的起始阶段为下凹曲线(AB阶段),即曲率为负值,热流密度随表面过热度的降低而逐渐减小,此时对应为膜态沸腾阶段.随着淬火冷却过程的继续,曲率逐渐增大,直至为正值(BC阶段),此时进入过渡沸腾阶段.C点之后,曲率再次变为负值,热流密度随着表面过热度的降低逐渐减小,进入核态沸腾阶段.整个淬火冷却曲线上出现2个拐点(即B和C点),分别表示沸腾过程中维持稳定汽膜所需的最低温度点(即θLFP)和冷却速率最大值点(即临界热流密度点).

与原始表面不同,超亲水表面淬火冷却曲线的起始阶段即为上凸曲线,即曲率为正值,热流密度随表面过热度的降低而逐渐增大,淬火起始时即处于过渡沸腾阶段(A′C′阶段).这说明对于所制备的超亲水表面而言,θLFP还要高于750 ℃,即650 ℃的过热度尚不足以在该表面维持稳定的膜态沸腾状态.如图4所示,临界热流密度点(C′点)的温度由原始表面的193 ℃提升至超亲水表面的238 ℃,提升45 ℃.这对于提高淬火冷却效率具有重要的意义.显然,超亲水表面在淬火冷却过程中膜态沸腾阶段的缺失以及过渡沸腾阶段的延长是冷却时间显著缩短的主要原因.

2.2 沸腾传热曲线

如图5所示,根据淬火过程中采集到的球心温度并利用式(3)计算出了热流密度随着表面过热度的变化.与原始表面相比,超亲水表面沸腾传热曲线上的过渡沸腾阶段的热流密度和临界热流密度均得到了显著提升.原始表面的临界热流密度约为563 kW/m2,而超亲水表面的临界热流密度约为973 kW/m2,提高了72.8 %.超亲水表面在淬火冷却过程中各重要参数的增长幅度均较为显著.

图5 沸腾传热曲线的比较Fig.5 Comparison of boiling curves

从图5中可以看出,由于膜态沸腾阶段热流密度较低,从而导致Bi较小(约为0.1),集总参数假设能够近似成立.但在过渡和核态沸腾阶段由于热流密度较大,应用集总参数法假设处理数据会存在较大的偏差.通常可采用求解导热反问题的方法通过球心温度计算出球表面的温度.但导热反问题求解所得的依然是球表面的平均温度,无法表征过渡和核态沸腾阶段显著的表面不均匀温度分布.考虑到本文的重点在于研究和对比分析2种表面浸润性对沸腾传热特性的影响,故仍采用简便易行的集总参数法对数据进行处理.值得指出的是,由此得到的临界热流密度以及过渡和核态沸腾热流密度仅能作为参考值,无法与稳态实验方法所得到的相应值进行直接对比.

根据高速摄像机所记录的气液相界面演化特征可以对沸腾传热过程进行进一步的分析.如图6所示,原始表面在淬火冷却的起始阶段表面过热度较大,产生蒸汽量较多,汽液界面扰动较强,汽膜波动剧烈；随着表面温度的降低,产生的蒸汽量逐渐减少,汽液界面的扰动强度逐渐减弱,汽膜趋于稳定；当表面温度持续降低至维持稳定汽膜所需的最低温度(θ-θsat=173 ℃)以下时,汽膜开始瓦解,周围饱和去离子水与固体壁面直接接触,传热特性增强,热流密度急剧增大至临界热流密度.然而超亲水表面在淬火冷却起始即处于过渡沸腾阶段,存在固液界面的接触,且随着表面过热度的降低,固液界面的接触频率逐渐增高、接触面积逐渐增大,汽液界面的扰动也随之增强.

图6 汽膜随表面过热度的演化过程Fig.6 Dynamic vapor film evolution with wall superheat on surfaces

从图6中可以看出,在临界热流密度点附近,超亲水表面上所产生的蒸汽量远大于原始表面.这主要是由2个方面的原因决定：1)超亲水表面提高了临界热流密度所对应的表面温度,使得该阶段的表面过热度大于原始表面,因而汽化更剧烈,产生的蒸汽量也更多；2)由于超亲水表面所具有的极端亲水性,使该表面与水接触时,能够较大程度地得到润湿,增加了固液界面的接触面积,从而产生了更多的蒸汽.

2.3 过渡-膜态沸腾和过渡-核态沸腾

在淬火冷却过程中,当低于θLFP时,包裹在球表面的稳定汽膜开始瓦解,从膜态沸腾进入过渡沸腾阶段.如图6(a)所示,在原始球表面上,固液界面首先在某一点接触后迅速漫延至整个原始球表面.在过渡沸腾阶段中,固液界面的接触面积直接决定了热流密度的强弱,而接触面积的扩展速度,即液体对沸腾表面的润湿能力则决定了热流密度的增长速度.

