Hidex 300SL 液闪装置测量低水平氚水活度的参数优化

宋有学，李永明，刘国伟，王亭亭

中国工程物理研究院，四川 绵阳　621908



Hidex 300SL 液闪装置测量低水平氚水活度的参数优化

宋有学，李永明*，刘国伟，王亭亭

中国工程物理研究院，四川 绵阳621908

摘要：Hidex 300SL是基于三管符合计数/两管符合计数(TDCR)方法绝对测量低水平氚水活度的液闪装置。本工作基于该装置对标准非淬灭氚水样品进行测量研究，明确了系统的探测效率与TDCR的关系；讨论了该装置的测量模式、符合时间等参数对计数率、衰变率和TDCR的影响；并对仪器的运行参数进行选择优化，在“H-3”测量模式及35 ns的符合时间窗下，系统对3H的探测效率达73.2%，衰变率稳定性好于0.47%；最后对空气本底样品进行测量，评估了该装置对氚水样品的探测下限，为后续环境低水平样品的精确测量提供有益参考。

关键词：Hidex 300SL； TDCR；3H； 参数优化

芬兰Hidex公司生产的300SL液闪计数器是基于同一平面上互成120°夹角的3个光电倍增管符合测量低水平α/β放射性活度的装置[1]，其原理几何模型示于图1。该装置采用三管符合计数与所有两管符合计数比(TDCR[2-3])的方法，直接求解系统的探测效率，进而求出待测样品的活度值，不需要使用标准源对仪器进行效率刻度，相比其他基于两管符合相对测量的传统液闪装置，可以实现样品活度的绝对测量，并具有更高的探测效率和精度，目前对3H(衰变β粒子最大能量≈18.6 keV)的测量效率已达到70%，可以很好地开展低水平涉氚环境样品的活度测量工作。本工作拟对该装置运行的基本参数进行实验优化研究。

图1　三管符合测量几何模型Fig.1　Geometric model of three photomultiplier tubes for coincidence measurement

1Hidex 300SL装置参数的优化

Hidex 300 SL装置的运行由界面软件Mikro Win 2000进行控制，用户可以友好地实现测量条件选择、实验数据处理和分析、报告生成等功能。基于该装置对美国PE公司生产20 mL (8 mL氚水样品+12 mL闪烁液) 非淬灭标准氚水样品 (2010.4.28出厂标定的衰变率(disintegrations rate,D)为269 200/min) 进行测量研究。 以期明确该装置提取TDCR方式及其和探测效率的关系，进而讨论实际应用中装置的能量阈值和符合时间等参数对测量结果的影响，并对参数优化选取后系统的稳定性进行检验，最后基于20 mL空气本底样品的实验测量，对系统探测下限进行定量评估。

1.1探测效率与TDCR的关系

仪器的使用说明手册中指出，相关的实验结果和数学推导表明对于纯β衰变的放射性核素，该类装置测量的TDCR值正比于系统总的探测效率(E)，比例因子为1(±15%)[1]。基于标准源的测量对此结论进行实验验证，设置装置测量时间为300 s，符合时间为35 ns，采用“H-3”模式的测量结果为计数率C=146 714/min，TDCR=0.732。对以上过程输出的符合能谱(图2)进行分析，对两条能谱曲线的面积进行积分，得到三管符合计数N3=518 669.5 和所有两管符合计数N2=708 333，根据定义TDCR=N3/N2=0.732，与软件界面表征显示的结果相符，证明该数学操作可理解为装置提取TDCR的方式。

图2　标准氚样品能谱Fig.2　Energy spectrum of standard tritium water sample

本实验用的标准氚水样品在2010年4月28日出厂时标定D=269 200/min，由12.33 a的半衰期推算到测量时的D=201 304/min，按定义探测效率E=C/D=146 714/201 304=0.729， 与TDCR值在1%的误差范围内相符。可见，该装置使用实验谱图直接求解的TDCR值近似为探测效率合理。

1.2测量模式的选取

在Mikro Win 2000软件界面中对3H的测量共有4种模式 (图3) ：“H-3 High water load”(A)、“H-3 Low water load”(B)、“Free”(C)、“H-3”(D)。每个模式在计数窗口中都有固定的上下限值，其中“Free”模式默认为0到1023道全谱采集，“H-3”模式测量范围为5到350道，“H-3 Low water load”采用低限制模式测量范围减少为5到300道，“H-3 High water load”采用高限制模式测量范围仅从5到140道。设置相同的测量时间(300 s)和符合时间(35 ns)，对以上4种模式进行比对测量，以选取探测效率最优的工作模式，衰变率的测量结果示于图4。

图3　3H的4种测量模式Fig.3　Four kinds of measurement models for 3H

模式：×——A，▲——B，■——C，◆——D图4　3H的4种测量模式结果对比Fig.4　Comparison of measurement results with different models

从图4可知， 只有“Free”(C)和“H-3”(D)的测量结果与定标外推值相符，而“H-3 High water load”和“H-3 Low water load”两种模式的上限过低，不能完全测量3H的能谱，只能部分反映样品活度的强弱。因此，在对低水平环境样品测量时，应选择“H-3”或者“Free”两种模式，对应的探测效率也最高。

