典型城市冬季PM2.5水溶性离子污染特征与传输规律研究

王晓琦,周 颖,程水源,王 刚



典型城市冬季PM2.5水溶性离子污染特征与传输规律研究

王晓琦,周 颖,程水源*,王 刚

(北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京 100124)

选取北京和石家庄两个监测点,于2014年冬季进行了PM2.5样品采集,分析研究了PM2.5及水溶性离子组分污染特征,并应用WRF-CAMx模型对采样时段进行了模拟,分析了观测期间PM2.5和二次离子组分区域传输贡献情况.结果表明,采样期间北京PM2.5质量浓度为(116.6±87.0)µg/m3.水溶性离子质量浓度为(45.3±40.6)µg/m3.其中SO42-、NO3-和NH4+质量浓度分别为(13.3±13.6)µg/m3、(14.8±15.1)µg/m3和(9.1±7.2)µg/m3;石家庄污染水平高于北京,PM2.5浓度为(267.7±166.7)µg/m3.总水溶性离子、SO42-、NO3-和NH4+质量浓度分别(111.8±104.3)µg/m3、(36.6±36.5)µg/m3、(28.5±29.3)µg/m3和(25.5±29.8)µg/m3.两处采样点SOR与NOR分别为0.12、0.10(北京)和0.11、0.14(石家庄),冬季大气氧化性相对较弱,非均相氧化是主要二次转化原理.数值模拟结果显示,北京、石家庄城区1月PM2.5受区域传输贡献分别为28.1%和28.3%,高浓度时段外来源贡献有所上升.二次离子中两地NO3-传输作用均强于SO42-.

PM2.5；水溶性离子；二次转化率；WRF-CAMx；区域传输

随着我国经济持续快速增长,大气污染问题已经越来越受到人们的关注[1].其中细颗粒物(空气动力学直径£2.5µm,PM2.5)在城区大气颗粒物中所占的比例逐渐增大,已成为我国大部分城市首要污染物之一[2].无机水溶性离子是PM2.5的重要组成部分,可占到总质量浓度的30%以上[3-4].已有研究表明,水溶性离子对大气消光系数的贡献较高,是影响城市能见度的主要原因之一[5]. SO42-、NO3-和NH4+等主要组分还能够反映颗粒物的形成和表面性质,影响降雨的酸碱性,对灰霾等复合污染天气现象的产生也有较大影响[6-7].同时,水溶性离子较强的亲水性还可以增加有毒有机物质多环芳烃等的溶解性,从而严重危害人体健康[8-9].

目前,许多学者围绕水溶性离子组分特征已经开展了大量的研究,Huang等[10]对北京四季水溶性离子污染特征进行了讨论,发现二次离子(SNA=NO3-+SO42-+NH4+)在无机水溶性离子中占比最大,可占到82.8%,且在静稳天气型下浓度会进一步升高.Li等[11]计算了京津冀地区不同城市四季二次离子转化程度,结果表明夏、秋两季转化率明显高于冬、春两季.数值模拟方面,已有国外学者应用不同模型对不同城市外来源贡献进行了评估[12,13],我国也开展了一些针对不同污染物跨区域传输特征的研究[14-16],然而,上述研究多为针对单一城市,对区域范围内不同城市的对比研究较少,也缺乏将数值模拟技术应用到二次离子区域传输的研究.

京津冀地区是我国灰霾天气发生频率较高的区域.早在1990年前后已有学者开始对北京PM2.5中离子污染特征进行研究,然而近十几年来,随着机动车保有量的逐年增加,清洁能源比例的升高,城区水溶性离子的污染特征已发生了较大的变化.石家庄市是京津冀区域典型工业城市之一,受本地工业排放影响,大气污染物浓度始终处于较高的水平,同时石家庄市位于北京边界层西南路径输送通道-太行山山前西南风带,对北京重污染过程的形成有一定的影响[17].北京市环保局组织研究并已发布的PM2.5来源解析结果表明,北京市全年PM2.5来源中区域传输贡献约占28%~36%[18],也说明了区域传输是影响空气质量的重要因素之一.因此本文选取北京和石家庄市,对比研究冬季无机水溶性离子的污染特征及二次离子区域传输贡献,为进一步开展区域大气污染联合防治工作提供科学依据.

