模拟酸雨对红树林底泥中营养元素及Cu、Zn分布的影响

刘志彦, 杨俊兴,周炎武,李韶山,彭逸生, 陈桂珠

1 中山大学环境科学与工程学院,广东省环境污染与控制重点实验室, 广州 510275 2 华南师范大学生命科学学院, 广州 510631 3 中国科学院地理科学与资源研究所环境修复中心,北京 100101 4 中国科学院南海海洋研究所, 广州 510301



模拟酸雨对红树林底泥中营养元素及Cu、Zn分布的影响

刘志彦1,2, 杨俊兴3,周炎武4,李韶山2,彭逸生1,*, 陈桂珠1

1 中山大学环境科学与工程学院,广东省环境污染与控制重点实验室, 广州 510275 2 华南师范大学生命科学学院, 广州 510631 3 中国科学院地理科学与资源研究所环境修复中心,北京 100101 4 中国科学院南海海洋研究所, 广州 510301

采用柱状试验,研究不同pH值酸雨对红树林底泥中营养元素(N、P及有机碳)和重金属(Cu、Zn)空间分布的影响。结果表明,不同pH值的酸雨对底泥化学性状指标Eh、pH及盐度影响不显著(P>0.05),对底泥不同层次TN、TOC及Cu的分布具有极显著影响(P<0.01)。酸雨对底泥上层的氮及有机碳的淋溶具有显著促进作用(P<0.05)。在酸雨作用下,营养元素及Cu、Zn含量分布具有随底泥深度增加而减小的趋势。TN、TOC与Cu、Zn的分布均呈极显著正相关关系(P<0.01),TP与Cu、Zn的分布均呈正相关关系(P<0.05),表明营养元素N、P和有机碳对重金属的淋溶、沉积具有显著促进作用。底泥中的TN是影响营养元素及重金属特别是Cu分布最重要因子。

模拟酸雨；红树林；营养元素；重金属；分布

酸雨是指pH 值小于5.6 的雨水、冻雨、雪、雹、露等大气降水[1]。我国自20世纪80年代起已经成为继欧洲、北美之后的世界第三大酸雨区,酸雨面积已占国土面积的40%[2-3]。华南地区是我国的四大酸雨区之一,2001 年至2011年以来的10年间,深圳市降水pH 值基本都低于5.0,大部分年份酸雨频率均在50%以上,长年属于酸雨较严重地区[4]。福田红树林保护区位于深圳湾东北部,是广东内伶仃福田国家自然保护区的一部分,也是全国唯一位于城市内的自然保护区,总面积约368 hm2,被称为深圳的“绿色瑰宝”[5]。如果不加以保护,酸雨将有可能导致红树林生态系统的退化甚至消失。

福田保护区红树林紧邻深圳市区,其特殊的地理位置导致当前红树林不仅受到酸雨的危害,同时还受到人类活动排放的污水、废气及固废中重金属的严重威胁[6-7]。目前福田红树林主要的重金属污染物质为Cu和Zn[8]。研究表明酸雨可以降低底泥(土壤)的pH值,加速底泥中营养元素的流失[9-10],增强重金属的活性,减少磷元素的可利用性[11-12],改变微生物群落的结构,进而影响植物群落的组成[13]。到目前为止,研究野外环境条件下酸雨对红树林底泥中营养元素及重金属分布的报道仍比较少见,本文通过柱状试验,在野外环境条件下人工模拟酸雨对此进行研究,旨在揭示(1)在酸雨条件下底泥中营养元素(N,P,有机碳)及重金属(Cu和Zn)的分布特征；(2)在红树林底泥中营养元素(N,P及有机碳)、底泥化学特性与重金属的潜在联系。

1 材料和方法

1.1 样地概况

试验样地福田红树林保护区位于广东省深圳市内,东经114°0′09.66″,北纬22°31′43.31″。样地内滩涂淤泥深厚,潮汐属于不规则半日潮,平均潮差约为1.5至1.6m。选择了潮汐、地貌状况、地化特性比较接近的区域设立样地,在试验开始前,对样地的水位、淹水时间、盐度进行了观测和测试,尽量保持了在同一重复区域的样地条件一致。由于野外试验样地范围较大,为使试验样地本底值具有较高的一致性,选择3块植物群落种类及树龄相似,且距离比较相近的红树林群落下的底泥进行试验。3块样地表层底泥化学性状本底值如表1所示。每块样地大小为10 m × 5 m,每块样地作为一个平行,共3个平行。3块样地彼此间的距离约为100 m。3块样地优势植物种群均为秋茄(Kandeliacandel)和白骨壤(Avicenniamarina)。平均树龄为50a,平均树高和胸径分别为5.34 m,17.51 cm。

