不同功能区土壤—钩藤系统重金属累计特征及评价

张家春+曾宪平+张珍明+林绍霞+张清海+林昌虎

[摘要]以不同功能区土壤及钩藤为研究对象，探讨了不同功能区土壤和钩藤中重金属含量，分析了重金属在钩藤中的富集特征，并对不同功能区土壤重金属污染进行评价，结果表明：土壤中铜（Cu）、砷（As）、铅（Pb）和铬（Cr）表现为耕地>林地>荒地，镉（Cd）表现为林地>耕地>荒地，汞（Hg）表现为耕地>荒地>林地；参照《土壤环境质量标准》，Cd在林地、耕地和荒地下均超过了一级标准，林地下Cd超过了二级标准，耕地和荒地下Hg超过了一级标准；以《绿色食品产地环境技术条件》为标准，林地下土壤Cd超过了标准规定的限量值；依据《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》，3种功能区下钩藤中重金属均符合标准；从单因子污染指数来看，林地土壤受到重金属Cd的污染；从综合污染指数来看，钩藤在不同功能区下土壤都没有受到重金属的污染；钩藤钩对Cu，Cr，Pb，As的富集系数为荒地>林地>耕地，荒地下钩藤钩对重金属Cu的富集系数大于1；除Cu外，其余重金属富集系数均比较低。

[关键词]功能区； 钩藤； 土壤； 重金属； 评价

[Abstract]Soil and Uncaria rhynchophylla in different functional areas were selected for the study，the content of heavy metals such as As， Cd， Cu， Cr， Pb， and Hg in soil and U. rhynchophylla was discussed， the characteristics of their accumulation in the U.rhynchophylla was analyzed， the contamination levels of heavy metals in soil in different functional areas was evaluated. The results showed that content of Cu， As， Pb and Cr in soil was being cropland>woodland>wasteland， content of Cd was being woodland>cropland>wasteland， content of Hg was being cropland>woodland>wasteland. According to quality standard of soil environment， soil Cd in woodland， cropland and wasteland all exceeded the state-level standards， soil Cd in woodland exceeded the secondary standard， soil Hg in cropland and wasteland all exceeded the state-level standards. According to technical conditions of green food producing area， soil Cd in woodland exceeded the limit value of standard. According to Green Trade Standards of Importing Exporting Medicinal Plants Preparations，the content of heavy metals of U.rhynchophylla in cropland，woodland and wasteland were correspond to the specification. From the single factor pollution index， the soil in woodland was polluted by Cd. From the comprehensive pollution index， the soils in different functional areas were not contaminated by heavy metals. The enrichment coefficient of heavy metals such as As， Cu， Cr， and Pb in hook of U.rhynchophylla was being wasteland>woodland>cropland， the enrichment coefficient of Cu in hook of U. rhynchophylla in wasteland was more than 1. Except Cu， the enrichment coefficient of other heavy metals was low.

[Key words]functional areas； Uncaria rhynchophylla； soil； heavy metals； evaluation

doi：10.4268/cjcmm20162008

在“回归大自然”的背景下，中药材因其绿色、环保和副作用小而发展迅速，社会需求量和种植面积不断上升。但工业化、城市化推进及农药化肥的不合理使用等，使得中药材不断出现重金属超标等问题^[1]。邹耀华等调查发现“浙八味”中重金属镉和铅有一定的超标^[2]，中药材川芎块茎中存在重金属超标问题^[3]，赵静等的三七调查中发现砷（As），镉（Cd）超标率分别为32.4%，29.7%^[4]。土壤作为中药材生产的基础物质，土壤重金属的种类和含量在很大程度上影响着中药材中相应重金属的含量^[5]，因此必须加强对土壤重金属进行考查及评价^[6]。目前，中药材产地土壤重金属评价方法主要包括单因子与综合因子指数法、地累积指数法、潜在生态危害指数法等指数法^[7]。对中药材土壤重金属进行考查及评价过程中，还应重视中药材自身对重金属吸收和累积特性^[8-9]。富集系数作为反映植物对重金属积累能力的强弱，通过对中药材重金属富集系数的分析，周浓等人发现白术、木香、川芎对Pb具有较强的生物积累作用^[10]。中药材及其种植环境的重金属研究，对解决中药材生产过程中重金属超标问题具有十分重要的意义。