1 研究方法

1.1 样品采集

选取北京市三环附近的北京师范大学科技楼楼顶与石家庄市监测中心站进行PM2.5样品采集,两处采样点均处于周边交通较为密集的市区,可较好地代表城区的污染特征.采样时间为2014年1月1~23日,每个样品采样时间为连续24h(08:00~次日08:00).

采样仪器为武汉天虹(TH150D)大气颗粒物采样器,采样流量设置为100L/min.滤膜选用英国Whatman公司生产的直径为90mm的纤维素滤膜,用于分析11种水溶性离子组分.滤膜采集前后均放在恒温恒湿箱中48h(温度:(20±5)℃,湿度:40±5%),再用Sartorius TB-215D型号的电子天平(精度为0.01mg)进行称重.采样后的滤膜放置在聚四氟乙烯塑料袋中密封后置于4℃冰箱内保存直至分析.

同时收集了采样期间中国环境监测总站发布的SO2、NO2、O3等常规污染物浓度监测数据.相对湿度等气象数据通过网址http://www. wunderground.com/进行收集.

1.2 样品分析

裁取1/4样品滤膜剪碎后放入20mL试管中,加入10mL高纯水浸泡,密封后放入超声波萃取40min.然后应用瑞士万通861Advanced Compact IC型离子色谱仪对阴离子(SO42-、NO3-­、Cl-、F-、NO2-、PO43-)和阳离子(NH4+、Na+、Mg2+、Ca2+、K+)进行定量分析.进样时用聚丙烯无菌注射器经0.45µg一次性针头微孔滤膜注入离子色谱系统中.对于高浓度的样品,稀释一定倍数后再行测定.本研究所用的标准液均来源于国家标准物质研究中心.为确保PM2.5样品分析结果的准确性,采用相同的前处理方式对空白滤膜进行全过程分析测试,作为各种水溶性离子的本底值,并从实际PM2.5样品分析结果中扣除[19].

1.3 模型设置

采用WRF-CAMx双层网格嵌套,对样品采集时段北京和石家庄城区PM2.5与二次离子跨区域传输贡献情况进行了模拟,其中外层网格分辨率为27km×27km,覆盖范围包括北京市、天津市、河北省、山东省、山西省、辽宁省以及内蒙古部分区域;内层网格分辨率为9km×9km,覆盖整个京津冀地区.气象模型WRF模拟初始场数据采用美国国家环境预报中心提供的6h分辨率的FNL全球分析资料.空气质量模型CAMx所使用源排放清单来自于本研究团队自下而上建立的京津冀区域大气污染物排放清单[20],污染物主要包含PM10、PM2.5、SO2、NO、NH3、CO和VOCs.

PSAT用于定量研究模拟区域内污染物传输规律,本文依据市界将内层网格划分为14个排放区域,并选取与采样点相对应的城区作为受体点.

2 结果与讨论

2.1 PM2.5质量浓度变化特征

采样期间北京和石家庄的日均PM2.5质量浓度见图1.两处采样点PM2.5污染严重,北京PM2.5质量浓度为(116.6±87.0)µg/m3,远低于石家庄PM2.5质量浓度(267.7±166.7)µg/m3,分别为环境空气质量标准(GB3095-2012)的二级日均浓度限值(75µg/m3)的1.56和3.57倍.其中石家庄能源仍以燃煤为主,且本市工业企业排放影响较为严重,同时观测期间多处于静稳型天气,导致颗粒物持续累积.北京近年来推行煤改气的政策,同时针对各类排放源均加强了控制措施,空气质量改善情况明显优于周边工业城市,PM2.5质量浓度较2000年前后相比显著下降.北京与石家庄两处观测点PM2.5浓度变化整体趋势较为一致,均在15d达到峰值,分别为422.8µg/m3和689.5µg/m3,逐日浓度相关系数大于0.8,PM2.5污染具有明显的区域性特征.将两采样点PM2.5质量浓度与国内其他城市进行对比,如表1所示,可以看出京津冀区域污染水平整体较高,其中北京PM2.5质量浓度大于上海冬季污染水平,而石家庄在环保部发布的2014年重点区域和74个城市空气质量状况公报中,PM2.5质量浓度仅低于保定和邢台.

