内蒙古大石寨地区稀土元素的区域分布特征

杨　帆，宋云涛，张舜尧，郝志红，郭志娟，王成文，岑　况

(1.中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊　065000；2.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京　100083)



内蒙古大石寨地区稀土元素的区域分布特征

杨帆1,2，宋云涛1，张舜尧1，郝志红1，郭志娟1，王成文1，岑况2

(1.中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所，河北 廊坊065000；2.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京100083)

总结了内蒙古大石寨地区1∶25万区域地球化学调查获得的1点/4km2的水系沉积物组合样品中的La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y等15种稀土元素的区域地球化学分布特征。稀土元素分布与研究区中部的黑云母花岗岩密切相关，轻稀土主要分布在该岩体外围的二叠系地层中，重稀土主要分布在该岩体上方。该岩体上方和外围地层的稀土元素分布、稀土元素总量、轻重稀土比及δCe、δEu、(La/Sm)N、(La/Tb)N、(La/Lu)N、(Ce/Yb)N、(Gd/Lu)N等稀土元素分馏特征的差异明显。利用区域地球化学调查水系沉积物样品中的稀土元素含量，可获得研究区可靠的稀土元素区域地球化学分布特征，也可反映研究区地质特点，并为区域地球化学异常解译提供参考资料。

区域地球化学调查；水系沉积物；稀土元素；大石寨地区；异常解译

0　引　言

稀土元素化学性质相似, 在自然界中为共生的元素组合[1]，由于在原子结构和晶体化学性质上存在着微小差别, 所以在不同地球化学条件下也会产生分馏，形成不同的分布状况和分布模式, 从而构成有特殊意义的地球化学信息[2-8]。前人大多将关注的重点主要集中于利用稀土元素的球粒陨石标准化数据来研究岩石成因[2,4,5,7,9-11]、物质来源[3,12-23]、成岩成矿物理化学条件[6,8,23-30]和地球等天体的形成和演化[13,31-39]，但是少见关于15种稀土元素的面积性区域地球化学分布的报道。本文基于内蒙古大石寨地区1∶25万区域地球化学勘查工作，利用1点/ 4km2的组合样品，分析测试了研究区水系沉积物中的69项指标，包括本文主要讨论的SiO2和La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y等15种稀土元素，用以研究上述15种稀土元素的区域地球化学分布特征，为区域地球化学异常解译提供参考资料。

1　地质概况

1.1区域地质概况

图1　研究区区域构造略图Fig.1　Schematic regional tectonic map of the study area

研究区位于大兴安岭中段、大兴安岭主脊东部[30](图1), 地处北北东向大兴安岭主脊断裂和北东向二连—贺根山断裂交叉点南侧。受区域断裂构造控制，北东向褶皱构造发育[36]。区内出露古生界、中生界及新生界地层。区内岩浆活动频繁，具有多期次多旋回特点[30]。岩浆岩沿深大断裂和大型坳陷边缘组成大兴安岭大型岩浆-构造带。区内变质岩主要见于二叠系，为低绿片岩相变质作用的产物。

1.2研究区地质概况

大石寨地区出露的地质体主要有酸性岩为主体的侵入岩和地层[37](图2)。研究区分布范围最大、最醒目的侵入岩体为约450 km2的三叠系浅肉红色中细粒黑云母花岗岩, 该岩体是酸偏碱性侵入岩。该岩体主体部分位于研究区中部，呈长椭圆形。受近东西、北东、北北东向断裂构造的控制，岩体北部以近东西向延伸，与北部的侏罗系安山岩、凝灰岩、砂岩、粉砂岩和白垩系凝灰岩、安山岩、玄武岩、砂砾岩均为断层接触关系。由于第四系冲洪积物覆盖，岩体北部近东西向部分被分为5段，呈串珠状分布。研究区西侧，岩体西南也有零星三叠系浅肉红色中细粒黑云母花岗岩。此外，研究区局部发育有侏罗系中细粒黑云母花岗岩和微细粒斑状花岗岩小岩体，白垩系的正长花岗岩和花岗斑岩小岩体。

