饮用水源水中PPCPs的污染现状及研究进展

罗 伟，王少坡，费 琼，孙力平

(天津城建大学 a. 环境与市政工程学院；b. 天津市水质科学与技术重点实验室，天津 300384)

环境与市政

饮用水源水中PPCPs的污染现状及研究进展

罗 伟a,b，王少坡a,b，费 琼a,b，孙力平a,b

(天津城建大学 a. 环境与市政工程学院；b. 天津市水质科学与技术重点实验室，天津 300384)

药品和个人护理用品(PPCPs)的大量使用，给环境造成了严重的污染，现正成为水处理领域的新挑战．笔者介绍了近年国内外 PPCPs在地表水、地下水及饮用水中的污染状况以及其在环境中的迁移转化；结合当前针对PPCPs的研究，综述了关于水环境中PPCPs的污染分布、分析检测方法以及去除工艺；并分析了未来饮用水源中 PPCPs污染趋势和研究方向，以期为我国水环境中PPCPs污染控制提供参考．

药品及个人护理用品(PPCPs)；饮用水源；污染现状

近些年，水体微污染已经成为世界性关注的环境问题，其频频在饮用水源中被检出，对生态环境和人类健康造成了严重威胁．微污染物质也被称为新兴污染物，包括医药、个人护理产品、类固醇激素、工业化学品、农药以及许多新兴的化合物[1]．药品及个人护理用品(pharmaceutical and personal care products，简称 PPCPs)是这类新兴污染物的代表，它是一类数量庞大且种类在不断扩大的物质群，包括各种抗生素、人工合成麝香，医疗用药、杀菌剂、洗涤剂、发蜡等日常生活必需品[2]．PPCPs类污染物具有较强的生物活性、炫光性和极性，能以各种不同的形式和途径进入环境，随着近年来研究者对有机物污染的重视，PPCPs已经被检测发现普遍存在于世界各地的河流、湖泊、水库、污水厂出水、地下水、土壤、污泥甚至饮用水中，其含量特别低，大多以痕量浓度存在于环境中[3]．因其在环境中存在浓度低，一般不会引发急性中毒，但它具有稳定性和累积性，能长期存在于环境中而不被降解和去除，也能随食物链发生迁移转换，这样使得人类的健康长期暴露在它的潜在危险之下，持久之后后果是可怕的[4]．评估 PPCPs对于健康和生态系统的风险具有十分重要的意义，在我国，已经有研究者开展了对城市污水厂出水和受纳水体，以及河流、湖泊、水库等地表水的相关研究工作[5]．

作为PPCPs生产和使用大国，对PPCPs在饮用水源中的污染状况开展研究工作意义重大．本文在总结相关研究的基础上，介绍了近年来地表水、地下水及饮用水中 PPCPs的主要污染物质和来源、在环境中的污染分布、迁移转化、分析检测方法以及去除工艺．提出了我国未来饮用水源水中 PPCPs污染趋势和研究方向，为我国水环境中 PPCPs污染控制提供有益的参考．

1 饮用水源水中PPCPs的污染来源

环境中 PPCPs类污染物的来源是各方面的．首先，日常活动是 PPCPs进入环境最直接的来源，每天刷牙，淋浴，化妆等大量日化用品随着洗漱完毕的废水直接排放到环境或通过下水道进入城市污水管网．其次，每天都会有大批量的药品和抗生素被使用，药物经人体或动物体摄入后，只有少许发挥作用，大部分以化合物原状或代谢物，通过排泄分泌的方式进入污水中，这也是 PPCPs进入环境的一个重要来源[2,6]．但目前城市污水厂的常规处理工艺主要是针对 C/N/P的去除，而不能有效地去除PPCPs，其最终会随着污水厂的出水排放进入地表水体，因而城市生活污水是饮用水源水中 PPCPs最主要的污染来源[7]．另外，大量分散式生活污水和养殖畜牧废水随意排放，居民环保意识淡薄，过期药物等垃圾随地扔放，也给 PPCPs环境污染带来了负担．PPCPs还能通过固体废物进入水体，如丢弃的固体药物能通过溶解下渗进入地下水，养殖场排放的粪便和污水处理厂的污泥，可以通过施肥、填埋等方式进入土壤环境，最终通过地表径流与渗滤等途径进入地表水与地下水[4,7]．最后，大气沉降和城市径流能加速各地区 PPCPs的迁移转化，也是地表水中PPCPs的来源．表1[1-7]总结归纳了环境中主要PPCPs类污染物来源．