1.3符合时间的影响

符合时间是符合测量的一个关键物理量。符合门开得过小，真符合事件将存在丢失，开得过大，偶然符合将会增加，为此需要对其进行合理的实验选取。设置测量时间为300 s，在不同的符合时间下，采用“H-3”模式测量3H标准源，结果示于图5。由图5可知，符合时间越小丢失的符合计数越多，所测量得到的计数率和TDCR值越小，其中TDCR小得多而计数率小得少，该类不完全测量的结果将导致衰变率值比真实值偏大。在30 ns以后符合计数均趋于饱和，为避免更多偶合符合的影响，测量氚样的符合时间选择35 ns为佳。

图5　不同符合时间对测量结果的影响Fig.5　Influence on measurement results with different coincidence gate

1.4系统稳定性

该装置一批可放置40个20 mL样品，采用机械步进传动的方式进行换样，测完一个样品待将其送回后再取下一个，相应光倍管的符合测量也同步开停，为此需对系统测量的稳定情况进行检验。设置计数时间300 s，符合时间35 ns，在“H-3”测量模式下重复10次测量3H标准源的稳定性。结果表明，不同批次测量的偏差较小，其中衰变率好于0.47%，计数率好于0.3%，TDCR好于0.2%。

1.5系统探测下限

系统的探测下限(最小期望值)是低水平氚水活度测量最为关心的物理参数。在α=β=0.05即95%置信水平下，基于液闪TDCR方法测量净计数的探测限(LD，Bq/L)可由式(1)计算[4]。

(1)

其中：k1-α=3，犯第一类错误的标准正态分布的分位数；k1-β=1.645，犯第二类错误的标准正态分布的分位数；tb，本底测量时间，s；Cb，本底计数率，s-1；V，样品体积，L；探测效率εH-3=0.732。对20 mL(8 mL氚水样品+12 mL闪烁液) 空气本底样品，选取符合时间为35 ns ，在不同的测量时间下 ，采用“H-3”模式进行测量，由计数率值计算探测下限，结果示于图6。由图6可知，探测下限是测量时间的函数，时间越长LD值越小。

图6　探测下限随测量时间的变化关系Fig.6　Relationship of the system detection limits with the measuring time

2结论

对300SL液闪装置测量低水平氚水活度的参数进行了研究。明确了系统对TDCR值的直接测量方式以及其在非淬灭3H样品的测量中可近似与系统探测效率相等的关系；讨论了该装置的测量模式和符合时间等参数对计数率、衰变率、TDCR值的影响，最终选择“H-3”和“Free”作为合理的测量模式; 在35 ns的符合时间窗下，系统对3H的探测效率高达73.2%，衰变率稳定性好于0.47%；并基于优化后的参数条件对空气本底样品进行测量，评估了该装置对氚水样品的探测限，为后续环境低水平样品的精确测量提供有益参考。

参考文献：

[1]Anon. Hidex 300 SL 425-201 automatic liquid scintilla counter owner’s handbook[R]. Finland: Hidex Oy, 2011.

[2]Broda R. A review of the triple-to-double coincidence ratio (TDCR) method for standardizing radionuclides[J]. Appl Radiat Isot, 2003, 58: 585-594.

[3]Nisti M B, Saueia C H R, Mazzilli B P. Comparison of triple to double coincidence ratio and quench parameter external methods for the determination of3H efficiency by liquid scintillation counting[C]. International Nuclear Atlantic Conference-INAC 2013, Recife, PE, Brazil, November 24-29, 2013.

[4]Anon. The measurement of tritium in environmental water samples[R]. Application note, Hidex 300SL 453 TM, DOC413-007 Version 1.0.

收稿日期：2015-10-10；

修订日期：2015-12-02

基金项目：中国工程物理研究院材料研究所特聘人才基金(TP201302-6)

作者简介：宋有学(1986—)，男，甘肃白银人，硕士研究生，辐射防护专业 *通信联系人：李永明(1984—)，男，广西防城港人，博士，副研究员，从事辐射探测技术研究，E-mail: nphliym@caep.cn

中图分类号：TL84

文献标志码：A

文章编号：0253-9950(2016)01-0043-04

doi：10.7538/hhx.2016.38.01.0043

Parameters Optimization of Hidex 300SL Liquid Scintillation Counter for Measuring Activity of Low Level Tritium Water

SONG You-xue, LI Yong-ming*, LIU Guo-wei, WANG Ting-ting

Chinese Academy of Engineering Physics, Mianyang 621908, China

Abstract:Hidex 300SL is the liquid scintillation device based on triple-to-double coincidence ratio(TDCR) method for absolutely measuring the activity of low level tritium water. The relationship between the detection efficiency of the system and the TDCR was established by an unquenched standard tritium water sample measurements. The influences of counting rate, disintegrations rate and TDCR were also discussed. Additionally, a detailed optimization study of the instrument operation parameters was carried out. The system detection efficiency of 73.2% and the stability better than 0.47% were obtained with “H-3” measurement model and 35 ns coincidence gate. Finally, the detection limits were evaluated by an air background sample measurements, which can provide useful references for the accurate determination of tritium concentration in environmental water.

Key words:Hidex 300SL; TDCR;3H; parameters optimization