武云云尚 兵刘建香崔宏星*
快速水氡测量方法的研究*
武云云①尚 兵①刘建香①崔宏星①*
[摘要]目的:解决传统水氡现场测量系统复杂以及水氡的提取、转移、平衡和测量需要较长时间且费时又费力等问题,实现水氡的现场快速测量。方法:研究设计一套现场鼓气装置,配合静电收集法、电离室法等连续测氡仪,以实现水氡的现场快速测量;结合水氡测量装置的结构和工作原理,验证具体的测量程序、测量比对和现场快速测量方法。结果:该快速测量方法与美国RAD7H20测量比对,相对百分偏差为1%~6%,测量结果基本一致。采用该水氡测量装置对我国6省会城市的自来水中氡含量进行了测定,自来水中氡含量均值为6.74 Bq L-1,范围为0.96~24.98 Bq L-1。结论:本研究设计的水氡快速测量装置体积小,操作简单,测量准确性高,适合较大规模的饮用水氡调查工作。
[关键词]水氡含量;测量装置;快速测量
武云云,女,(1982- ),硕士,助理研究员。中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所辐射防护与核应急中国疾病预防控制中心重点实验室,从事放射卫生工作。
China Medical Equipment,2016,13(5):126-129.
[Abstract] Objective: The traditional radon in water measurement system is complex, and the extraction, transfer, balance and measurement of radon in water takes a long time traditionally. A measuring device for radon in water was developed to achieve rapid measurement of radon in water. Methods: The construction, principle, measurement procedures and intercomparison with other measuring instrument were introduced, and the measurements were carried out in field.
Results: The intercomparison results between the method in this study and RAD7H20 were in a good agreement, and relative percent difference ranged from 1% to 6%. The tap water samples collected from 6 capital cities were tested by the measuring device in this study and the average radon concentration in water was 6.74 Bq L-1, in range of 0.96-24.98 Bq L-1. Conclusion: The measuring device in this study with a small volume is easy to perform and can obtain high accuracy. It is suitable to larger scale investigation for radon in drinking water.
[First-author’s address] Key Laboratory of Radiological Protection and Nuclear Emergency, Institute for Radiological Protection and Nuclear Safety, Chinese Center for Disease Control and Prevention, Beijing 100088, China.
生活饮用水中氡是室内氡的来源之一,通常情况下室内空气中的氡有1%~2%来自于生活饮用水[1]。在温泉、水处理厂等特殊场所存在严重水氡污染问题,可能成为受照剂量的最大来源[2-5]。1991年,美国环境保护部(EPA)建立饮用水中氡浓度的最大污染水平(maximum contaminant level,MCL)限值为11.1 Bq/L[6];欧盟(EU)和世界卫生组织(WHO)相继建立了饮用水氡控制标准为100 Bq/L[7-8]。我国国家标准GB5749-2006“生活饮用水卫生标准”[9]中,将生活饮用水中氡含量作为参考指标,采用美国EPA规定的限值。
水氡的测量方法有很多种,常用的有液闪法、闪烁室法、γ能谱法、固体径迹法以及驻极体法等。液闪法和闪烁室法为美国EPA推荐的水氡测量方法,其测量灵敏、准确以及需要样品量少,但是操作繁琐,水氡的提取、转移、平衡和测量需要较长时间,费时又费力[10]。近年国外快速水氡测量技术,主要有美国Durridge公司生产的RAD7H2O测量装置和德国Genitron公司生产的AlphaGUARD PQ2000PRO水氡测量装置,被广泛应用于水氡现场测量和研究[11-14]。