表1 环境中主要类PPCPs代表污染物来源

1.1 地表水中的PPCPs

地表水是人类最广泛的饮用水来源，其中包括河流、湖泊、水库、海洋等．大量 PPCPs的使用，最直接的排放受纳地就是地表水体．有研究表明，全球的大部分水体都不同程度的受到 PPCPs的污染，其中地表水污染最为严重，这与 PPCPs类化合物大量生产使用以及随意排放有关[8]．在我国，每年大约有 1,300多种药物及日化用品生产，其中抗生素的年产量就在33万吨以上，这些药品的滥用和未完全代谢，排放后对我国各大流域、湖泊的污染不容小视．由于降雨和径流的稀释，研究者们从地表水中取样检测的污染物浓度基本都在ng/L到µg/L级水平，这也给科研检测带来了一定挑战．Zhang等人[9]调查研究发现，在珠江三角洲地区，以东江流域作为直接饮用水水源，其中抗生素、大环内酯类、磺胺类药物存在不同程度的超标现象，与附近的水产养殖厂随意排放的污水密切相关，这也给当地居民的生活饮水安全带来了隐患．表2[1,9-18]归纳了近年文献中报道的世界上不同地区地表水受PPCPs污染的情况．

表2 文献报道的不同地区地表水PPCPs污染状况 ng·L-1

1.2 地下水中的PPCPs

地下水作为最直接的饮用水水源，其达标与否，对人类的健康有着重大的影响．世界各地区超过 1/4人口的饮用水来源主要依靠地下水，而近年地下水中有机污染物被频频检出，这无疑又给人类健康风险敲了一个警钟．PPCPs类污染物可以通过多种方式进入地下水体，包括受污染的地表水的嵌入和回灌，垃圾填埋场的渗滤液、城市污水管道和化粪池的渗滤作用、以及农牧土壤中各种激素、有机农药、化肥的下渗．现在大部分的研究主要集中在地表水中 PPCPs的污染与迁移上，而对地下水中PPCPs污染情况关注较少，随着越来越多的研究报道指出地下水已受到 PPCPs不同程度的污染，对地下水中PPCPs的研究也呈现出增多趋势[19]．

KK 等研究者[20]在一些国家的地下水中调查发现，检测到的大多数 PPCPs类有机化合物的浓度都在 100,ng/L以下，其中非甾体类抗炎药、卡马西平、磺胺甲恶唑、咖啡因和三氯生是最常被检测到的几种物质．表3[1,6,8-23]归纳了近些年文献中报道的全球不同地区地下水中 PPCPs污染的状况．全球以地下水作为饮用水源的地区很多，未来应加强在常规水处理工艺和监督检测方面对 PPCPs的针对性，这样才能更安全地保障人类最直接的饮水安全．

表3 文献报道的不同地区地下水中PPCPs污染状况 ng·L-1

1.3 饮用水中的PPCPs

有关饮用水中 PPCPs类有机质被检测出的事例较少，饮用水是人类生命延续的源泉，它的作用毋庸置疑，一旦直接饮用的水受到污染，那整个人类的健康将面临严峻的挑战．近些年的研究检测表明，饮用水中 PPCPs的浓度还是很低的，大多数污染物在饮用水中的浓度都低于检测限值，但随着检测技术的进步，相关研究报道也越来越多[1,11]．Stackelberg等人[24]调查研究发现，由美国地质调查局和疾病控制与预防中心的数据显示，美国饮水中已存在不同程度的微污染，且饮用水中微污染物的发生程度取决于水源和季节，冬季水样比夏季水样表现出较高的浓度．Kleywegt等人[25]研究发现在加拿大安大略省的饮用水中的卡马西平的平均浓度超过 600,ng/L，高于其它污染化合物浓度几十倍，解释原因为卡马西平具有高度的持久性，很难被常规工艺去除．表4[1,6,19-25]列出了近期不同地区饮用水中检测出PPCPs的污染状况．

