福建东山湾海水中溶解态重金属平面分布及影响因素初探

杨妙峰，郑盛华，席英玉，钟硕良

(福建省水产研究所，福建省海洋生物增养殖与高值化利用重点实验室，福建 厦门 361013)



福建东山湾海水中溶解态重金属平面分布及影响因素初探

杨妙峰，郑盛华，席英玉，钟硕良*

(福建省水产研究所，福建省海洋生物增养殖与高值化利用重点实验室，福建 厦门 361013)

摘要:根据2011年5月(春)和8月(夏)福建省东山湾海洋生态环境的调查数据，研究了海水中溶解态重金属(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T))的平面分布特征及其影响机制，结果表明：(1)海水中溶解态重金属含量平面分布呈在西南部形成“点源汇集状高值区”且自西向东逐渐递减趋势；除锌元素外，重金属含量季节变化趋势均为夏季>春季。(2)20世纪80年代以来，除海水中Zn含量逐年增加外，Cu、Pb和Cd等污染物含量的变化趋势基本符合倒“U”形环境库兹涅茨曲线。(3)采用数理统计软件分析各溶解态重金属含量之间相关性，春季海水中重金属含量除总铬外，其余4种重金属含量两两呈显著正相关；夏季海水中重金属含量仅Cu-Cd和Cd-Cr(T)相关性较好。(4)温度、盐度、pH值、化学需氧量、溶解氧、营养盐和生物效应是海水中溶解态重金属含量变化重要的影响因子。

关键词:东山湾；重金属；平面分布；影响因素

0引言

重金属污染物具有来源广、残留时间长、价态多变、配位络合能力强、生物毒性作用明显等特点，可在海水、沉积物、固体悬浮颗粒和海洋生命物质中循环迁移[1]，并通过食物链传递最终进入人体，从而危害人体健康。海水作为重金属污染物入海后的第一层受体，在污染物的归趋、转化和生物效应中起重要作用，入海重金属污染物被海水稀释并部分被悬浮颗粒吸附沉降于海底，而沉积物中的重金属也可通过物理化学以及生物过程再次溶出，使得海水中重金属含量保持在某一水平[1]。由于重金属的化学行为和生态效应的复杂性，重金属的分布、变化、存在形态、迁移转化及其归宿等一直是环境科学界的重要研究课题[2]。

东山湾位于台湾海峡南口西岸，海域总面积247.89 km2，三面为山丘环抱，呈不规则梨形深入陆地，南北长20 km，东西宽约15 km，湾顶有漳江注入，口门狭窄，宽仅5 km，是一个半封闭型海湾[3-4]。近年来，随着东山湾开发力度的加大，古雷半岛新工业区逐步形成，海洋环境污染的压力日趋加重，因此减轻东山湾海洋环境污染，保护海洋资源和生态环境成为目前亟待进行的重要工作。国内外对海湾环境中重金属的分布、迁移和归宿作了大量研究[1-2, 5-9]，但对于东山湾水体中重金属的时空分布研究较少，如阮金山 等[10]、林峰 等[3]、廖文卓 等[11]、王瑞贤 等[12]对东山湾水体和沉积物中镉、铅、铜含量分布作了初步研究，但对于其影响因素的研究尚未见报道。本文根据2011年5月和8月东山湾海洋生态环境调查监测结果及近年来的历史调查资料，初步探讨了该海域海水中溶解态重金属Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)含量的时空分布及其影响因素，以期为东山湾生态环境保护和重金属污染控制提供科学依据。

1材料与方法

1.1水样采集

2011年5月17—18日(大潮期)和8月2—3日(大潮期)进行了2个航次的调查，共布设站位12个(图1)，所有样品的采集、保存和前处理均按照《GB17378.3—2007海洋监测规范》[13]的要求操作。海水样品经0.45 μm混合纤维滤膜过滤后加浓硝酸(Merck GR)酸化至pH<2，测定溶解态重金属(Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T))含量。所用器皿均用1∶3硝酸浸泡24 h以上，再用超纯水洗净。