钩藤为儿科和治疗高血压的常用药材，以带钩茎枝入药。其性微寒味甘，归肝、心包经，可清热平肝，有熄风定惊之效，用于头痛眩晕、感冒夹惊、惊痫抽搐、妊娠子痫、高血压症等症状效果显著^[11]。随着对钩藤药效成分及药理作用研究的深入^[12-16]，钩藤的入药量也日益增加，野生钩藤已经无法满足市场的需求，人工栽培成为钩藤生产发展的趋势。中药材栽培中重金属超标，不仅影响中药材的品质，同时也严重危害人类健康。重金属铅进入人体后会对神经系统、造血系统、血管和消化系统造成一定的损害，砷能够引起肝、肾、心等实质器官的衰退，镉对人有致畸、致癌、致突变作用，汞造成肾功能衰竭^[17]。但目前对钩藤的研究更多的集中于钩藤种质资源、钩藤化学成分及钩藤药理作用等的研究^[18-21]，针对钩藤产地土壤与钩藤植株中重金属的研究较少，而对不同功能区土壤-钩藤系统中重金属分布与累积特征尚未见报道。为此，本研究以不同功能区土壤-钩藤系统为研究对象，探讨了不同功能区钩藤土壤和钩藤植株中重金属元素含量及其在钩藤植株中的富集特征，并对不同功能区钩藤土壤中重金属元素含量进行评价，以期为钩藤的优质栽培提供基础资料和决策依据。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况 剑河县位于贵州省黔东南苗族侗族自治州中部，东经108°17′08″—109°04′12″，北纬26°20′42″—26°55′42″，全县总面积为2 165.3 km2。最高海拔1 626 m，最低海拔348 m。剑河县属亚热带季风气候，冬无严寒，夏无酷暑，温和湿润，年平均气温17.7 ℃，最冷月平均气温5.9 ℃，极端最低气温-8.1 ℃，无霜期326 d。年平均降雨量1 220 mm，年平均日照时数1 236.3 h。剑河地质构造属江南古陆地的一部分，为山地性高原，处于雷公山中山地貌向湘西丘陵过渡地带，山势崎岖，高山耸翠。剑河县主要成土母岩为砾岩类、粉砂岩、页岩、碳酸盐岩、燧石岩、磷块岩、板岩、变异砂岩等。土壤主要以黄壤（pH 4.2～5.5）为主，有部分黄红壤（pH 4.2～5.0）和少量石灰岩发育而成的黄色石灰土（pH 5.4～5.8）、酸性紫色土，见表1。

1.2 样品的采集 采用典型性分析法，同时考虑小区域对比布点的方法，对钩藤3种功能区下（耕地、林地和荒地）土壤进行样品采样。土壤样品采样时必须重视采集样品是否具有代表性，应根据研究区域的地形地貌实际情况，考虑地形、土壤类型和植被等自然因素及耕作施肥等人为因素的影响，进行布点设位。本研究中样地均采用“S”形方式进行，采集5～8个采样点为1个混合样，每个点采集0～20 cm土层土壤样品，合计采集92个土壤样品。

在采集土壤样品的同时，在相同区域采取一一对应的原则采取钩藤植株样，并分钩、茎和叶3个部位进行采集。为避免采样器具对样品的污染，采样过程中均用不锈钢铲和木制等工具；对采集完毕的样品进行编号和GPS定位。在2013年3月28日采集46个钩藤发芽前期土壤样品和2013年4月25日采集17个中期土壤样品及植株样品，以及2013年10月21采集46个成熟期土壤样品和植株样品，合计109个样品。

1.3 样品的制备 土壤和植株样品的处理和测定方法均按照《土壤农业化学分析方法》和国家重金属检测的相关标准进行^[22-23]。将采集的样品分别装入不含重金属的布袋带回实验室，剔除植物残体及大砾石等非土壤物质，置于阴凉通风处自然晾干。晾干后充分混匀，按对角线四分取土法分取一半样品研磨过孔筛，另一半作为备用样品保存。采集每种植物样品，分别用自来水充分冲洗以去除粘附的泥土和污物，再用去离子水冲洗，之后放入烘箱于105 ℃左右杀青5 min，再于70 ℃左右烘干至恒重，烘干后的植物样品用不锈钢植物粉碎机粉碎，过40目筛，装密封袋备用。

1.4 项目测试 本研究分析测试的重金属包括铅（Pb）、铬（Cr）、铜（Cu）、汞（Hg）、As 和Cd 6种，实验中所用试剂均为优级纯、二次去离子水，重金属均采用六点标准曲线外标法定量，各指标标准曲线r>0.99，测定过程中严格按照国家标准，采用平行样和标准参考物质来控制准确度。植物样品采用HNO₃-HClO₄加热消解、土壤样品采用HCl-HF-HNO₃-HClO₄加热消解。土壤与植物中As采用原子荧光光谱法，以双道原子荧光光度计测定；植物中其它重金属元素以ICP-MS测定。土壤中Cr采用火焰原子吸收分光光度法；土壤中Cd采用石墨炉原子吸收分光光度法测定；土壤中Hg和Pb采用石墨炉原子吸收分光光度法测定；土壤中Cu采用电感耦合等离子体质谱法。所有样品均做相应的试剂空白，并以国家标样进行质量控制。