从图6(b)中可以看出,整个超亲水球表面在进入过渡沸腾阶段之后仍被一层极不稳定的汽膜所包裹,存在一定频率的固液界面“点接触”现象.此时,周围液体与固体表面在极小面积上局部接触以后迅速汽化,产生的大量蒸汽阻止了液体对固体表面的进一步润湿.这种接触但未完全润湿的现象使得该阶段的热流密度与稳定膜态沸腾相比得到了显著强化.随着表面过热度的减小,汽膜减薄,“点接触”的频率和范围逐渐增大,汽液界面的扰动逐渐增强,热流密度也随之逐渐增加.当表面过热度降低到一定程度时(Δθsat=240 ℃,如图5所示的E′点),“点接触”产生的蒸汽量不足以阻止周围液体对固体的进一步润湿时,固液界面出现“面接触”,传热能力急剧增强,热流密度随着表面过热度的减小而迅速增加至临界热流密度.

根据“点接触”和“面接触”状态的不同,本文所观察到的过渡沸腾阶段可以分为过渡-膜态沸腾和过渡-核态沸腾阶段.过渡-膜态沸腾阶段是膜态沸腾的延伸,此时沸腾表面仍被一层较为完整的汽膜所包裹,但固液界面会有一定频率的“点接触”出现,并未润湿整个沸腾表面.随着表面温度的降低,固液界面的“点接触”逐渐发展为“面接触”,沸腾进入过渡-核态沸腾阶段阶段,此时较大面积的沸腾表面被润湿,并伴随着汽泡的生成与脱落,传热能力迅速增强,热流密度随之急剧增加.

如图5所示,沸腾曲线上这2个阶段的分隔点可以由过渡沸腾阶段的斜率变化点进行区分(即E和E′点).显然,原始表面在淬火冷却过程中的过渡-膜态沸腾阶段(EB段)较短,几乎可以忽略；而超亲水表面则从一开始就处于过渡-膜态沸腾阶段,跨度超过400 ℃.从曲线的趋势判断,如果进一步提高初始表面温度,超亲水表面的这一阶段(即E′A′段)还能够进一步延伸直至出现θLFP.

图7 固液接触过程Fig.7 Liquid-solid contact process on the surfaces

如图7所示,高速摄像机记录了沸腾表面上发生固液接触之后的一段瞬态发展过程.值得注意的是,图中不同表面的时间坐标原点并不一致.从图7(a)中可以看出,原始表面上发生固液界面“点接触”时,汽膜的波动幅度较小.与之相反,当超亲水表面上出现固液界面“点接触”时,蒸汽产生量迅速增加,从而引起较为剧烈的汽膜波动(见图7(b)).造成以上差别的原因除了发生“点接触”时的过热度不同之外(超亲水表面过热度较高),还可能是由于超亲水表面上具有一定孔隙的纳米颗粒团簇所提供的更多汽化核心所致.

3 结 论

本文通过物理沉积的方法制备了一种超亲水纳米结构表面,并对该表面在淬火冷却过程中的沸腾传热特性进行了实验研究.结论如下：

(1) 在实验所观察的初始表面过热度范围内,超亲水表面不存在膜态沸腾阶段,过渡沸腾阶段也显著延长,从而提高了沸腾传热性能,明显缩短了淬火冷却时间.

(2) 由于固液接触方式的区别,淬火冷却过程中的过渡沸腾阶段可分为过渡-膜态沸腾和过渡-核态沸腾阶段.超亲水表面汽化核心数量的增多可能是过渡-膜态沸腾阶段延长的主要原因.

(3) 超亲水表面因极端的亲水性所导致的重新润湿效应,显著提高了沸腾传热的临界热流密度及所对应的表面过热度.

(4) 在后续工作中拟采用可控的微纳尺度加工手段制备超亲水表面,并对表面自由能等参数进行进一步的定量分析.

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Boiling heat transfer characteristics during quench cooling on superhydrophilic surface

LI Jia-qi, FAN Li-wu, YU Zi-tao

(InstituteofThermalScienceandPowerSystems,ZhejiangUniversity,Hangzhou310027,China)

Superhydrophilic surfaces with a static contact angle of nearly 0° were prepared by depositing SiO2nanoparticles on stainless steel spheres in order to study the enhancement effect of superhydrophilic surface on pool boiling heat transfer. The boiling heat transfer characteristics during quench cooling on such superhydrophilic surfaces were investigated via the transient quchching method. The experimental results showed that the quenching rate was improved remarkably with the cool-down time duration being shortened by 56.5% as compared to the original surfaces. The critical heat flux and its corresponding wall superheat were both increased in the presence of the superhydrophilic surfaces, and the relative enhancements were 72.8% and 23.3%, respectively. Due to the improvement in wettability and the increased availability of nucleation sites, the heat transfer mechanisms in transition boiling regime were found to be significantly modified by the superhydrophilic surfaces. Two distinct sub-regimes were clearly identified as the transition-film boiling and transition-nucleation boiling regimes.

quench cooling; pool boiling; transition boiling; critical heat flux; superhydrophilic surface

2015-12-05.

国家自然科学基金资助项目(51206142).

李佳琦(1990—)，男，博士生，从事沸腾与两相流传热研究. ORCID：0000-0002-3218-5930 E-mail: lijiaqi0217@zju.edu.cn

范利武，男，研究员. ORCID：0000-0001-8845-5058 E-mail: liwufan@zju.edu.cn

10.3785/j.issn.1008-973X.2016.08.010

TK 124

A

1008-973X(2016)08-1493-06

浙江大学学报(工学版)网址： www.journals.zju.edu.cn/eng