图1　东山湾采样站位图Fig.1　Map of sampling stations in Dongshan Bay

1.2分析方法

参照美国EPA 200.8的方法，本研究中Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)的标准曲线采用标准加入法校正基体干扰，海水样品直接进样，以钪(45Sc)、锗(72Ge)、铟(115In)和铋(209Bi)作为内标元素，使用美国安捷伦公司生产的Aglient 7700x 电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，65Cu、208Pb、66Zn、111Cd和52Cr检出限分别为：0.10，0.05，0.50，0.010和0.10 μg/L。

本文涉及的其他检测项目(如温度、盐度、pH、COD、DO、叶绿素、营养盐、有机碳及浮游植物等)均按《GB17378—2007海洋监测规范》[14-15]规定的方法进行样品的采集及分析。

2结果与讨论

2.1平面分布特征

利用Surfer 11软件作图，如图2所示，春季东山湾海水中Cu、Zn、Pb、Cd和Cr(T)含量的高值区出现在DS01和DS07站； Pb和Cr(T)含量的低值区出现在漳江入海口邻近海域的DS11和DS03站， Cu、Zn和Cd含量的低值区出现在湾口的DS06、DS09和DS10站。夏季东山湾海水中Cu、Pb和Cd含量的高值区出现在湾西南部的DS01站，鱼类网箱养殖区的DS05站海水中Zn和Cr(T)含量略高于其他测站；Cu、Zn、Pb、Cd和Cr(T)含量的低值区均出现在湾口的DS06、DS09和DS10站，Zn含量的低值区还出现在漳江入海口邻近海域的DS11站。总体上，东山湾海水中5种重金属含量的平面分布呈西南部较高，且由西向东逐渐递减的格局。湾西南部的DS01站海域受围垦和鱼类网箱养殖密度较大的影响，局部海域水动力条件较差，加上西南部存在的反时针水平余环流[4, 12]，使得漳江径流携带的陆源污染物、港区污水及陈岱镇工农业废水等在该海域产生滞留，难以通过涨退潮的自净作用排出湾外，从而形成“点源汇集状高值区”。春季湾外的DS07站出现反常高值，可能是受到福建沿岸上升流[16]和湾外东山铜缽坜沟排污水的影响。漳江入海口邻近海域的DS11和DS03站处于咸、淡水混合区，DS03站处于大霜岛附近海域的水动力低能沉积区[12]，重金属离子易发生共沉淀和胶粒吸附现象，絮凝沉降较显著[5]，这可能是导致该海域海水中Pb和Cr(T)含量较低的主要原因。湾口的DS06、DS09和DS10站海水中重金属含量较低，主要与湾口水交换条件较好，受外海水的稀释作用影响较大有关。

2.2季节变化趋势

如图3所示，夏季(8月)海水中溶解态Cu、Pb、Zn、Cd和Cr(T)含量分别为春季(5月)的1.17，1.74，0.69，2.20和4.56倍。夏季海水中Pb、Cd和Cr(T)含量明显高于春季，这可能是受多因素共同作用的结果：(1)夏季台风和降雨使得漳江径流量增大及雨水冲刷沿岸地区地表水入海使入海污染物总量增加；(2)台风暴雨对底部水层的扰动使表层沉积物中部分Pb、Cd和Cr(T)释放于上覆水中；(3)夏季的高温(水温约比春季高3 ℃)有利于微生物氧化降解有机质释放有机结合态的重金属，且有利于重金属硫化物的氧化释放[17]；(4)此外，夏季海水中较低的DO含量和pH值(均值约比春季低1.5 mg/L 和0.15)也有利于泥沙再悬浮时重新释放重金属至水体[18]。春、夏两季海水中Cu含量相差不大，Zn含量则为春季高于夏季，可能是因为Zn在再悬浮作用下的释放速率低于其他重金属，且在氧化条件下能快速再次吸附到颗粒物上[19]；加上Cu和Zn为浮游植物的营养要素，夏季海洋生物生长旺盛，如海水中浮游植物细胞数量约比春季高出一个数量级，因此需要摄入相对较多的Cu和Zn以满足繁殖的需要[20]。