闪烁射气法是我国国标确认的水氡测量方法[15]。测量水氡需要将样品先导入扩散管中,通过鼓气将样品中的氡转移到闪烁瓶中,然后进行测量。这种经典测量方法在实际操作中尚存在许多缺点:①样品在由采样容器转移到扩散管中由于震动会有氡气溢出;②由于扩散管结构问题,样品量难以控制,增加后期工作量;③测量时间长,氡气导入闪烁瓶中后需等待约3 h后方可测量;④工作人员需有较熟练的操作技能;⑤不便于水中氡的野外现场测量。
为了解决水氡现场测量问题,填补国内快速水氡测量方法的空白,本研究设计一套现场鼓气装置,配合静电收集法、电离室法等连续测氡仪,以实现水氡的现场快速测量。
1.1 水氡测量装置结构
该套水氡测量装置由采样瓶、扩散管、水汽分离装置、单项阀、干燥剂瓶、连接管及连续氡测量仪组成,如图1所示。
图1 水氡测量装置示意图
1.2 工作原理
将水氡测量装置与氡气连续测量仪连接,形成密闭环路,在抽气泵的作用下,扩散管开始鼓气,将样品中氡气赶出,通过水汽分离装置,含有氡的气体进入测量仪的腔体,经过一段时间的运行(10 min)密闭环路中氡浓度基本达到稳定平衡,然后进行水氡测量。对于德国SARAD、法国Saphymo PQ2000等不受湿度影响的测氡仪,测量时可不使用干燥剂。采样器设计容积为250 ml和500 ml两种,用于测量不同浓度的水氡。
2.1 样品采集
使用250 ml采样瓶,如样品中氡浓度较低时可采用500 ml采样瓶。采样前先使用待测水样清洗采样瓶2~3次,将样品缓慢流入瓶中,待水满溢出瓶后迅速扣紧瓶盖,记录采样时间。
2.2 测量仪器的准备
测量前应对测量仪进行净化,排除测量仪中的氡气,使之本底降为最低(5 Bq/m3)。净化时间为10~20 min,也可根据仪器本身条件适当延长。对测量湿度有要求的测氡仪应进行系统干燥,即在水汽分离装置后连接一个干燥剂管,使测量系统的相对湿度尽快达到测量仪本身的要求。测量时仪器应设为快速测量模式,仅记录218Po的计数。
2.3 测量流程
打开样品瓶盖→速将水汽分离器扣在样品瓶口上拧紧→按照图1连接各管路→开机测量,测量时间设为5 min,测量6周期→删除前2个周期数据,由于开始测量系统中氡浓度未达到平衡,取后几个测量数据的平均值。
2.4 计算方法
测氡仪所显示的氡浓度不是样品中的实际氡浓度,而是测量系统内空气稀释后的样品中氡浓度,且存在受测量系统中残留氡浓度的影响,因此必须对测量结果进行计算(公式1):
式中C水为水样氡浓度(Bq/L);Rn气为测量系统气体氡浓度(Bq/m3);V气为测量系统气体体积(L);V水为水的体积(L);K为测量系统一定温度下的Osward系数,25 ℃时K为0.226;C0:测量前系统中的氡浓度(Bq/m3)。
本研究研制的水氡测量装置采用德国SARAD RTM2200测氡仪,经过标准226Ra溶液进行标定,修正因子为1.10。如果采样时间与测量时间间隔>3 h,则测量结果需要进行时间修正。
采集3份250 ml水样,每份采集2个平行样,采用美国Durrige水氡测量系统RAD7 H2O和本研究研制的水氡测量装置分别测量,结果显示两种方法水氡测量结果基本一致,相对百分偏差为1%~6%,见表1。
表1 水氡测量比对结果(±s,Bq/L-1)
表1 水氡测量比对结果(±s,Bq/L-1)
注:表中RPD为相对百分偏差。
?
采用该水氡测量装置对我国6个省会城市的自来水中氡含量进行测定,本次测量结果显示,6个省会城市的自来水中氡含量平均值为6.74 Bq/L-1,范围为0.96~24.98 Bq/L-1,见表2。
表2 我国部分省会城市自来水中氡含量(Bq/L-1)
本研究研制的水氡测量装置与传统水氡测量方法相比具有如下优点:①采用全新设计的模具来加工制造水汽分离装置及样品瓶,保证了每一个水汽分离装置、采样瓶的容积是相同的,同时采样瓶与样品瓶合二为一,省略了样品从采样容器中向扩散管转移的步骤,从而减少了氡的溢出,使用本装置时,只要在采集样品时将采样瓶装满,即能保证每一份样品的样品量相一致,极大方便了后期的计算,同时也实现了本装置的互换互用;②本装置在设计时考虑了野外现场使用的需要,在保证功能有效的前提下尽可能压缩装置体积,减少重量。采用PVC材料加工使得本装置的强度得以保证,重量也相对减轻,更不需要加装任何缓冲装置,方便携带,与连续测氡仪一起使用可完全胜任野外现场的水氡测量;③采用本装置测量水氡的时间与闪烁法相比极大缩短,且可实现即时测量,这也为实现现场、大批量的测量提供技术保证;④本水氡测量装置,可配合不同原理的连续测氡仪,如静电收集和电离室测氡仪,进行水氡测量时可以不使用干燥剂。
采用本研究研制的水氡测量装置进行水氡测量与国际同类水氡测量方法测量比对,该方法准确性高,同时具有体积小、重量轻、便于携带、易于操作以及适用范围广等特点,克服了老式扩散管分离水中氡的种种不足,实现了水中氡的现场、快速测量,是一种简洁、快速及准确的水中氡测量的工具,适合较大规模的饮用水氡调查工作。
参考文献
[1]United States Environmental Protection Agancy. Radon in Drinking Water:Questions and Answers[OL].(1999-10)[2015-12-8].http://nepis. epa.gov/Exe/ZyPURL.cgi?Dockey=P1008HM1. txt
[2]Körner S,Trautmannsheimer M,Hübel K. Investigation and reduction of personnel exposure levels in Bavarian water supply facilities[C]. International Congress Series,2005,1276,240-241.
