四川盆地乐山-龙女寺古隆起震旦系天然气成藏史

李吉君，曹　群，卢双舫，王伟明，李文浩，颜鑫桐，史颖琳，阴建新

[1.中国石油大学(华东) 非常规油气与新能源研究院，山东 青岛 266580；2.东北石油大学 地球科学学院，黑龙江 大庆 163318]



四川盆地乐山-龙女寺古隆起震旦系天然气成藏史

李吉君1，曹群2，卢双舫1，王伟明1，李文浩1，颜鑫桐2，史颖琳2，阴建新1

[1.中国石油大学(华东) 非常规油气与新能源研究院，山东 青岛 266580；2.东北石油大学 地球科学学院，黑龙江 大庆 163318]

应用天然气生成和同位素分馏的化学动力学方法对四川盆地乐山-龙女寺古隆起震旦系天然气成藏史进行研究。结果表明：①高石梯-磨溪含气构造为继承性隆起，有利于天然气的高效聚集，震旦系灯影组主要聚集191 Ma以来所生天然气，早期所生天然气未运聚成藏或散失，成藏参与率约为79%；②资阳构造圈闭受燕山期构造运动影响逐渐演化成威远构造的斜坡，构造运动调整过程中剩余未裂解原油运移至新的构造高部位——威远构造继续裂解，资阳和威远气田分别聚集构造调整前后(106～104 Ma)所生天然气；③威远气田构造圈闭由于形成较晚，捕捉到的原油裂解气有限，成藏参与率约为51%，低于高石梯-磨溪地区；④资阳-威远地区构造反转过程中资阳古隆起中天然气会大量散失，尽管高石梯-磨溪地区天然气生成结束的时间早于资阳-威远地区90 Ma，不利于保存，但其气藏充满度却高于资阳-威远地区。

同位素动力学；生烃动力学；成藏史；乐山-龙女寺古隆起；四川盆地

四川盆地乐山-龙女寺古隆起震旦系-寒武系气田作为典型的碳酸盐岩岩溶风化壳大气田，起源于20世纪60年代威远气田的发现，2011年古隆起轴部高石梯构造获得的高产工业气井——高石1井的发现预示着乐山-龙女寺古隆起具有巨大的天然气勘探潜力[1-4]。就目前的勘探现状而言，高石梯-磨溪地区最具勘探前景，资阳-威远地区次之，这主要受控于该区构造演化。

高石梯-磨溪地区在演化过程中，一直处于有利的构造位置，有利于油气聚集成藏[5]。资阳古背斜形成于印支期，早期为古油藏，燕山期—喜马拉雅期背斜规模逐渐缩小，古背斜油藏受到热蚀变，液态烃进入热裂解成气阶段。由于地壳遭受急剧抬升和强烈的挤压作用，资阳-威远地区发生构造反转，原本处于翼部的威远地区崛起形成背斜，而资阳古背斜圈闭萎缩成为威远背斜的翼部，其间天然气大量散失[6-8]。威远背斜由于形成较晚，错过了源岩的生排烃期，只能捕捉原储集在古构造中的天然气[6,9]。

上述构造演化史分析虽能解释研究区勘探现状，但其时间尺度较大，缺少与其相对应的天然气生成、运聚过程的定量研究，对一些关键地质事件的具体时间认识不清，如资阳-威远地区发生构造反转在喜马拉雅期某一时刻，由于那时资阳古油藏已全部裂解为气，威远背斜只是接收转移而来的天然气，则难以解释威远地区发育大量储层沥青的现象。基于上述原因，本次开展了天然气生成及同位素分馏动力学的研究。

1　样品和实验

对于乐山-龙女寺古隆起震旦系-寒武系天然气藏的天然气成因，前人已做过相应的研究。结果显示，乐山-龙女寺古隆起天然气主要为下寒武统筇竹寺组底部腐泥型暗色泥岩所生原油下排至灯影组上部储层后裂解所形成[5-6,10-13]。