表1 试验样地表层底泥化学性状本底值

1.2 试验设计

试验共设置3个pH值酸雨处理(pH 4.0,3.0,2.0),同时采用蒸馏水(pH6.5)作为对照(CK),共4个处理,每个处理3次重复(每个样地算作1次重复)。上述模拟酸雨的配制方法为：按华南地区现有的酸雨类型,用分析纯硫酸和硝酸按摩尔比3∶1 配成人工酸雨母液后,加蒸馏水调配成pH 4.0,3.0,2.0的酸性水溶液,用S1 (pH 4.0), S2 (pH 3.0) 和S3 (pH 2.0)表示[14]。

将高度150 cm、直径15cm的PVC管插入底泥,其中50cm插入底泥中,100 cm留在底泥之上用以酸雨淋溶。PVC管子在露出沉积物表面处10 cm的管壁上,钻4个1 cm直径的小孔。根据深圳地区1980年至2012年30年间的平均月降雨量156.4 mL,于每月大潮日(农历十五至十八)低潮时实施淋溶试验：将150 mL处理液通过漏斗和玻璃管注入管底沉积物表面,使其逐渐下渗。按照样地滩涂高程位置,在下一个涨潮时间前,酸溶液淹浸、下渗时间大于3 h,一个月内每次潮汐进入PVC管的平均海水深度为45 cm左右。酸雨淋溶试验于2012年4月至2012年11月进行。

1.3 样品采集和处理

底泥经过半年酸雨淋溶试验后,于2012年11月进行样品的采集并带回实验室进行测定。PVC管中的底泥按照距离样地表面10 cm,20 cm,30 cm,40 cm和50 cm的距离平均分成5份,即H1 (0—10 cm), H2 (10—20 cm), H3 (20—30 cm), H4 (30—40 cm), H5 (40—50 cm)。底泥样品带回实验室进行风干,过100目筛测定其总氮(TN)、总磷(TP)[15]和总有机碳(TOC)[16]的含量。底泥样品pH值用玻璃电极进行测定,Eh值用Eh计进行测定,土水比为1∶5[17]。底泥中Cu、Zn总量采用浓硝酸在160°C消化后,用原子吸收分光光度计进行测定。为了进行质量控制,测试样品中包含空白和标准物质GBW(0763)(地矿部物化探研究所)。

1.4 数据处理及分析

试验数据采用SAS 8.0及Excel进行统计分析。

2 结果与分析

2.1 底泥Eh、pH和盐度的变化

不同酸雨处理条件下底泥Eh、pH和盐度的变化如表2所示。红树林底泥H1至H5层化学性状指标Eh、pH和盐度在CK、S1、S2和S3处理条件下差异均不显著(P>0.05)。表明在CK及酸雨处理下,底泥Eh、pH和盐度的变化分布格局差异不大。本试验中,虽然底泥Eh、pH和盐度的变化主要受到酸雨影响,但同时还受到红树林湿地的潮汐、地貌状况、地化特性及底泥中微生物等的影响,因此是一个较为复杂的相互关联的变化,其更深层次的原因仍待探讨。

2.2 底泥中TOC,TN,TP的分布

不同酸雨处理条件下底泥中营养元素TN、TP和TOC含量如表3所示。由表3可知,在H1层CK处理的TN值均高于酸雨处理(P>0.05),TN值含量大小排序为CK>S3>S1>S2；在H2层,CK处理的TN含量均高于酸雨处理(P<0.05),TN值含量大小排序与H1层相同,即CK>S3>S1>S2,说明酸雨对底泥上层氮素的淋溶具有显著促进作用。如表5双因素多元方差分析结果表明底泥不同层次TN含量差异极显著(F=10.95,P<0.01),表明酸雨对不同层次的TN分布产生较大影响；CK、S1和S3处理条件下,在底泥H1层至H5层,酸雨对不同层次底泥中氮素含量影响极显著(P<0.01),TN含量随底泥深度增加均不断减小。

表2 不同pH值酸雨处理条件下底泥各层Eh、pH和盐度的变化

表中数据为平均值±标准误；数字后字母为邓肯多重比较结果,小写字母abc表示相同pH值SAR处理不同底泥深度各指标差异性,大写字母ABC表示相同底泥深度不同pH酸雨处理各指标差异性,字母相同者表示差异性不显著(P> 0.05),字母不同者表示差异性显著(P<0.05)