[3]Ringer W,Simader M,Bernreiter M,et al. Mitigation of three water supplies with high radon exposure to the employees[J].Radiat Prot Dosim,2008,130(1):26-29.
[4]Inagaki M,Koga T,Morishima H,et al.Effect of spring water on the radon concentration in the air at Masutomi spa in Yamanashi Prefecture, Japan[J].Journal of nuclear science and technology,2012,49(5):531-534.
[5]尚兵,崔宏星,文湘闽,等.异常高氡温泉辐射水平调查[J].中华放射医学与防护杂志,2011,31(6):698-702.
[6]Committee on Risk Assessment of Exposure to Radon in Drinking water,National Research Council.Risk Assessment of Radon in Drinking Water[M].Washington:National Academy CademyA Press,D.C,1999.
[7]European Union.Recommendation on the protection of the public against exposure to radon in drinking water supplies(2001)[EB/OL]. (2002-08)[2016-01-26]http://www.nea.fr/ html/law/nlb/nlb269/nlb69-intl-reg.pdf.
[8]World Health Organization.Guidelines for drinking-water quality[M].3rd edition incorporating 1st and 2nd addenda(ISBN 92 4 154696 4),2006.
[9]中华人民共和国卫生部.GB5749-2006生活饮用水卫生标准[S].中华人民共和国卫生部,2006-12-29.
[10]Methods,Occurrence and Monitoring Document for Radon From Drinking Water,Public Comment Draft[A].EPA Number:815D99003,1999.
[11]AkarTarim U,Gurler O,AkkayaG,et al. Evaluation of radon concentration in well and tap waters in Bursa,Turkey[J].Radiat Prot Dosim,2012,150(2):207-212.
[12]Vázquez-López C,Zendejas-Leal BE,GolzarriJI,et al. A survey of222Rn in drinking water in MexicoCity[J].Radiat Prot Dosim,2011,45(2-3):320-324.
[13]Todorovic N,Nikolov J,Forkapic S,et al.Public exposure to radon in drinking water in Serbia[J].Appl Radiat Isot,2012,70(3):543-549.
[14]Duggal V,Mehra R,Rani A.Determination of
222RN level in groundwater using a Rad7 detector in the Bathinda district of Punjab,India[J].Radiat Prot Dosim,2013,156(2):239-245.
[15]中华人民共和国卫生部.GBZ124-2002地热水应用中的放射卫生防护标准[S].中华人民共和国卫生部,2002-04-08.
①中国疾病预防控制中心辐射防护与核安全医学所 辐射防护与核应急中国疾病预防控制中心重点实验室 北京 100088
[文章编号]1672-8270(2016)05-0126-04 [中图分类号] R145
[文献标识码]A
DOI:10.3969/J.ISSN.1672-8270.2016.05.039
作者简介
收稿日期:2016-01-20
*基金项目:国家自然科学基金(11375164)“室内氡污染控制与治理关键技术研究”
*通讯作者:hxcuicn@163.com
The research on a rapid measuring method for radon in water
WU Yun-yun, SHANG Bing, LIU Jian-xiang, et al
[Key words]Radon in water; Measuring device; Rapid measurement