研究区地层主要有二叠系、侏罗系、白垩系和第四系。二叠系地层主要为砂岩、粉砂岩、泥岩、页岩、灰岩等沉积岩，偶见英安岩。侏罗系地层以安山岩、凝灰岩为主。白垩系地层见凝灰岩、安山岩、玄武岩等[11]。第四系为冲洪积砂砾石、亚砂土、亚黏土和风成黄土等[38]。

在三叠系黑云母花岗岩外围分布的地层以二叠系为主，东侧见白垩系。岩体与二叠系为侵入接触关系，与白垩系为沉积接触关系。

受区域构造影响，区内发育呈北东向展布的褶皱带，以及以近东西向及北东、北北东向为主，北西向和近南北向为辅的断裂带构成的断裂构造[39]。

图2　研究区地质简图Fig.2　Geological sketch map of the study area1.第四系冲洪积物；2.白垩系凝灰岩、安山岩、玄武岩、砂砾岩；3.侏罗系安山岩、凝灰岩、砂岩、粉砂岩；4.二叠系砂岩、粉砂岩、泥岩；5.浅黄色、肉红色花岗斑岩；6.浅黄色中粒、中细粒正长花岗岩；7.浅肉红色微粒斑状花岗岩；8.灰白色中细粒黑云母花岗岩；9.浅肉红色中细粒黑云母花岗岩；10.地质界线；11.平行不整合；12.角度不整合；13.正断层；14.逆断层；15.推测性质不明断层

2　样品采集、分析测试与编图

2.1样品采集

根据研究区自然地理、景观分布特点和《区域地球化学勘查规范》(DZ/T 0167—2006)，确定研究区内开展区域地球化学调查采用水系沉积物测量。

采样点主要布置在二级水系、三级水系上游和长度1～2 km的一级水系口附近；在兼顾合理性和均匀性的同时，采样点应最大限度控制汇水域面积。采样部位为活动性流水线上，采样介质为分选性差的碎屑物质(水系沉积物)，样品由样点周围50 m 范围内的3～5个子样组合而成，采样粒度为2～0.25 mm。

研究区面积约3 300 km2，共布设采集样点3 308个(单样)，平均采样密度1.01点/ km2；送分析样品为1点/ 4km2的组合样，分析样品827件(组合样)。

2.2分析测试

样品分析工作由中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所中心实验室承担完成。共分析了69种元素，本文对其中的SiO2和La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y等 15种稀土元素进行讨论。其中SiO2采用X射线荧光光谱法(XRF)测定，15种稀土元素均采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)分析。

上述分析指标均按照《区域地球化学勘查规范》(DZ/T 0167—2006)和《区域地球化学调查样品化学成分分析》(DZ/T 0130.4—2006)的规定进行测试质量控制，所有测试结果均符合规范要求。

3　结果分析

3.1稀土元素分组

采用R型聚类分析，对上述15种稀土元素进行了分组，如图3所示。以相关系数0.7为界，将它们分为2个元素组：(1)La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb；(2)Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y。根据各元素的相关性分析认为，15种稀土元素间的地球化学行为存在一定的差异，表现为两个簇群间的差异，形成了以La、Ce等为主的轻稀土元素组合和以Lu、Y为主的重稀土元素组合。按照元素周期表排列的原子序数，上述2个元素组以原子序数为66的Dy为明显的分界，应该与稀土元素的电子构型有关。本次R型聚类分析与传统划分结果略微不同，即Gd、Tb与轻稀土元素组成一个元素组，属于2个元素组之间过渡的2个元素。

图3　稀土元素R型聚类分析结果Fig.3　Results of R cluster analysis for REEs

图4　稀土元素La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu地球化学分布特征Fig.4　Geochemical maps of REEs of La,Ce,Pr,Nd,Sm and Eu

稀土元素分布特征在Gd元素发生变化，是因为Gd元素的电子构型是4f15d1，Gd后面的元素电子构型仍为4fn5d0型，新增加的电子在自旋方向与原来的相反，使得镧系元素从Tb到Lu的4f电子层在能量上更稳定，从而与轻稀土元素La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu的性质不同[41-42]。这就是形成上述差异的实质性原因。而稀土元素原子结构的差别，导致部分稀土元素能以+2、+4价离子的形式存在，这一点对稀土分离具有重要的意义。Tb能以Tb4+的形式存在，其特点是离子半径小、离子电位高，可能是本次R型聚类分析以Tb为界的一个原因。