表3 不同pH值酸雨处理条件下底泥各层TN, TP, TOC含量

底泥中TP含量在CK处理,S1、S2和S3处理条件下差异均不显著(P>0.05),表明不同pH值酸雨未对底泥中磷素含量变化产生显著影响。CK处理中不同层次的TP含量差异显著(P<0.05)； S1处理中不同层次的TP含量差异极显著(P<0.01),TP含量随底泥深度加深不断减小。

底泥中TOC含量在H1至H5层,大部分CK处理的TOC值均高于酸雨处理：在H1及H2层TOC含量大小排序均为CK>S3>S1>S2(P>0.05),在H3层TOC含量CK>S2>S1>S3(P>0.05),说明酸雨具有加速底泥上层有机碳的淋溶的作用。如表5所示底泥不同层次TOC含量差异极显著(F=8.14,P<0.01),表明酸雨对不同层次的TOC分布产生较大影响；CK和S3处理条件下,底泥不同层次的TOC含量差异显著(P<0.05),S1处理中底泥不同层次的TOC含量差异极显著(P<0.01)；在S1和S3处理中,TOC含量随深度增加不断减小。

2.3 底泥中Cu和Zn的分布

不同酸雨处理条件下底泥中Cu和Zn的含量分布如表4所示。由表4可以看出,红树林底泥H1至H5层重金属Cu及Zn含量在CK、S1、S2和S3处理条件下,差异均不显著(P>0.05),表明不同pH值的酸雨处理对底泥中Cu和Zn的含量变化并未产生显著影响。双因素多元方差分析结果(表5)表明,底泥不同层次Cu含量差异极显著(F=6.88,P<0.01)；在CK及S1处理中,底泥的H1至H5层中Cu含量随深度增加均显著降低(P<0.05)。底泥中Zn含量在CK处理条件下差异显著(P<0.05),从H1至H5层Zn含量随深度增加逐渐降低；在S1处理中的H1至H4层底泥中Zn含量随深度增加也基本呈降低趋势。

表4 不同pH值酸雨处理条件下底泥各层Cu和Zn含量

表5 底泥中各指标双因素(不同pH值酸雨及不同深度底泥)方差分析

2.4 底泥化学特性、营养元素与Cu和Zn的相关性分析

底泥的化学特性指标(Eh、pH、盐度)与营养元素(TN、TP、TOC)、Cu和Zn的相关性分析结果如表6所示：盐度的分布格局与Eh值呈负相关关系(P<0.01)； TN的分布格局与底泥的pH值具有负相关关系(P<0.05),然而TOC的分布格局与pH值具有极显著正相关性关系(P<0.01)。TP(P<0.05)、TOC(P<0.01)、Cu(P<0.01)、Zn(P<0.01)的分布格局与TN均呈正相关关系；Cu和Zn的分布格局均与TOC含量呈正相关关系(P<0.01)；Cu与Zn具有极显著正相关性(P<0.01),表明Cu和Zn的分布格局具有协同作用。

表6 底泥中Eh,pH,盐度,TN,TP,TOC,Cu,Zn的泊松积矩相关系数 (n=20)

* 在0.05水平上相关性显著；** 在0.01水平上相关性显著

典型相关性分析(canonical correlation analysis)可以用来研究两组随机变量的相关关系,即利用综合变量对之间的相关关系来反映两组指标之间的整体相关性的多元统计分析方法。本试验中,选取两个综合变量——底泥(Sediments)和重金属(Heavy metal),其中Sediments代表底泥化学性状指标(Eh、pH、salinity)及营养元素指标(TN、TP和TOC)的综合环境因子变量,Heavy metal是代表Cu和Zn的综合重金属因子变量,利用综合环境因子变量(Sediments)和综合重金属因子变量(Heavy metal)的相关关系反应两组指标之间的整体相关性。本研究典型相关性分析结果表明,综合环境因子变量(Sediments)对综合重金属因子变量(Heavy metal)影响显著(F=4.22,P<0.01)。两个综合变量标准化的典型变量如下：

Sediments=0.0034Eh-0.0004pH-0.2145salinity+2.0137TN+0.0182TP-1.0957TOC

(1)

Heavymetal=1.3944Cu-0.4797Zn

(2)