表4 文献报道的不同地区饮用水中PPCPs污染状况 ng·L-1

2 PPCPs在环境中的迁移转化

人类日常活动中使用的药品和个人护理用品，通过洗浴、排泄、分泌等方式形成生活污水，还有一些工业废水和医院废水，它们通过市政管道进入污水处理厂去除，未降解完全的 PPCPs有机会进入地表水或者下渗污染地下水[2,4]．水产养殖业、农牧业以及一些日化工厂的直接排放也是地表水体中PPCPs污染的一个重要来源．地表水体中的 PPCPs又通过取水口进入到给水厂，经过给水厂的处理工艺净化后，未被去除的 PPCPs有可能随城市供水管网进入日常生活，这就是环境中 PPCPs的主要迁移规律[2,4,7]．PPCPs类污染物在环境中的主要循环过程如图1所示[26]．大气沉降、城市的地表径流等也对 PPCPs在环境中的迁移转化起了一定的作用．还有部分水体中的 PPCPs被鱼类以及水生植物吸收富集，通过食物链进入到人体，土壤当中含的一些PPCPs也能通过农作物的富集作用最后被人体吸收．PPCPs在环境中迁移变化规律多变复杂，还需进一步详细的研究和调查．

图1 PPCPs在环境中的循环过程

对于 PPCPs在环境中迁移转化的整个过程，目前大部分研究主要集中在地表水体和地下水中PPCPs的污染发生、残存浓度以及生物毒性等方面，而水生生物和农作物对 PPCPs的富集并随食物链迁移转化的情况研究较少．水体中的 PPCPs首先能在浮游植物体内累积，再富集到低栖生物体内，最后转移到水生鱼类，PPCPs的生物累积效应复杂多变，具体迁移转化机理和形式需要进一步的研究分析[27]．Hu等人[28]研究发现，天津地区一些蔬菜农作物中抗生素的含量高达 532,ng/L，究其原因，畜牧场的禽畜未能代谢完全的激素通过粪便排出，而这些粪便又被用作农家肥料浇施蔬菜，抗生素就通过水和被动吸收积累到植物的根茎叶中．当前，用水生鱼类做有关 PPCPs富集及相关毒理学的研究也较多，但对于 PPCPs沿水生食物链转移和放大的研究极少．PPCPs源源不断地进入环境中，而人作为食物链金字塔的最高层，很容易通过各种方式累积，最终产生不可逆转的生物累积效应，从而危害健康．未来应加强在 PPCPs随食物链迁移转化方面的研究，这样既能更加明确 PPCPs在环境中的变化规律，也能更好地保障人们的健康．

3 水环境中PPCPs的分析检测方法

由于存在于水环境中的PPCPs浓度通常在ng/L到µg/L级水平，所以灵敏可靠的检测方法是研究这类有机化合物的有效保证．再加上环境样品为复杂体系，污染物种类繁多且形态各异，又能与环境中的某些物质发生化学反应生成更为复杂的副产物，因而开发有效去除样品中杂质的预处理方法，建立精准高效提取目标物质的手段以及改进现有检测限值和灵敏度不够的分析技术就成为了近些年的研究热点[26，29]．样品的浓缩与分离提取是 PPCPs 分析工作的最关键一步，其方法的选择将影响到后续整个检测过程的灵敏性和准确性．萃取是对样品提取和收集的有效方法．样品萃取的常用方法及特点见表5[29-32]．

表5 PPCPs样品萃取的常用方法及特点

目前，PPCPs类有机污染物的测定主要通过色谱和质谱联用技术进行．这是由于研究分析样品过程中常常需要同时检测多种有机化合物，而色谱可以有效地分离物质，质谱能准确灵敏地选择性检测物质．GC/MS、GC/MS2、HPLC/MS、HPLC/MS2是目前最常用的检测手段[26,29]．表 6[32-34]归纳了PPCPs分析检测的常用方法及特点．随着污染物种类增多、结构复杂，且在环境中被持续检出，仍需要开发灵敏度和选择性高、检测限值低且能同时分析多种有机物的检测方法．