3.2稀土元素的区域地球化学分布特征

根据R型聚类分析的结果，分别编制了2组稀土元素的地球化学分布图。结果显示，2组元素的区域地球化学分布具有明显的差异和关联性。

La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb等元素的地球化学分布特征极为相似，各元素浓集中心基本重合，高值区呈半环状围绕东侧的低值区(图4)。低值区位于研究区中心，与高值区构成一个似椭圆状的共同体。低值区的中偏南部为其核心分布区，向北部元素含量值有所抬升，北部低值区折向东西向。从La到Eu，低值区呈逐渐缩小的趋势。Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y等元素主要呈高值分布在研究区的中部(图5)。其分布主体基本覆盖了La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb等元素的低值区，西侧高值区与La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb等元素的高值区的东侧部分重叠。值得说明的是，Gd、Tb元素的分布特征介于两组稀土元素之间，具有过渡分布的特点。

图5　稀土元素Gd、Td、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu和Y地球化学特征分布Fig.5　Geochemical maps of REEs of Gd,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu and Y

图5显示，Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y各元素分布具有以下特点：(1)从Gd至Lu(Y)，这些元素的高值区逐渐向东向北偏移，将La、Ce等元素的低值区逐渐覆盖；(2)Gd、Tb两元素分布接近La、Ce等元素组，残留有La、Ce等元素低值分布的信息，保留的低值区信息虽不强，但与La、Ce的低值区具有相似性，呈逐渐过渡的态势；(3)在本组元素南部与La、Ce等元素高值区重叠的高值浓集区有逐渐减弱的特点。

分析两组元素的整体分布特点认为，尽管两组元素的分布各具特性，但是二组之间具有明显的关联性。自La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、Y的低值区从强逐渐减弱，Gd、Tb呈中间过渡区，轻稀土元素的低值区逐渐由重稀土元素的高值区取代。

在研究区中南部出现的稀土元素的高值区内的浓集中心，元素含量变化与上述趋势相反，从La至Y，浓集中心的元素含量逐渐降低，高含量有向北漂移增强的趋势。

2组稀土元素的地球化学分布特征显示出，在该研究区，La、Y可分别代表轻、重稀土元素的地球化学分布特征，这一点恰好表明了我国开展区域地球化学勘查以来分析39项指标中稀土元素只有La和Y的合理性。而要对稀土元素的分馏特征、对稀土矿床进行研究或对地球化学异常进行精细剖析，则需分析更多的稀土元素。

进一步对比地质图发现，研究区中部发育三叠系浅肉红色中细粒黑云母花岗岩, 该岩体是酸偏碱性侵入岩。稀土元素主要分布在偏碱的黑云母花岗岩和二叠系上方，与黑云母花岗岩具有明显的成生关系，岩体东侧白垩系的稀土元素分布应与之无关。在黑云母花岗岩主岩体北侧，岩体呈近东西向长条状，其上分布的轻稀土元素与主岩体上的轻稀土元素含量均呈低值分布，但较主岩体上的明显偏高；其上分布的重稀土元素几乎无显示，显示出小岩体与主岩体间稀土元素具有差异性。

这种分布特点与稀土元素的“镧系收缩”现象密切相关。稀土元素的碱性随着离子半径的减小而降低，序列为：La→Ce→Pr→Nd→Sm→Eu→Gd→Tb→Dy→Y→Er→Tm→Yb→Lu，其氢氧化物的溶解及开始沉淀的pH值也按照该顺序降低，即各元素沉淀顺序与上述序列相反[41-43]。因此，在该侵入体熔液冷凝过程中，重稀土元素更易于在该酸性岩体中心沉淀富集下来；轻稀土元素较重稀土元素迁移能力大，易于向该岩体边缘和外围地层中迁移，导致它们自岩体中心向外围发生分带，产生分离，Gd、Tb两元素分布特征呈过渡态[14,44]。