从公式(1)可看出在酸雨处理条件下,底泥综合环境因子变量中各指标受影响程度为TN > TOC > salinity > TP > Eh > pH,即TN对综合环境因子变量sediments的影响最大。公式(2)表明本试验中Cu受到的影响比Zn大。综合公式(1)和(2)可知,在酸雨影响下,TN含量可能是影响Cu分布的重要因子。其更深层次的机理需要进一步的验证和探讨。

3 讨论

3.1 酸雨对福田红树林系统营养元素的影响

本文结果表明酸雨可以加速底泥上层氮元素及有机碳的淋溶,此结论与Makarov和Kiseleva[10]的研究结果一致,即酸雨可以加速营养元素的流失。磷元素对水生生态系统中生物生产力的形成具有重要作用。全球范围红树林底泥中TP的含量范围为(0.1—16 mg/g)[18],本文测得福田红树林保护区底泥CK处理中TP的含量为0.60—0.89 mg/g,从底泥表层至底层,CK处理中TP含量呈逐渐下降的趋势。由于受到多种因素的影响,磷元素在底泥中的分布情况较为复杂,磷元素在底泥中的分布趋势结果不尽相同,如Prasad等人[19]测定的印度东海岸Pichavaram红树林底泥中TP含量(0.46—0.92 mg/g)分布趋势正好相反。

本文结果表明S1及S3处理对底泥不同层次的TN和TOC含量影响显著(P<0.05),TN及TOC含量均随底泥深度增加而减少；S1处理中TP含量随底泥深度增加也呈降低趋势(P<0.05)。本文中的对照(CK),即没有酸雨的情况下,表层的TN、TP及TOC含量较高,随着底泥深度的加深,氮、磷及有机碳元素含量也呈逐渐降低趋势。表层底泥较深层底泥更容易受到外界环境如光照、潮汐、微生物等的影响,其上的枯枝落叶腐败后导致表层底泥N、P及TOC含量较高；在酸雨处理条件下,由于酸雨对植物具有较强的腐蚀性,加速了底泥表层枯枝落叶的腐败与分解[20],使得其中的氮、磷及有机碳等物质沉积于底泥表层,从而导致酸雨处理中底泥表层的TN、TP及TOC含量也较高。

3.2 底泥营养元素、理化特性与重金属相关关系

3.2.1 有机碳与重金属

研究表明由于底泥中的水和底泥以及悬浮物间存在密切的化学交换,底泥中的营养元素与重金属及底泥理化特性之间存在密切的联系[21],营养元素中的有机碳是众多学者关注的热点,这不仅由于土壤中的有机碳是营养元素的“库”[22],同时有机碳对重金属具有较高的亲和力,可以吸附大量的重金属[23]。Marchand等人[24]研究南太平洋的新喀里多尼亚(New Caledonia)红树林底泥中重金属分布与有机物质循环的试验也表明,在死去的白骨壤(Avicenniamarina)红树林地底泥和无植被覆盖的底泥中,有机质含量越高重金属含量越高。Wang等[25]认为在亚热带森林系统中,长期持续的酸雨条件可以增加有机碳的累积,从而改变生态系统中碳流、腐殖质的构成以及营养元素的循环[24],这种变化会对重金属的淋溶、累积造成较大影响,进而对整个红树林生态系统造成多方位、多层次的影响。本文结论中TOC与N、Cu和Zn均具有显著正相关关系,支持以上观点。

3.2.2 底泥理化特性与重金属

综上,根据底泥的化学特性、营养元素水平及Cu、Zn的分布相关性分析,氮、磷及有机碳对于重金属Cu和Zn的淋溶、沉积具有重要作用。有研究显示底泥可以累积大量重金属,可以作为水生环境的指示器[7]。本文的研究结果显示酸雨环境下,在红树林生态系统中,底泥中的TN是影响营养元素及重金属特别是Cu分布最重要因子,因此底泥中的N素水平可以作为评价Cu分布的有效指示剂。

4 结论

本文结论可以总结为(1)酸雨对底泥化学性状指标影响不显著(P>0.05)；底泥中不同层次TN、TOC及Cu的含量差异极显著(P<0.01),说明酸雨对不同层次TN、TOC及Cu的分布影响较大,酸雨 对底泥上层TN及TOC的淋溶具有显著促进作用。(2)氮、磷及有机碳之间均具有显著的正相关性(P<0.05),表明三者的淋溶、沉积均具有协同作用,同时氮、磷及有机碳与重金属Cu和Zn的淋溶、沉积具有显著的正相关关系(P<0.05)。(3)底泥中的N素水平可以作为评价Cu分布的有效指示剂。

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Influence of simulated acid rain on the spatial distribution of nutrients, Cu, and Zn in mangrove sediments