图3　不同季节海水中重金属含量分布图Fig.3　Distributions of heavy metal contents in different seasons

2.3年际变化趋势

20世纪90年代以来，除Zn元素外，东山湾海水中Cu、Pb和Cd污染物含量基本符合先增加、再降低的库兹涅茨倒“U”形曲线[21]，反映了东山湾在经济发展过程中环境质量先恶化而后逐步改善的状况，最高值出现在1999—2003年，这可能与东山经济技术开发区的建设有一定关系。

但海水中Zn含量逐年增加则表明其变化趋势仍处于库兹涅茨倒“U”形曲线的左侧，这与近年来漳江沿岸电镀行业的发展和海洋防腐技术的应用有关；贺志鹏 等[1]还指出，随着河流淡水资源利用率的增加，汇入近海的淡水总量逐年减少，造成来自于陆源的Fe-Mn氧化物的量减少，使得Zn较少被絮凝沉降于沉积物中，海水中Zn的留存量随之增加。

图4　海水中重金属含量的年际变化图Fig.4　Inter-annual variation of heavy metal contents in seawater

①福建省渔业环境监测站.福建省东山湾海湾环境质量监测报告.2007.

2.4痕量重金属含量的相关性分析

类似地， ⊇1)1).由命题2.3知，是X的一个犹豫模糊反群滤子.综上所述，是X的一个犹豫模糊闭反群滤子.

利用IBM SPSS Statistics 19软件对痕量重金属含量之间的相关性(双相关)进行分析，由表1可知：重金属含量之间的相关性季节差异较大，春季海水中重金属含量除Cr(T)外，Cu-Pb(R=0.771，P<0.01)、Cu-Zn(R=0.920，P<0.01)、Cu-Cd(R=0.908，P<0.01)、Pb-Zn(R=0.874，P<0.01)、Pb-Cd(R=0.636，P<0.05)和Zn-Cd(R=0.772，P<0.01)两两呈显著正相关；夏季海水中重金属含量仅Cu-Cd(R=0.685，P<0.05)和Cd-Cr(T)(R=0.737，P<0.01)相关性较好，而其余重金属含量间的相关性较差。这可能是因为夏季海水中重金属含量受陆源污染、养殖污染、悬浮颗粒溶出、台风及风暴潮引起海底扰动、生物效应等多重因素共同影响，来源较春季更为广泛，从而降低了重金属含量间的相关性。Cu-Cd含量无论春、夏季均存在较好的正相关，这与霍文冕 等[6]的研究结果一致。溶解态重金属之间良好的相关性(特别是春季)表明它们在一定程度上具有相似的元素地球化学性质和来源，从在西南部形成“点源汇集状高值区”且自西向东逐渐递减的平面分布特征可知，该海域重金属的含量主要受控于漳江径流和人类活动的影响。

表1　海水中5种重金属含量的相关性分析结果(n=12)

注：“**”表示在0.01水平(双侧)上极显著相关，“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关

2.5与环境因子之间的相关分析

表2为研究区海水中5种重金属含量与环境因子相关性分析，由表可知，海水中溶解态Cu、Cd和Cr(T)含量与温度呈极显著正相关(R=0.547、R=0.696和R=0.663，P<0.01)，Pb含量与温度相关性不显著，Zn含量和温度呈显著负相关(R=-0.410，P<0.05)。温度对悬浮颗粒重金属的氧化释放有重大影响，温度不仅决定着有机质和硫化物氧化反应动力学常数的大小，而且影响着微生物的反应活性，在一定范围内，温度高氧化反应动力学常数大且微生物活性强，释放出的溶解态Cu(有机结合态[23])和Cd(络合态[20])能在水相保持较长的时间[17]。同时，Cd和Cr(T)含量与DO含量呈极显著负相关(R=-0.673和R=-0.777，P<0.01)，表明溶解态Cd和Cr(T)含量的增加与悬浮颗粒氧化释放有关；而Cu与DO含量的相关性不显著，可能是因为陆源径流输入等其他影响因素对Cu含量的影响大于悬浮颗粒的氧化释放。另一方面，悬浮颗粒氧化释放的Pb和Zn能很快被再吸附，上覆水溶解态含量不会显著升高[17]，而Zn含量与温度呈负相关可能是夏季高温下海洋生物大量繁殖消耗的间接表现。