乐山-龙女寺古隆起含气构造带的寒武系烃源岩已处于过成熟阶段，所生原油也已裂解为沥青，不适于热模拟实验。本次选用三叠系飞仙关组源岩所生原油(源岩抽提物)进行了密闭体系下的原油裂解成气的黄金管实验[14]。飞仙关组碳酸盐有机质与下寒武统烃源岩有机质类型近似，富腐泥组显微组分[11,15-16]，且目前正处于成熟晚期阶段，其所生原油具有较好的代表性。黄金管实验压力为50 MPa，分别以2 ℃/h和20 ℃/h升温速率从200 ℃升温至600 ℃以上。在目标温度点(温度间隔约为25 ℃)关闭高压釜连接的截止阀，把该高压釜从恒温箱中取出，待冷却后取出金管。将金管置于特制的气体收集装置中刺破，进行气体组分和同位素分析。实验过程中油成甲烷、总气(C1-5)的生烃转化率曲线及油成甲烷的碳同位素值演化曲线如图1所示。

图1　乐山-龙女寺古隆起原油样品裂解成气转化率 及成甲烷碳同位素值演化

2　模型的选取和标定

化学动力学模型是生烃史分析的关键，动力学模型的优劣直接影响计算结果。对于动力学模型的选取，卢双舫[17]通过详细的研究认为，比较而言，平行一级反应应该具有比较广泛的适用性。对于天然气同位素动力学模型的选取，卢双舫等[18]针对国内外学者提出了多种分馏模型的优缺点，进行了对比研究：最初的静态模型是综合天然气现今碳同位素值并参考分布区的地质特征而建立起来的一种以统计为基础的经验模型[19-25]，无法动态地再现天然气的演化历程，无法预测天然气形成过程中的各种复杂变化；以Rayleigh方程为基础的碳同位素分馏模型[26-29]，通常只能描述源岩主要演化阶段的同位素变化，无法完整地描述复杂的同位素演化；动力学同位素模型以生烃动力学模型为基础，认识到同位素分馏的本质是同位素组分生成速率不同所造成的生成量的差异，可很好地刻画天然气生成过程中同位素分馏的过程[30-34]，结合研究区地质背景可对天然气的成藏模式和效率等进行研究[31,33-37]，本次研究我们即采用该方法。

图1绘出了应用生烃动力学模型和动力学同位素模型分别计算得出的实验条件下油成甲烷、总气的生烃转化率曲线和甲烷的碳同位素值演化曲线，可以看出它们对实验点均有良好的拟合效果，这反映出生烃动力学模型及同位素动力学模型的可行性，同时也让我们有理由相信应用这两个模型可以对实际地质条件下的油成气过程和该过程中的碳同位素分馏情况进行良好的再现。模型标定得出的原油裂解成甲烷、总气的生烃及同位素分馏动力学参数如图2所示。根据笔者以往工作[38]，本次研究将指前因子统一取为1×1013s-1，而甲烷生气母质碳同位素的比值则根据累积生成甲烷的碳同位素值确定为-31‰(图1c)。

3　地质应用

本文分别以高石梯-磨溪构造带的高石1井、资阳气田的资1井和威远气田的威117井为例，进行乐山-龙女寺古隆起震旦系灯影组原油裂解成气及其碳同位素分馏的化学动力学应用，确定天然气的成藏史。首先，将已求取的原油热解成甲烷、总气(C1-5)的化学动力学参数(图2)分别结合各井区沉积埋藏史、热史可得到对应井区原油裂解成甲烷、总气的生烃史。将原油裂解成甲烷的碳同位素动力学参数(图2)与各井区的沉积埋藏史、热史结合，可得出地质时期原油成12CH4、13CH4的转化率，再结合各自的生烃潜量便可获得相应的生成量，进而可以求取甲烷的碳同位素值。

地质背景的差异决定了天然气成藏具有以下3种

模式：①天然气生成时其他成藏条件还未具备，那么只有在具备之后生成的天然气才能参与成藏，此时气藏中聚集的天然气毫无疑问是晚期生成的；②天然气生成时若其他成藏条件均已具备，且后期没有大幅度的构造调整，则所生成的天然气均可参与成藏，不过由于早期生成的天然气易于散失，现今气藏中储集的天然气也应是晚期生成的；③天然气生成时若其他成藏条件均已具备，但后期发生大幅度的构造调整，那古构造圈闭(构造调整前的圈闭)应储集早期所生天然气，而新的构造圈闭(构造调整后形成的圈闭)则储集晚期所生天然气。前两种模式适用于多数地质背景，以往对于同位素动力学的应用也均针对这两种情况[31,33-37]。而本次研究的资阳-威远地区存在构造调整，这就需要我们进行新的同位素动力学的探索性应用。