3.3稀土元素总量ΣREE

对比研究区地质图和稀土元素的地球化学图发现，稀土元素的分布与中三叠统浅肉红色中细粒黑云母花岗岩产出的范围很吻合。因此，本文将出露在该岩体上方的单一样品和其上全部样品平均值，分布在黑云母花岗岩外围的其他地层区域的单一样品、其上全部样品平均值，稀土总量和轻重稀土比等参数作了统计(表1)。结果显示，黑云母花岗岩的稀土元素总量在53.82～231.92 μg/g之间，平均值为97.40 μg/g。其他地层的稀土元素总量在34.00～314.20 μg/g之间，平均值为154.83 μg/g。

表1　稀土元素参数统计

注：采用Haskin等[40]提供的9个球粒陨石平均值进行标准化。

3.4稀土分馏特征

3.4.1轻重稀土比ΣLREE/ΣHREE

黑云母花岗岩的轻重稀土比(ΣLREE/ΣHREE)平均值为0.51～5.15，其他地层的轻重稀土比平均值为1.13～33.00。黑云母花岗岩的轻重稀土比普遍低于其外围的二叠系地层，ΣLREE/ΣHREE值较好地反映出不同源区地质体的稀土元素地球化学特性的差异。

3.4.2δCe和δEu特征

δCe和δEu是反映体系氧化-还原条件变化和源区风化程度的重要指标。

由表1可看出，黑云母花岗岩的δCe平均值为0.87～2.71，δEu平均值为0.08～1.08；外围地层δCe平均值为0.75～3.55，δEu平均值为0.21～1.37。

由此可见，研究区内不同地质体之间的δCe、δEu差异明显。δCe表现为中度至弱负异常。黑云母花岗岩δEu主要表现为负异常，其他地层δEu主要表现为中度至弱负异常。

3.4.3(La/Sm)N、(La/Tb)N、(La/Lu)N、(Ce/Yb)N、(Gd/Lu)N特征

由表1可看出，黑云母花岗岩的(La/Sm)N平均值为1.12～4.79，(La/Tb)N平均值为0.76～9.26，(La/Lu)N平均值在0.39～10.49之间，(Ce/Yb)N平均值为0.63～9.57，(Gd/Lu)N平均值为0.25～1.62。其周围地层(La/Sm)N平均值为2.05～4.75，(La/Tb)N平均值在2.02～9.42之间，(La/Lu)N平均值0.97～12.27，(Ce/Yb)N平均值为1.47～25.13，(Gd/Lu)N平均值为0.39～2.14。由此可见，黑云母花岗岩和其外围地层稀土元素分馏差异较明显。稀土元素在不同地质体间的分馏差异，可以用来解释其他元素浓度变化的原因[43]，从而可以用来解释地球化学异常。

3.4.4稀土元素归一化行为

由于球粒陨石被认为是地球的原始物质，因此以其为标准能够反映样品相对地球原始物质的分异程度，揭示沉积物源区特征。

出露在花岗岩岩体上方的单一样品和其上全部样品的平均值，分布在岩体周围的地层的单一样品、其上全部样品的平均值经球粒陨石标准化后发现，黑云母花岗岩和周围地层稀土元素的分馏差异明显 (图6)。花岗岩岩体的稀土配分为近平坦型，轻、重稀土分馏程度接近，且表现为弱的Ce正异常和强的Eu负异常。岩体外围地层稀土配分模式呈左高右低的向右倾斜分布，轻稀土较为富集，且表现为轻稀土分馏程度明显高于重稀土分馏程度，表现为弱的Ce正异常和弱的Eu负异常。

图7　稀土总量、轻重稀土比的区域分布特征Fig.7　Regional distribution characteristics of ΣREE and ΣLREE/ΣHREE

图6　花岗岩岩体和周围地层的稀土配分模式Fig.6　Chondrite normalized REE patterns for samples from granite and the surrounding strata

3.5稀土元素总量和轻重稀土比的区域分布特征

前述黑云母花岗岩与研究区其他地层间的稀土元素总量、轻重稀土比具有明显的特征，因此，笔者试图寻求稀土元素总量、轻重稀土比在区域上的分布规律及其与花岗岩岩体分布的空间关系，因此编制了稀土元素总量、轻重稀土比的区域等值线图(图7)。结果显示，稀土元素总量在黑云母花岗岩岩体上方呈现明显的低值区，在该岩体外围的西、南、东3侧的地层中具有明显的呈“U”字形的高含量区。