海水中各溶解态重金属仅Cu含量与盐度呈显著负相关(R=-0.534，P<0.01)，这与李劳钰 等[24]的研究结论一致，说明Cu含量在该海域受河流等淡水输入的影响较大，而其他4种重金属含量平面分布可能受其他生物、化学过程的影响更大。仅Cu含量与COD含量呈极显著正相关(R=0.534，P<0.01)，这可能是由于在过渡金属中，Cu居于强络合金属首位(除Hg和In外)，与海水中有机物络合速度快，而比Cu络合能力更强的金属在海水中易水解或与Cl-形成稳定络合物的缘故[25]。

表2　海水中5种重金属含量与环境因子相关性分析结果 (n=24)

注： “**”表示在0.01水平(双侧)上极显著相关，“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关。

Cr(T)含量与无机氮含量呈显著正相关(R=0.429，P<0.05)，Cd和Cr(T)含量与活性磷酸盐含量呈显著正相关(R=0.410和R=0.456，P<0.05)，Cu和Zn含量与营养盐含量相关性不显著。Cd和Cr(T)均属于营养盐型痕量元素，它们的生物地球化学过程可能与营养盐(无机氮、活性磷酸盐)的生物转移、生物再生或非生物过程的循环更接近[6]。而Cu和Zn含量与营养盐含量相关性较差，这与孙维萍 等[26]和龙爱民 等[27]呈显著相关的研究结论不一致，具体原因尚有待于进一步研究探讨。

各溶解态重金属与悬浮物含量相关性均不显著，与“水体中悬浮物的含量决定整个水体中重金属的含量”[23]的观点不一致，这可能是因为调查海域分为邻近河口区(DS11、DS03)、龙须菜养殖区(DS01、DS04、DS08)、鱼类网箱养殖区(DS12、DS02、DS05、DS09)和湾口区(DS06、DS07、DS10)，西南部海域还受到“反时针水平余环流”的影响，不同区域悬浮物中有机质含量、细颗粒组成等特征因子差异很大，减弱了重金属与悬浮物含量间的相关性。

2.6与生物活动因子(浮游植物和叶绿素)之间相关性分析

如表3所示，海水中溶解态Cu含量与叶绿素-a含量呈极显著正相关(R=0.522，P<0.01)，Cd含量与浮游植物细胞数量呈显著正相关(R=0.418，P<0.05)，加上仅Cu-Cd含量在春、夏两季均呈显著相关，说明浮游植物对海水中Cu和Cd含量的分布可能存在一定影响[23]。

表3　海水中重金属含量与叶绿素-a和浮游植物细胞数量相关性分析(n=24)

注：“**”表示在0.01水平(双侧)上极显著相关，“*”表示在0.05水平(双侧)上显著相关。

3结论

(1)受漳江等陆源污染物输入和海湾潮流作用共同影响，东山湾海水中溶解态重金属含量平面分布呈在西南部形成“点源汇集状高值区”且自西向东逐渐递减的趋势。除Zn元素外，海水中其余4种元素含量的季节变化均为夏季>春季。

(2)除海水中Zn的含量逐年增加外，Cu、Pb和Cd等污染物含量变化趋势基本符合先增加、再降低的库兹涅茨倒“U”形曲线，反映了东山湾在经济发展过程中海水环境先恶化而后逐步得到改善的环境状况。