1.5 评价 本研究采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数对不同功能区下钩藤土壤中重金属进行评价。单因子污染指数法能够分别反映各个污染物的污染程度，表达式为P_i=C_i/ S_i（P_i为农作物中污染物i的环境质量指数，C_i为污染物i的实测浓度值，S_i为i种污染物的评价标准）。根据单因子指数值的大小来判断农作物中某种重金属的污染程度，若P_i≤1.0，则农作物没有受到污染；若P_i>1.0，则农作物已受到污染，指数越大则表明农作物污染物累积污染程度越高。

单因子污染指数法只能评价各个污染物的污染程度，评价某个区域重金属污染程度时需将单因子污染指数按一定方法综合起来应用综合污染指数法进行评价。综合污染评价采用兼顾单元素污染指数平均值和最大值的内梅罗综合污染指数法，计算公式如下。

其中，P_综合为土壤综合污染指数； P_i（max）为土壤中单项污染物的最大污染指数。根据内梅罗综合污染指数的大小对农作物质量进行分级。农作物污染分级的评价标准见表2。

运用富集系数评价不同功能区下钩藤对重金属的吸收累积特点，其表达公式为：富集系数=植物中某种元素含量/土壤中该元素含量，当富集系数<0.1 时表示强烈贫化，0.1≤富集系数<0.5 时相对贫化，0.5≤富集系数<1.5 时二者属同一水平，1.5≤富集系数<3时相对富集，3≤富集系数时强烈富集。

2 结果与分析

2.1 不同功能区下土壤重金属特征 对钩藤产地不同功能区下的土壤重金属分析见表3，不同功能区下土壤重金属Cu，As，Pb，Cr含量表现为耕地>林地>荒地。不同功能区下土壤重金属Cd含量表现为林地>耕地>荒地，重金属Hg含量表现为耕地>荒地>林地。耕地的重金属Cu含量分别比林地和荒地高115.98%，171.71%；耕地的重金属As含量分别比林地和荒地高0.61%，193.81%；耕地的重金属Pb含量分别比林地和荒地高38.89%，124.84%；耕地的重金属Cr含量分别比林地和荒地高38.38%，96.85%；耕地的重金属Hg含量分别比林地和荒地高360%，53.33%；林地的重金属Cd含量分别比林地和耕地高52%，31.03%。

参照《土壤环境质量标准》（GB15618-1995），从表3可以看出，重金属Cd在3种功能区下均超过了《土壤环境质量标准》一级标准，林地下重金属Cd超过了《土壤环境质量标准》二级标准；耕地和荒地下重金属Hg超过了《土壤环境质量标准》一级标准，其余重金属均没有超过《土壤环境质量标准》。以《绿色食品产地环境技术条件》（NY/T 391-2000）为标准，林地下重金属Cd超过了《绿色食品产地环境技术条件》规定的限量值，其余重金属均没有超过《绿色食品产地环境技术条件》。

参照《土壤环境质量标准》，采用单因子指数（P_i）和内梅罗综合指数法（P_综）进行评价，结果见表4。从单因子污染指数来看，除林地土壤Cd的单因子污染指数大于1，其余功能区下重金属单因子污染指数均小于1，表明林地受到重金属Cd的污染，其余不同功能区下的钩藤土壤均未受到各污染物污染。从综合污染指数来看，荒地重金属综合污染指数小于0.7，污染等级为安全；林地重金属综合污染指数为0.91，耕地重金属综合污染指数为0.73，林地和耕地污染等级为警戒线。从综合污染指数来看，钩藤在不同功能区下土壤都没有受到重金属的污染。

2.2 不同功能区下钩藤重金属特征 对不同功能区下的钩藤重金属统计，钩藤叶、茎、钩中的重金属在不同功能区下含量存在显著性差异的，见表5。钩藤叶中的重金属表现为，Cu，Cd，Cr是荒地>林地>耕地，As是荒地>耕地>林地；Pb是耕地>林地，荒地未检出；耕地下钩藤叶中的Hg为0.02 mg·kg^-1，林地和荒地未检出。钩藤茎中的重金属表现为，Cu是林地>荒地>耕地，Cd和As是荒地>耕地>林地，Pb耕地>荒地>林地，Cr荒地>林地>耕地；耕地下钩藤茎中的Hg为0.01 mg·kg^-1，林地和荒地未检出。钩藤钩中的重金属含量表现为，耕地、林地和荒地均未检出Hg的含量，Cu荒地>林地>耕地，Cd荒地>耕地>林地，As耕地>林地>荒地，Cr耕地>荒地>林地；林地下钩藤钩中的Pb含量是耕地的10.6倍，荒地未检出。