3.1高石梯-磨溪构造带

图3a为高石1井沉积埋藏史和热史，受其影响原油裂解成气主要发生在燕山早、中期(J1—J2)200～159 Ma内，目前原油裂解成气和成甲烷转化率分别达到98%和95%(图3b，c)。图3d分别绘出了高石1井不同地质时期(横轴坐标)之后累积所生天然气运聚成藏所对应的甲烷碳同位素值曲线和油成甲烷的累积碳同位素曲线(即认为所有的天然气都参与了成藏)。由图3d可以看出，高石1井天然气的现今δ13C1约为-32.5‰，该值大致相当于191 Ma之后所生天然气聚集所对应的甲烷碳同位素值，而与甲烷的累积碳同位素值曲线没有交点。191 Ma对应油成甲烷转化率为20%，之前所生甲烷可能未运聚成藏或成藏后散失，而油成甲烷的最终转化率为95%，由此可以确定甲烷成藏参与率为79%。由此说明高石梯-磨溪含气构造主要是晚期裂解气参与成藏，这是由于该区在演化过程中一直处于古构造高部位，是油气运移指向的有利部位。

图2　乐山-龙女寺古隆起原油样品裂解成气反应动力学参数

图3　乐山-龙女寺古隆起高石1井生烃及同位素动力学应用结果

3.2资阳构造带

同理，结合资1井沉积埋藏史和热史(图4a)，我们可以计算出该井区灯影组原油裂解成气主要发生在燕山期(J—K)184～70 Ma内，目前成气转化率为98%(图4b)，成甲烷转化率为96%(图4c)。图4d分别绘出了资1井不同地质时期(横轴坐标)之后累积所生天然气运聚成藏所对应的甲烷碳同位素值曲线和原油裂解成甲烷的累积碳同位素值曲线。资1井天然气的现今δ13C1约为-37.1‰，从图中可以看出，甲烷碳同位素值明显轻于不同地质时期至今所生甲烷的碳同位素值，而相当于原油裂解成气至燕山晚期106 Ma所生成天然气聚集所对应甲烷碳同位素值，对应油成甲烷转化率为78%，甲烷成藏参与率为81%。上述情况说明与高石梯-磨溪地区不同，资阳地区主要聚集早期所生天然气。这也印证了资阳气田构造圈闭为残余古隆起，后期构造调整过程中由于逐渐演化成威远构造的斜坡，因而无法聚集晚期所生天然气。

3.3威远构造带

图5a为威117井沉积埋藏史和热史，灯影组原油裂解成气主要发生在燕山期(J—K)196～70 Ma内，转化率达90%(图5b)，裂解成甲烷转化率为78%(图5c)。威117井天然气的现今δ13C1约为-32.19‰，从图5d可以看出，该值大致相当于104 Ma之后所生天然气聚集所对应的甲烷碳同位素值，对应油成甲烷转化率为51%，之前所生甲烷可能未运聚成藏或成藏后散失，甲烷成藏参与率为32%。与同样聚集晚期所生天然气的高石梯-磨溪相比，威远气田天然气成藏参与率明显较低，这与威远气田构造圈闭形成较晚，只能捕捉晚期原油裂解气的地质背景相符。

对于高石梯-磨溪、资阳、威远3个地区天然气的生成和聚集成藏史可以得出以下认识。资阳、威远气田分别聚集早期和晚期所生天然气，且二者的时间节点非常接近，分别为106 Ma和104 Ma，这很好地说明了资阳-威远地区在地质历史时期确实发生了构造反转。资阳-威远构造反转的时间应在燕山晚期，而非喜马拉雅期。喜马拉雅期资阳地区原油裂解已结束，此时的构造反转只能造成天然气的重新运聚，这难以解释威远地区储层中沥青大量发育的现象。构造反转之后，资阳古构造下部剩余未裂解原油转而在威远地区聚集发生进一步的裂解，构造反转会造成资阳古隆起中天然气的散失，且散失天然气难以运移至威远地区聚集。高石梯-磨溪地区天然气生成结束的时间早于资阳-威远地区90 Ma，不利于保存，但其气藏充满度却高于资阳-威远地区，这主要是由于构造反转过程中资阳古隆起中天然气会大量散失，而高石梯-磨溪地区为古今构造叠合区，保存期内圈闭大小和所处位置相对稳定[39]。