(3)春季海水中重金属含量除Cr(T)外，Cu-Pb、Cu-Zn、Cu-Cd、Pb-Zn、Pb-Cd和Zn-Cd均呈显著正相关；夏季海水中重金属含量仅Cu-Cd和Cd-Cr(T)相关性较好，表明它们在一定程度上具有相似的元素地球化学性质和来源。

(4)海水中重金属含量与环境因子间有一定的相关性：溶解态Cu含量与盐度呈极显著负相关，与温度和COD含量呈极显著正相关；Zn含量与温度呈显著负相关而与pH值呈显著正相关；Cd含量与温度和活性磷酸盐含量呈正相关关系而与pH和DO含量呈极显著负相关；Cr(T)含量与温度、无机氮和活性磷酸盐含量呈正相关关系而与pH和DO含量呈极显著负相关。

(5)海水中溶解态Cu含量与叶绿素-a含量呈极显著正相关，Cd含量与浮游植物细胞数量呈显著正相关，浮游植物对海水中Cu和Cd含量的分布可能存在一定影响。

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收稿日期:2015-10-14修回日期:2016-03-01

基金项目:国家海洋公益性行业科研专项项目资助(201005012，201305043-4)；福建省渔业“五新”科技推广项目资助 (闽海渔科[2012]001号)；福建省海洋经济创新发展区域示范项目资助(2014FJPT01)；厦门南方海洋研究中心项目资助(14PZY017NF17)

作者简介:杨妙峰(1979-)，女，福建晋江市人，助理研究员，主要从事海洋与渔业生态环境研究。E-mail: miaofenf@sina.com *通讯作者：钟硕良(1953-)，男，福建龙岩市人，教授级高工，主要从事海洋与渔业生态环境研究。E-mail: ZSL-5388@163.com

中图分类号:X55

文献标识码:A

文章编号:1001-909X(2016)02-0075-08

Doi:10.3969/j.issn.1001-909X.2016.02.010

The horizontal distribution and affecting factors of dissolved heavy metals in seawater of Dongshan Bay, Fujian Province

YANG Miao-feng, ZHENG Sheng-hua, XI Ying-yu, ZHONG Shuo-liang*

(1.KeyLaboratoryofCultivationandHigh-valueUtilizationofMarineOrganismsinFujianProvince,FisheryResearchInstituteofFujian,Xiamen361013,China)

Abstract:Base on the investigation of Dongshan Bay in May (spring) and August (summer) 2011, the horizontal distribution and its influencing mechanism of dissolved heavy metals (Cu, Pb, Zn, Cd and Cr(T)) in seawater were analyzed. The results indicated that: (1) The distribution of the heavy metals tended to be a peak source in the southwest sea areas and gradually decreased from west to east, whereas the trend of seasonal variation showed that the heavy metal contents in summer were higher than those in spring except Zn. (2) Since 1980s, changing trend of Cu, Pb and Cd contamination basically showed inverse “U” pattern conforming to environmental Kuznets curves while the content of Zn in seawater increased year after year. (3) The correlations between the dissolved heave metals were analyzed using the mathematic statistic method. It showed that except Cr(T), among the rest 4 heavy metals, each two had a significant positive correlation in spring, while in summer, only Cu-Cd and Cd-Cr(T)had a positive correlation. (4) Temperature, salinity, pH, COD, DO, nutrient and the biological effects were the main affecting factors for the variation of dissolved heavy metal contents in seawater.

Key words:Dongshan Bay; heavy metal; horizontal distribution; affecting factor

杨妙峰，郑盛华，席英玉，等.福建东山湾海水中溶解态重金属平面分布及影响因素初探[J].海洋学研究,2016,34(2):75-82,doi:10.3969/j.issn.1001-909X.2016.02.010.

YANG Miao-feng，ZHENG Sheng-hua，XI Ying-yu，et al. The horizontal distribution and affecting factors of dissolved heavy metals in seawater of Dongshan Bay, Fujian Province[J]. Journal of Marine Sciences, 2016,34(2):75-82, doi:10.3969/j.issn.1001-909X.2016.02.010.