从统计结果中发现，不同功能区下钩藤叶、茎、钩中的重金属也不同。耕地中重金属表现为，Cu，Cr钩>茎>叶，As钩>叶>茎，Cd茎>钩>叶，Pb叶>茎>钩；Hg叶>茎，钩未检查出来。林地中重金属表现为，Cu叶>钩>茎，As茎>钩>叶，Cd叶>茎>钩，Pb钩>叶>茎，Cr钩>茎>叶，Hg未检查出来。荒地中重金属表现为，Cu，Cd钩>茎>叶，As茎>叶>钩，Cd叶>茎>钩，Cr茎>钩>叶；Pb叶中量为1.03 mg·kg^-1，钩和茎未检查出来，Hg未检查出来。依据《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》（WM-T2-2004）对重金属的限量指标，3种功能区下钩藤中重金属含量均符合标准。

2.3 不同功能区下钩藤重金属富集系数 土壤重金属污染具有隐蔽性，通过调查发现，钩藤种植区域无工业污染和城市生活污染，钩藤植株中重金属来源主要受土壤母质的影响。土壤对母岩具有很强的继承性，不同母质发育的土壤，其背景值存在较大差异。重金属富集系数反映了植物将土壤中重金属元素转移到植物体内的能力，为评价钩藤对土壤中重金属的富集能力，引用土壤重金属富集系数对钩藤各部位重金属进行评价^[24]。重金属富集系数越大，则植物对该种重金属从土壤向体内的迁移能力越强。钩藤作为一种大宗药材，其主要用药部位为钩，对钩藤不同功能区下钩藤钩中重金属富集系数进行统计，不同功能区钩藤钩对不同的重金属富集能力不同，耕地、林地和换地下钩藤钩对重金属Hg的富集系数为0。Cu，Cr，Pb，As的富集系数为荒地>林地>耕地，荒地下钩藤钩对重金属Cu的富集系数大于1，说明荒地下重金属Cu容易从土壤迁移到钩藤中，见图1。

可以看出不同功能区下的钩藤不同部位对土壤中重金属的吸收和富集特征存在较大差异，3种功能区下Cu在各部位的富集系数都比其他重金属高，重金属Cu在林地下的叶中和荒地下的钩、茎及叶中的富集系数大于1，见表6。对于同一部位，不同功能区下的钩藤重金属的富集作用总体表现为荒地>林地>耕地。因此，钩藤种植基地土壤尚属安全区域，土壤富集系数较低，排除前面工业污染外，此种植区域人为活动对土壤重金属的影响较大，继续加大对种植区域的保护，有利于药材品质的长期发展。

3 讨论

从本研究中不同功能区土壤重金属含量来看，一般表现为耕地重金属含量较高，这种变化趋势主要与人为施用化肥有关。有关研究^[25]发现，磷肥生产中因磷矿石中含有一定量的重金属污染物Cd，As，Cr，Pb等，使磷肥中含有较多的Cd，As，Cr，Pb，Hg及Cu等重金属物质。在钩藤种植基地人工管理过程中，应注重化肥的合理使用及人工管理。

参照《土壤环境质量标准》一级标准，本研究中Cd在3种功能区下均超过了《土壤环境质量标准》，耕地和荒地下Hg超过了《土壤环境质量标准》一级标准。参照《土壤环境质量标准》中的二级标准，本研究中林地土壤重金属Cd超过了标准值。以《绿色食品产地环境技术条件》为标准，林地下重金属Cd超过了《绿色食品产地环境技术条件》规定的限量值。单因子指数评价中林地土壤重金属Cd为轻度污染等级，从综合污染指数来看，钩藤不同功能区下土壤均没有受到重金属的污染，但林地和耕地污染等级为警戒线。总体上3种功能区下的土壤环境达到钩藤清洁安全生产的要求，但在钩藤种植中应注意控制土壤Cd和Hg这2种重金属的含量。