轻重稀土比的区域分布特征，与稀土元素总量的相似，即在黑云母花岗岩岩体主体部分上方，呈现明显的低值区，并被该岩体四周由多个零散的高值区所环绕。

4　结　论

大石寨地区水系沉积物中的稀土元素分布与偏碱性黑云母花岗岩有关，稀土元素总量、轻重稀土元素比相对于外围二叠系地层较低。轻、重稀土元素，稀土元素总量，轻重稀土元素比的区域分布可指示研究区中黑云母花岗岩产出空间位置，在岩体附近形成明显的分带。δCe、δEu、(La/Sm)N、(La/Tb)N、(La/Lu)N、(Ce/Yb)N、(Gd/Lu)N等稀土元素分馏参数的特征亦表明，黑云母花岗岩与外围二叠系地层之间存在明显差异。上述指标相互印证，并显示出稀土元素地球化学性质的相似性与差异性。

稀土元素的地球化学分布特征表明，在研究区，La、Y的地球化学分布特征可分别代表轻、重稀土元素，这一点恰好证明了我国开展区域地球化学勘查以来分析的39项指标中稀土元素只有La和Y的合理性。但要精细地剖析、解释和评价地球化学异常，则需分析更多的稀土元素。

大石寨地区中，稀土配分模式在花岗岩岩体上方为近平坦型，轻、重稀土分馏程度接近，且表现为弱的Ce正异常和强的Eu负异常。在岩体外围地层中呈左高右低的向右倾斜分布，轻稀土较为富集，且表现为轻稀土分馏程度明显高于重稀土分馏程度，表现为弱的Ce正异常和弱的Eu负异常。

综上分析，利用1∶25万区域地球化学调查1点/4km2水系沉积物样品中的稀土元素含量，可获得测区可靠的稀土元素区域地球化学分布特征，也可反映研究区地质特点，并为区域地球化学异常解译提供参考资料。

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Regional Geochemical Distribution Characteristics of Rare Earth Elements in the Dashizhai Area, Inner Mongolia

YANG Fan1,2, SONG Yuntao1, ZHANG Shunyao1, HAO Zhihong1, GUO Zhijuan1,WANG Chengwen1, CEN Kuang2

(1.Institute of Geophysical and Geochemical Exploration, CAGS, Langfang，Hebei065000, China;2.SchoolofEarthSciencesandResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China)

Based on the regional geochemical survey, stream sediment sampling and analysis, the REE distribution characteristics of the stream sediments from the Dashizhai area in Inner Mongolia were evaluated systematically. Results show that ΣREE, ΣLREE/ΣHREE,δCe,δEu, (La/Sm)N, (La/Tb)N, (La/Lu)N, (Ce/Yb)Nand (Gd/Lu)Nof stream sediments have significant differences from the biotite granite in the central part of the study area and strata around the biotite granite. The REE distribution is closely related to the biotite granite; light rare earth elements are mainly distributed in the periphery of the biotite granite, and heavy rare earth elements are mainly distributed in the top of that biotite granite. The REE concentration of stream sediments from regional geochemical survey can reasonably describe the REE distribution, and can reflect the geological characteristics of the survey area, thus can provide

for the interpretation of regional geochemical anomalies.

regional geochemical survey；stream sediment；rare earth element； Dashizhai area； interpretation of anomaly

2015-04-07；改回日期：2016-03-17；责任编辑：潘令枝。

中国地质调查局地质大调查项目(1212011220598，1212010050304，121201108000150002-03)；中央级公益性科研院所基本科研业务费专项(YYWF201514，AS2014J02)；国土资源部公益性行业科研专项(201411024)。

杨帆，男，高级工程师，博士研究生，1983年出生，地球化学专业，主要从事勘查地球化学方法技术研究。Email：yangfan@igge.cn。

郝志红，女，工程师，1983年出生，分析化学专业，主要从事勘查地球化学配套分析方案及分析技术研究。Email：haozhihong@igge.cn

P595

A

1000-8527(2016)04-0802-09