图4　乐山-龙女寺古隆起资1井生烃及同位素动力学应用结果

图5　乐山-龙女寺古隆起威117井生烃及同位素动力学应用结果

4　结论

1) 高石梯-磨溪地区原油裂解成气主要发生燕山早中期(J1—J2)200～159 Ma内。资阳-威远地区原油裂解成气发生在整个燕山期(J—K)196～70 Ma内。

2) 高石梯-磨溪含气构造为继承性隆起，有利于天然气的高效聚集成藏，主要聚集191 Ma以来所生天然气，天然气成藏参与率约为79%；资阳地区为古隆起，只能聚集早期原油裂解所生天然气，燕山晚期构造运动调整过程中剩余未裂解原油会运移至新的构造高部位——威远气田发生进一步的裂解，资阳和威远地区分别聚集106 Ma之前和104 Ma之后所生天然气。

3) 资阳-威远地区构造反转过程中，资阳古隆起中天然气会大量散失，而高石梯-磨溪继承性古隆起一直相对稳定，由此造成高石梯-磨溪地区天然气生成较早，但其气藏充满度却高于资阳-威远地区。

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(编辑张玉银)

History of natural gas accumulation in Leshan-Longnyusi Sinian paleo-uplift, Sichuan Basin

Li Jijun1,Cao Qun2,Lu Shuangfang1,Wang Weiming1,Li Wenhao1,Yan Xintong2,Shi Yinglin2,Yin Jianxin1

[1.ResearchInstituteofUnconventionalOil&GasandRenewableEnergy,ChinaUniversityofPetroleum(EastChina),Qingdao，Shandong266580,China;2.CollegeofEarthSciences,NortheastPetroleumUniversity,Daqing，Heilongjiang163318,China]

History of natural gas accumulation in Leshan-Longnyusi Sinian paleo-uplift in the Sichuan Basin was studied with chemical kinetic methods of gas generation and isotopic fractionation.The results show that:①Gaoshiti-Moxi gas bearing structure is an inherited uplift which is conducive to efficient accumulation of natural gas.The natural gas generated since 191 Ma mainly gathered in the Sinian Dengying Formation,while that generated earlier didn’t accumulate or dissipated after accumulation.The gas accumulation participation rate is about 79%.②The Ziyang structural trap gradually evolved into a tectonic slope of Weiyuan trap during the Yanshan tectonic movement.The remaining non-pyrolysed crude oil migrated to the new structural high—Weiyuan trap and continued to pyrolyse there during the tectonic movement.So Ziyang and Weiyuan gas fields gather the natural gas generated before and after structural adjustment(106-104 Ma),respectively.③Weiyuan structural trap captured limited pyrolysis gas due to its late formation,and its gas accumulation participation rate is about 51%,which is lower than that in Gaoshiti-Moxi area.④Much natural gas in Ziyang paleo-uplift was lost during Ziyang-Weiyuan tectonic inversion.Although the ending of gas generation in Gaoshiti-Moxi area is 90 Ma earlier than that in Ziyang-Weiyuan area,which is not conducive to the preservation,its gas reservoir fullness is higher than the later area.

isotopic fractionation kinetics,hydrocarbon generation kinetics,accumulation history,Leshan-Longnyasi paleo-uplift,Sichuan Basin

2015-09-02;

2015-11-12。

李吉君(1981—)，男,博士、副教授，油气地质与地球化学。E-mail:lijijuncup@qq.com。

国家自然科学基金项目(41330313,41002044,41272152)；中央高校基本科研业务费专项资金项目(14CX02224A,15CX05008A)；黑龙江省高校青年学术骨干支持计划项目(1251G003)。

0253-9985(2016)01-0030-07

10.11743/ogg2016020105

TE122.1

A