表6 PPCPs类污染物检测方法及特点

4 PPCPs的去除方法

水体中 PPCPs类污染物种类复杂，性质各异，且含量低，稳定高效的去除方法还有待开发和完善．传统的常规处理工艺混凝、沉淀、过滤对大多数PPCPs的去除效果不明显．Nakada等人[35]采用砂滤法对 PPCPs进行了去除实验，结果表明：砂滤法对憎水性 PPCPs的去除效果很不稳定，波动性较大；而对亲水性 PPCPs的去除效果一般，去除率低于 50%,．Chen等人[36]通过模拟饮用水处理工艺发现，当投加以铝盐作为混凝剂时，混凝对雌激素的去除率仅为 20%～50%,，而继续加大铝盐的投加量，对去除效果的提高也不是很明显．

相对于传统工艺，为了提高饮用水水质，有必要采取深度的净化措施．常用的方法有物理法、化学法和生物法等，国外在此方面的研究较国内早且多，并取得了一定进展[37]．下文就当前国内外在饮用水源方面研究较多的主要处理技术作一些简单的归纳总结，并对PPCPs未来的处理技术进行展望．

4.1 物理处理法

活性炭吸附法和膜过滤是目前最常用的 2种物理处理技术．活性炭吸附的主要机理是疏水性吸附作用，研究表明其对目标污染物的去除效果较好，稳定且无毒副产物，只是事后回收活性炭会增加成本并有一定难度[38]．膜分离机理主要包括位阻效应、静电作用和吸附．分离膜主要有微滤(MF)、纳滤(NF)、超滤(UF)、反渗透(RO)等．

Grover等人[39]用粒状活性炭(granular activated carbon，简称GAC)对污水处理厂出水中的类固醇激素和药物进行吸附研究发现，GAC对美贝准林、吲哚美辛和双氯芬酸等一些化合物有着良好的去除效果，去除率保持在 84%,～99%,，而对卡马西平和普萘洛尔的吸附效果一般．GAC会随着时间推移渐渐到达吸附饱和，吸附效率下降，但其能活化再生重新利用，是深度处理污水厂出水中 PPCPs类污染物质的一种有效方法．Garcia等人[40]考察了超滤(UF)对水体中的布洛芬和雌二醇的吸附拦截情况，发现超滤亲水膜对雌二醇只有 8%,的去除率，对布洛芬的的去除效果也很一般，但疏水膜对布洛芬和雌二醇都能达到 80%,左右的去除效果，单独使用超滤对目标物质很难达到好的去除效果，一般和 MF、NF或 RO组合工艺，以达到对不同污染物良好的去除效果．Sui等人[41]使用MF/RO组合工艺，发现对大多数 PPCPs具有高效的去除效果，去除率能到达95%,以上，但对甲酚那酸和咖啡因的去除效果就一般．关于膜处理 PPCPs类物质的研究，国内开展的相对较少，需要加强探索研究．

4.2 化学处理法

高级氧化法是目前研究最多的一类方法，包括O3、UV、UV/H2O2、Fenton、UV/Fenton和非均相光催化氧化各种技术．这些方法处理效率与降解的有机物本身的性质有关系，不是对所有的 PPCPs都有效，而且在处理过程中对一些特定的污染物会产生对人体有害的副产品．

Gerrity等人[42]研究了 O3/H2O2氧化法对污水中微量 PPCPs和类固醇激素的去除效果，检测的目标污染物有莠去津、布洛芬、甲丙氨脂、磷酸三氯乙酯、磷酸三氯丙脂等，实验过程中发现对所有污染物有相当高的去除率，基本在 90%,以上，而且反应速度快．Dela等人[43]研究单独用紫外光(UV)照射氧化水中 PPCPs类污染物 10,min后，只有双氯酚酸、酮洛芬、甲芬那酸和敌草隆有 46%,的去除效果，而加巴喷丁、甲氧苄啶、二甲双胍、阿奇霉素和克拉霉素等浓度基本不变．而采用 UV/H2O2组合，氧化 30,min后，污染物的去除效率提高到97%,，对 PPCPs有着很好的去除效果．高级氧化技术因反应速度快，处理效率高，且污染少，受到很多研究者的青睐，但成本太高，对中间可能会产生的有毒副产物研究较少．