本研究对不同功能区下钩藤土壤中重金属Cr，Cd，Cu，As，Hg，Pb含量进行相关性分析，其中Cr与Cu呈极显著正相关性，相关系数为0.91；Cu与Pb，Cr与Pd，Cd与As呈显著正相关性，相关系数分别为0.43，0.50，0.41。不同功能区下钩藤土壤中重金属Cr，Cd，Cu，As，Hg，Pb含量存在一定的相关性，其土壤为Cd和Hg为主的复合污染。

本研究中不同功能区下钩藤重金属含量均符合《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》中对中药材重金属含量的品质要求。本研究中林地土壤受到重金属Cd的轻度污染，但林地下钩藤叶、茎和钩中重金属含量并没有受到重金属的污染。重金属从土壤进入植物体的过程会受到植物本身的遗传特性、主动吸收功能和对元素的富集能力影响。植物重金属富集系数是植物体内重金属含量与土壤中重金属含量的比值，常用来评价重金属在土壤-植物体系中迁移的难易程度。本研究中Cu在3种功能区下的富集系数都比其他重金属高，表明重金属Cu容易在钩藤中富集；从功能区看，荒地下钩藤重金属的富集作用较强。因此，继续加大对种植区域的保护，有利于药材品质的长期发展。

重金属是对人体有害的微量元素，当其在体内蓄积至一定量时会起免疫系统障碍和多种功能损害。土壤重金属对中药材重金属的累积量有一定的影响，钩藤3种功能区下土壤尚属安全区域，3种功能区钩藤对重金属的富集系数较低，排除前面工业污染外，人为活动对土壤重金属的影响较大。在钩藤种植中化肥的不合理使用增长了耕地土壤重金属的含量，因此在钩藤种植基地人工管理过程中，尽量采取桔梗还土，施用农家肥或是动物-钩藤养殖模式来培肥土壤。人工管理过程中，还可通过施用土壤改良剂、钝化剂等来降低土壤重金属的生物有效性和可迁移性。钩藤是茜草科钩藤属常绿藤本植物，目前钩藤的种植方式主要以净作为主。但是长期的连作改变了土壤的环境，降低了土壤的肥力，化肥的使用在提高土壤养分含量的同时也会导致土壤重金属含量增高。土壤重金属调查发现，3种功能区下重金属Cd，Hg是影响土壤环境质量的主要重金属。通过筛选对重金属Cd，Hg超累积植物，改变钩藤的种植方式，采用套种或间种Cd，Hg超累积植物，利用Cd，Hg超累积植物吸收并去除土壤中Cd，Hg。

4 结论

不同功能区下土壤重金属Cu，As，Pb，Cr含量表现为耕地>林地>荒地，Cd含量表现为林地>耕地>荒地，重金属Hg含量表现为耕地>荒地>林地。参照《土壤环境质量标准》，重金属Cd在3种功能区下均超过了《土壤环境质量标准》一级标准，林地下重金属Cd超过了《土壤环境质量标准》二级标准；耕地和荒地下重金属Hg超过了《土壤环境质量标准》一级标准，其余重金属均没有超过《土壤环境质量标准》。以《绿色食品产地环境技术条件》（NY/T 391-2000）为标准，林地下重金属Cd超过了《绿色食品产地环境技术条件》规定的限量值，其余重金属均没有超过《绿色食品产地环境技术条件》。从单因子污染指数来看，林地受到重金属Cd的污染，其余不同功能区下的钩藤土壤均未受到各污染物。从综合污染指数来看，荒地重金属综合污染指数小于0.7，林地重金属综合污染指数为0.91，耕地重金属综合污染指数为0.73，林地和耕地污染等级为警戒线。总体上，钩藤在不同功能区下土壤都没有受到重金属的污染。

钩藤叶、茎、钩中的重金属在不同功能区下含量存在显著性差异的，不同功能区下钩藤叶、茎、钩中的重金属也不同。依据《药用植物及制剂进出口绿色行业标准》（WM-T2-2004）对重金属的限量指标，3种功能区下钩藤中重金属含量均符合标准。不同功能区钩藤钩对不同的重金属富集能力不同，耕地、林地和换地下钩藤钩对重金属Hg的富集系数为0。Cu，Cr，Pb，As的富集系数为荒地>林地>耕地，荒地下钩藤钩对重金属Cu的富集系数大于1， 说明荒地下重金属Cu容易从土壤迁移到钩藤中。3种功能区下Cu在各部位的富集系数都比其他重金属高，重金属Cu林地下的叶中和荒地下的钩、茎及叶中的富集系数大于1。对于同一部位，不同功能区下的钩藤重金属的富集作用总体表现为荒地>林地>耕地。

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[责任编辑 吕冬梅]