表1 国内外城市水溶性离子浓度水平(µg/m3) Table 1 Concentration of PM2.5 and secondary water-soluble ions at home and abroad (µg/m3)

2.2 水溶性离子污染特征

2.2.1 水溶性离子质量浓度特征 表2为北京、石家庄水溶性离子质量浓度水平(SO42-、NO3-、NH4+见表1),通过电荷平衡计算判别所研究离子浓度数据质量.阳离子平衡公式CE(Cation equivalent)与阴离子平衡公式AE(Anion equivalent)分别如下[25]:

计算结果表明,北京AE/CE为1.06±0.32,说明北京大气PM2.5中阳离子相对亏损,大气细粒子组分偏酸性.石家庄AE/CE值仅为0.91±0.34,说明PM2.5中阴离子相对亏损;两采样点阴阳离子相关性较高,分别为0.91和0.88,且无机离子浓度电荷基本平衡,说明本研究所分析的离子是水溶性组分中主要成分.

两地总水溶性离子平均质量浓度分别为(45.3±40.6)µg/m3和(111.8±104.3)µg/m3,占到PM2.5质量浓度的36.7%和38.7%,是PM2.5的重要组分.两地二次离子在水溶性组分中比重均为最大,分别占总离子浓度的82.1%和81.0%.其中北京NO3-、SO42-、NH4+平均质量浓度分别为(14.8±15.1)µg/m3、(13.3±13.6)µg/m3和(9.1± 7.2)µg/m3,石家庄NO3-、SO42-、NH4+平均质量浓度分别为(28.5±29.3)µg/m3、(36.6±36.5)µg/m3和(25.5±29.8)µg/m3.通过对比发现,采样点二次离子浓度表现出明显的地域特征. 如图2所示,北京受较高的机动车保有量影响(2014年末已达559.1万辆[26]),NO2污染水平远高于SO2,采样期间平均浓度分别为(81.4±20.1)µg/m3和(56.8± 24.1)µg/m3,导致NO3-浓度较高.石家庄属于煤炭工业城市,观测期间SO2和NO2质量浓度分别为(186.6±84.0)µg/m3、(111.7±37.4)µg/m3, SO2高达NO2的1.7倍,是SO42-浓度较高的主要原因之一.同时,石家庄样品中NH4+浓度较高,趋近NO3-浓度,一方面石家庄较高的农业排放是氨的最主要来源,另一方面电力行业等烟气脱硝过程也存在一定量的氨逃逸[27],导致了气态前体物的增加.观测期间,气态前体物与二次离子逐日变化较好,北京SO42-与SO2相关系数为0.71,NO3-与NO2相关系数为0.80,石家庄相关系数相对较低,分别为0.43和0.60.与国内外部分城市二次离子浓度的对比可以看出(表1)我国二次离子污染程度严重,远高出国外城市浓度水平.与国内部分城市相比,石家庄二次离子整体污染程度最高,为其他城市的1.2~3.5倍,北京NO3-污染水平较高,与济南基本持平.

对于其他离子组分而言, Cl-含量最高,占到PM2.5浓度的3.7%(北京)和4.2%(石家庄),且与其他离子相关性均较强(Na+和NO2-除外),说明Cl-来源比较复杂,主要来自于人为源排放.K元素是生物质燃烧的特征元素,K+浓度水平可以反映出生物质燃烧的情况.两处观测点K+浓度均占到PM2.5浓度的1%以上,北京K+浓度在一次阳离子中最高,石家庄K+则与Ca2+浓度基本持平.由于两处采样点均处于市区,秸秆焚烧现象较少,所以较高的K+浓度可能是受城区近郊秸秆、树叶等生物质燃烧的情况影响而导致的.Ca和Mg是主要的地壳元素,两处观测点Ca2+与Mg2+相关性均较高,相关系数R分别为0.91和0.83,石家庄Ca2+浓度百分比为1.3%,北京仅占到0.8%,除扬尘污染程度的差异,石家庄电力行业及供暖较多采用石灰石石膏法脱硫,而北京供暖以氧化镁和氢氧化钠湿法脱硫为主,导致了Ca2+和Mg2+浓度上的差异[28-29].F-和Na+含量较低,浓度百分比均在0.5%以下. NO2-、PO43-浓度均在0.1µg/m3以下,因此不予以讨论.