4.3 生物处理法

目前，主要的生物处理法有活性污泥法和人工湿地法．微生物对 PPCPs的转化与降解主要通过共同代谢作用，即微生物能以 PPCPs作为碳源和能源，部分分解或转化 PPCPs，或将其完全矿物化以达到去除效果[17]．而人工湿地去除 PPCPs的机理还包括吸附、降解和植物作用[44]．Kosma等人[10]对希腊污水厂中 18种药品和个人护肤品进行了调查研究，结果显示所有的目标产物在出水中都高达96.65,ng/L以上，大部分的污水厂无法有效地去除水体中的 PPCPs类污染物．Zhang等人[45]在新加坡校园模拟了水平流人工湿地和垂直流人工湿地对包括卡马西平、萘普生、双氯芬酸、布洛芬、酮洛芬、咖啡因、水杨酸和氯贝酸八种常见 PPCPs药品类污染物进行去除的实验，发现垂直流人工湿地的去除效果要好于水平流人工湿地，且进水模式为间歇式，延长水力停留时间有利于污染物的去除．人工湿地作为一种高效的污水处理系统，在去除水环境中的PPCPs上将有广阔的应用前景．

从目前国内外主要研究的处理方法来看，每种处理技术都有其适应性，一般都是针对某种特定的目标物质有良好的去除效果，而对于水体中复杂多变的 PPCPs类污染物质共同去除效果不佳．深度处理饮用水源水中 PPCPs，保障居民饮水安全刻不容缓，因此需要开发高效，低成本的新技术，也可以探索在原有的工艺基础上联合其他工艺，以期达到有效去除水体中多种PPCPs类污染物的目的．

5 结 语

许多国家和地区的饮用水源水体中都受到了PPCPs不同程度的污染，PPCPs正在成为全球范围内人们普遍面临的环境问题．而我国地下水和地表水中 PPCPs类污染物检出的报道相对较少，有关部门应该加强对这些水体的监测和保护力度，并且将新型有害的PPCPs类污染物质也纳入其监管范畴．

随着污染物种类增多、结构复杂多变，且在环境中被持续检出，需要开发灵敏度和选择性高、检测限值低且能同时分析多种有机物的快速检测方法，还要加快对污水和饮用水源水中 PPCPs高效处理技术的开发．现在，大部分的研究成果主要集中在 PPCPs的污染发生，对于其毒性效应、生态安全和健康风险评价都迫切需要开展研究，以保障饮用水源安全，并为我国水环境中 PPCPs污染控制提供可靠保障．

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Advances and Prospects of Pharmaceutical and Personal Care Products in Drinking Water

LUO Weia,b，WANG Shaopoa,b，FEI Qionga,b，SUN Lipinga,b
(a. School of Environmental and Municipal Engineering, b. Tianjin Key Laboratory of Aquatic Science and Technology, TCU, Tianjin 300384, China)

Pharmaceuticals and personal care products (PPCPs) are used in large quantities in our daily life，which causes serious pollution to the environment．Now it has become a new challenge in the fields of water treatment. This paper introduces the pollution status of PPCPs in surface water, groundwater, drinking water at home and abroad and its migration and transformation in the environment，also includes the reviews on the PPCPs in the water environmental pollution distribution according to the current researches，analyzes the methods of detection and removal and the direction of future trends and research on PPCPs pollution in drinking water in order to provide useful

for the PPCPs pollution control in China.

pharmaceuticals and personal care products (PPCPs)；drinking water；pollution status

TU991.11：R123

A

2095-719X(2016)05-0344-08

2015-06-02；

2015-12-01

国家自然科学基金(21206106)；国家水体污染控制与治理重大专项(2012ZX07308002)

罗 伟（1991—），男，湖南衡阳人，天津城建大学硕士生．