LIU Zhiyan1,2, YANG Junxing3, ZHOU Yanwu4, LI Shaoshan2, PENG Yisheng1,*, CHEN Guizhu1

1SchoolofEnvironmentalScienceandEngineering,SunYat-SenUniversity/GuangdongProvincialKeyLaboratoryofEnvironmentalPollutionControlandRemediationTechnology,Guangzhou510275,China2SchoolofLifeSciences,SouthChinaNormalUniversity,Guangzhou510631,China3CenterforEnvironmentalRemediation,InstituteofGeographicalSciencesandNaturalResourcesResearch,ChineseAcademyofSciences,Beijing100101,China4MarineEnvironmentalEngineeringCenter,SouthChinaSeaInstituteofOceanology,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510301,China

Mangrove ecosystems are important for providing habitat, primary productivity, and protection against coastal erosion. The Futian mangrove wetland (22°32′N, 114°03′E) is located in a Nature Reserve of the Shenzhen Special Economic Zone, Guangdong Province, China. Acid rain emerged in the late 1970s as an important environmental problem in China. The average pH of precipitation in Shenzhen City and nearby suburban areas is less than 5.0, and the frequency of acid rain events has reached 82%. Acid deposition has had a wide range of harmful effects on mangroves. Sediments and plants in the Futian mangrove ecosystem are moderately contaminated by heavy metals (primarily Cu and Zn). Acid rain leads to a reduction in sediment pH and an increase in metal cation leaching intensity, and these effects are closely related to sediment properties. Although acid rain could eventually lead to the loss of mangrove forests, the effects of acid rain on heavy metal and nutrient transport in mangrove sediments are largely unknown. In this study, a field column experiment was conducted to analyze the effects of simulated acid rain on the spatial distribution of heavy metals (Cu and Zn) and nutrients (N, P, and organic C) in mangrove sediments at different depths. The pH treatments were as follows: S1 (pH 4.0), S2 (pH 3.0), and S3 (pH 2.0); deionized water (pH 6.7) was applied in the control (CK) treatment. Sediment depths were H1 (0—10 cm), H2 (10—20 cm), H3 (20—30 cm), H4 (30—40 cm), and H5 (40—50 cm). Acid rain had no significant (P> 0.05) effect on overall of Eh, pH, or salinity, but it significantly (P<0.01) influenced the distribution of Eh and pH among the sediment depths. Total nitrogen in H2 differed significantly (P<0.05) among the simulated acid rain (SAR) treatments. The CK, S1, and S3 treatments significantly (P<0.01) affected the distribution of TN among sediment depths, and CK (P<0.05) and S1 (P<0.01) significantly affected the distribution of TP. The CK (P<0.05), S1 (P<0.01), and S3 (P<0.05) treatments significantly affected TOC content in the sediments, and CK (P<0.05) and S1 (P<0.05) significantly affected Cu concentrations. In addition, the CK treatment (P<0.05) significantly affected the distribution of Zn. Acid rain significantly (P<0.05) accelerated the leaching of N and organic C to upper sediment layers, and nutrient and heavy metal concentrations decreased with depth. The distribution patterns of N, P, and organic C were significantly (P<0.05) positively related to patterns of Cu and Zn, implying that nutrients can influence the accumulation or leaching of heavy metals in mangrove sediments. Soil N concentration was the most significant factor affecting the distribution of the other nutrients and heavy metals, indicating that soil N level may be an effective indicator of the effects of acid deposition on sediment nutrients and heavy metals.

simulated acid rain; mangrove; nutrient; heavy metal; distribution

国家自然科学基金项目(40901278, 41371109, 31070242, 41201312)；中央高校基本科研业务费项目(38000- 3161548)；广东省林业科技创新专项资金项目(2013KJCX011-05)；广东省科技计划项目(2010B030800003)

2015- 01- 30;

日期:2016- 01- 15

10.5846/stxb201501300250

*通讯作者Corresponding author.E-mail: sonneratia@126.com

刘志彦, 杨俊兴,周炎武,李韶山,彭逸生, 陈桂珠.模拟酸雨对红树林底泥中营养元素及Cu、Zn分布的影响.生态学报,2016,36(19):6209- 6217.

Liu Z Y, Yang J X, Zhou Y W, Li S S, Peng Y S, Chen G Z.Influence of simulated acid rain on the spatial distribution of nutrients, Cu, and Zn in mangrove sediments.Acta Ecologica Sinica,2016,36(19):6209- 6217.