表2 水溶性离子组分质量浓度水平(不含SO42-、NO3-、NH4+)(µg/m3) Table 2 Concentration of different water-soluble ions (µg/m3)

2.2.2 二次离子转化 二次离子浓度一定程度上受到前体物浓度的影响,为了更好地表示SO2、NO2向SO42-、NO3-的转化,已有许多学者采用硫氧化率(sulfur oxidation ratios, SOR)和氮氧化率(nitrogen oxidation ratios, NOR)衡量不同季节的二次气溶胶的转化程度[30],计算公式[24]为:

式中:代表各污染物的摩尔浓度,单位为mol/m3.一般认为当SOR>0.10时,大气中SO2发生光化学氧化.较高的SOR与NOR值表示前体物更多的向二次气溶胶转化.

图3为北京、石家庄4~19日SOR与NOR值逐日变化示意图.结果显示,北京、石家庄观测期间SOR均值分别为0.12和0.11,略高于0.10,说明两地冬季SO2二次转化不明显,而NOR均值也较低,分别为0.10和0.14.观测期间SOR与NOR均呈双峰态,与PM2.5浓度变化趋势较为相似,第一次峰值出现在4~6日,SOR、NOR最大值北京分别为0.25、0.16,石家庄分别为0.16、0.19.第二次峰值出现在15~19日,SOR、NOR最大值北京分别为0.26、0.27,石家庄分别为0.28、0.35.其他时段均处于较低水平,在0.10左右.对比逐日SOR、NOR与空气相对湿度的对应关系,结果均呈一定的正相关性,相关系数北京分别为0.59、0.46,石家庄分别为0.68、0.55,污染过程中相对湿度升高时SOR与NOR值有明显上升趋势,当达到峰值后,随着相对湿度的降低而减小,说明湿度是影响二次转化主要因素之一.NH4+与SOR、NOR值也呈现出较好的正相关性,北京SOR与NH4+相关系数为0.74,低于石家庄相关系数0.88,可能是由于石家庄高浓度的NH4+对SO2向SO42-转化的影响更加明显, NH4+与NOR相关系数均在0.80以上,大于与SOR的相关系数,可能是由于NO2向NO3-的转化过程更容易受到NH4+的影响.SO2向SO42-氧化机制有很多种,一般分为均相氧化和非均相氧化.均相氧化主要受大气氧化性的影响,而观测期间北京、石家庄臭氧浓度值普遍较低,平均值分别为10.8µg/m3和8.0µg/m3,大气氧化性偏弱,同时冬季温度低,不利于光化学反应的进行,所以非均相氧化可能是冬季二次转化的主要反应机理.

2.3 区域传输对PM2.5与二次离子浓度的影响

2.3.1 模型验证 通过对比模拟结果与实验所得PM2.5、SO42-和NO3-逐日浓度变化、平均浓度以及两者之间的相关性来验证模型性能.如表3所示,模拟所得PM2.5与各组分平均浓度均小于监测值,且从图4可以看出,PM2.5峰值前后模拟值均表现为低估.冬季整体污染水平较高,而数值模型对于重污染时段的模拟效果相对较差.模拟结果与监测值之间相关性良好,相关系数R均在0.70以上.综合考虑两项验证指标,本研究所选用的模型以及参数设置对PM2.5与二次离子组分的模拟效果较好[31-32]

表3 PM2.5、SNA模拟值与监测值对比(µg/m3) Table 3 Comparison of simulated results with observations of PM2.5 and SNA (µg/m3)

2.3.2 区域传输贡献 PM2.5污染过程的形成除受本地排放源以及气象条件影响外,区域传输贡献也不容忽视.本研究通过数值模拟,得到外来源对北京、石家庄PM2.5及二次离子的贡献.

模拟结果显示,2014年1月北京、石家庄PM2.5受外来源贡献分别占总浓度的28.1%和28.3%,与环保局公布北京市全年区域传输贡献(28%~36%)相比较低,主要是由于冬季逆温天气频率较高,促使污染物在低层大气中累积不易扩散,加大了冬季本地排放源的贡献.对比PM2.5质量浓度与外来源贡献逐日变化(图5)可以看出,污染水平较高时段(14~17日),两地PM2.5外来源贡献均出现了一定幅度上升,平均贡献达到30.6%和35.9%,说明本次重污染的形成除本地排放污染物的积累,还存在部分外来污染气团的输入.

二次离子中,SO42-受周边传输影响分别为32.2%(北京)和29.6%(石家庄),NO3-区域传输作用相对较高,周边贡献高达为57.5%和59.3%,主要是由于硝酸盐的生成过程较硫酸盐更加复杂,且受NH3排放等影响尤其明显.已有研究表明,当京津冀地区NH3排放减少60%时,硝酸盐的减少量将远大于硫酸盐[33].当NO3-的前体物NO由城区排放,向周边扩散至远郊时,受农业NH3排放量大幅度增加的影响,NO的转化作用强于SO2,因此硝酸盐受区域传输影响更加明显.综上所述,为了有效应对区域PM2.5重污染时段,不仅需要加强对本地排放的严格把关,还需要周边地区污染物排放的协同控制.

3 结论

3.1 北京、石家庄冬季PM2.5污染水平较高.北京PM2.5平均质量浓度为(116.6 ±87.0)µg/m3,水溶性离子组分占PM2.5的36.7%,其中主要组分SO42-、NO3-和NH4+质量浓度分别为(13.3± 13.6)µg/m3、(14.8±15.1)µg/m3和(9.1±7.2)µg/m3.石家庄PM2.5平均质量浓度为(267.7± 166.7)µg/m3,水溶性离子组分占PM2.5的38.7%, SO42-、NO3-和NH4+质量浓度分别为(36.6± 36.5)µg/m3、(28.5±29.3)µg/m3和(25.5± 29.8) µg/m3.

3.2 通过计算SOR和NOR衡量二次气溶胶转化过程,北京、石家庄SOR和NOR值分别为0.12、0.10和0.11、0.14,表明冬季二次气溶胶转化程度较低;相对湿度与NH4+对二次转化程度影响显著,可以判断非均相氧化是冬季二次气溶胶转化的主要机理.

3.3 2014年1月北京、石家庄PM2.5的区域传输贡献较低,分别为28.1%和28.3%,在重污染时段,外来源贡献有一定幅度上升,说明本次污染过程存在部分外来污染气团的输入.

3.4 二次离子中,NO3-较SO42-受区域传输影响更为明显,主要是由于硝酸盐的生成过程较硫酸盐更为复杂,且气态前体物在传输过程中的反应更容易受NH3的影响.

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* 责任作者, 教授, chengsy@bjut.edu.cn

Characterization and regional transmission impact of water-soluble ions in PM2.5during winter in typical cities

WANG Xiao-qi, ZHOU Ying, CHENG Shui-yuan*, WANG Gang

(Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China).Environmental Science, 2016,36(8)：2289~2296

In this study, PM2.5samples were collected in Beijing and Shijiazhuang in winter, 2014. The characteristics of PM2.5and its water-soluble ions component were investigated. Then the WRF-CAMx modeling system was developed to examine the regional transportation impact of PM2.5and secondary inorganic species within the same period of sample collection. The result showed the concentration of PM2.5in Beijing during sample collecting period was (116.6±87.0)µg/m3. Total water-soluble ions concentration was (45.3±40.6)µg/m3, and the concentration of SO42-, NO3-and NH4+were (13.3±13.6)µg/m3, (14.8±15.1)µg/m3and (9.1±7.2)µg/m3, respectively. The PM2.5pollution in Shijiazhuang was more serious than Beijing, which could be found through the result that the concentration of PM2.5in Shijiazhuang was (267.7±166.7)µg/m3. The concentration of total water-soluble ions, SO42-, NO3-and NH4+were (111.8 ±104.3)µg/m3, (36.6±36.5)µg/m3, (28.5±29.3)µg/m3and (25.5±29.8)µg/m3, respectively. SOR and NOR in two sites was 0.12, 0.10 (Beijing) and 0.11, 0.14 (Shijiazhuang), respectively. Atmospheric oxidation effect in winter was relatively weaker. Heterogeneous oxidation was the mainly mechanism of aerosol reaction. The simulation results showed the contribution of regional transportation to urban area of Beijing and Shijiazhuang in January was 28.1% and 28.3%, respectively, and the increased regional contribution were found during heavy pollution period. The regional transportation contribution of NO3-was much higher than that of SO42-in both sites.

PM2.5；water-soluble ions；secondary reaction ratio；WRF-CAMx；regional transportation

X573

A

1000-6923(2016)08-2289-08

王晓琦(1991-),男,吉林松原人,北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生,主要从事环境规划管理与污染防治方面的研究.

2016-01-12

国家自然科技基金(91544232)