铁基非晶合金涂层的耐腐蚀及耐摩擦性能研究进展

汪明文，唐翠勇，陈学永，张　翔

(福建农林大学　机电工程学院，福州　350002)

铁基非晶合金涂层的耐腐蚀及耐摩擦性能研究进展

汪明文，唐翠勇*，陈学永，张翔

(福建农林大学机电工程学院，福州350002)

摘要：铁基非晶合金涂层具有良好的耐腐蚀性能及耐摩擦性能，在延长零件的使用寿命，扩大材料的应用范围等方面具有重要的意义。介绍非晶合金涂层的耐腐蚀性能和耐摩擦性能的机理及其影响因素，总结微合金元素添加、工艺参数、热处理和纳米晶化对铁基非晶合金涂层的耐腐蚀性能和耐摩擦性能的影响。

关键词：铁基非晶涂层；耐腐蚀性能；耐摩擦性能；工艺参数；纳米晶化

非晶态合金由于其原子短程有序长程无序的独特结构使其具有优良的力学、物理和化学性能，如高硬度、良好的耐摩擦性能和耐腐蚀性能，因而受到了国内外研究学者的广泛关注[1-3]。铁元素在自然界储量丰富，易开采，制备成本相对于其他的金属较低，铁基非晶合金是最早开发和最早投入商用的非晶合金体系。1960年Duwez[4]首次报道通过快淬工艺制备铁基非晶合金以来，铁基非晶合金以优良的性能成为材料学界争相研究的对象。然而铁基非晶合金的非晶形成能力有限，大部分铁基非晶合金只能制备成条带，极大地限制了其工业应用。1995年，日本的Inoue研究小组率先开发出块体铁基非晶合金，将铁基非晶合金开发应用推向了一个崭新的阶段[5]，然而其尺寸仍然没超过2 mm[6]。之后通过合理的成分设计和制备工艺的改进，铁基非晶合金的尺寸取得极大的突破，沈军[7]将铁基大块非晶合金尺寸提高到16 mm，然而该非晶合金含有大量的C和B等非金属元素，由于大量共价键/离子键的存在和非晶合金长程无序的结构特征，造成非晶合金缺少室温塑性，因此如何增大非晶合金的尺寸和提高其室温塑性成为亟待解决的瓶颈问题。若在普通的铁碳合金基体材料表层制备出铁基非晶合金涂层，可以充分利用非晶合金的优良性能，间接解决非晶合金尺寸与脆性问题。在现代各个工业领域当中，磨损和腐蚀是零部件失效的主要形式，造成的浪费十分惊人。由于大部分零部件主要由铁碳合金制备，铁基非晶合金成分与零部件材料的主要元素相近，因此涂层与基体的热膨胀系数相匹配，非晶态结构使得涂层具有良好的润湿性，界面结合紧密牢固。铁基非晶合金在耐磨和耐腐蚀涂层材料具有广泛的应用前景。本文将对近年来有关铁基非晶合金涂层的耐摩擦性和耐腐蚀性的研究进展及其机理和影响因素进行总结和评述。

1铁基非晶合金涂层耐腐蚀性能

1.1铁基非晶合金涂层的耐腐蚀机理的研究

电化学腐蚀可用涂层阳极的腐蚀电流密度表示，根据塔菲尔定理[8]，影响腐蚀电流密度的因素可表示为：

i0=zF(kT/h)(αNs/N0)exp(-ΔG*/RT)

(1)

其中：(kT/h)为频率因子；α为样品涂层表面上活性原子的原子分数；ΔG*为电化学活化能；Ns为单位面积上的原子数；N0为阿伏加德罗常数。可见，表面活性原子数量和电化学活化能是影响腐蚀电流密度的主要因素。

通常情况下，非晶态合金处于非平衡状态，在热力学方面是不稳定的。在电化学腐蚀实验过程中，非晶态合金表面的电荷越过相界面的电化学活化能要低于晶态合金，根据式(1)理论上得出非晶态合金的电化学腐蚀速度要高于晶态合金，非晶态合金更容易被腐蚀。然而研究发现，非晶合金涂层相对于晶态合金却拥有更优的耐腐蚀性能。王艳芳等[9]在304L不锈钢基体上激光熔覆Fe-Cr-Si-P非晶合金粉末制备出非晶合金涂层，电化学腐蚀试验发现该涂层的腐蚀电流密度要远远低于304L不锈钢基体(见表1)，说明涂层的耐腐蚀性能要优于304L不锈钢基体。王允等[10]在304L不锈钢基体上喷涂制备出Fe49.7Cr18Mn1.9Mo7.4W1.6B15.2C3.8Si2.4非晶合金涂层，通过电化学腐蚀对比试验发现，涂层的腐蚀电流密度远远低于基体的腐蚀电流密度。铁基非晶合金涂层具有良好的耐腐蚀性，首要条件是由于非晶态结构无成分偏析和第二相析出，无晶界、位错等缺陷。其次是由于非晶态合金表面活性高的原子能够在涂层表面迅速形成一层钝化膜，如王勇等[11]研究了FeCrMoMnWBCSi非晶态合金涂层在NaCl和H2SO4溶液耐腐蚀性能，发现在NaCl溶液中涂层表面迅速形成富含Cr、Mo、W等氧化物钝化膜，而在H2SO4溶液中，非晶结构促使涂层表面形成以Cu2P为主的氧化物钝化膜。

表1　涂层和304L基体的腐蚀电位和腐蚀电流密度

1.2提高铁基非晶合金涂层耐腐蚀性能措施

1.2.1添加微量元素对铁基非晶合金涂层的耐腐蚀性能的影响

在制备铁基非晶合金涂层过程中合理添加微量的合金元素是当前提高涂层耐腐蚀性能的常用措施之一。微量元素的添加旨在促进涂层表面形成均匀致密的钝化膜或提升涂层非晶相的含量，从而提高涂层的耐腐蚀性能。

Zhen等[12]研究Si的添加对Fe85.2SixB9P5-xCu0.8(x=0,1,2 at.%)的耐腐蚀性能影响。发现Si的加入提高了铁基非晶合金涂层的热稳定性，并且进一步抑制钝化电流使其维持到较低的水平。原因是Si的添加能够在涂层表面形成致密的SiO2氧化膜并且抑制铁的氧化物形成，SiO2能在弱酸性环境下保持稳定并很难发生电化学反应，从而降低了涂层的腐蚀速率。Cr元素是提高涂层钝化能力常见元素。聂英石等[13]研究含Cr元素的Fe48Cr16Mo15C17B4非晶合金涂层的耐腐蚀性能。发现该铁基非晶合金涂层在1 mol/L HCl长时间浸泡后仍然保持金属光亮色泽。研究认为Cr能在材料表面形成富Cr的氧化物或者含水的氢氧化物钝化膜，可以抵制Cl离子的侵蚀，提高了涂层的抗腐蚀能力。李强[14]研究Al元素对FeNiCrAl非晶合金涂层的耐腐蚀性能影响。发现在1 mol/L H2SO4和3.5% NaCl溶液中，随着Al含量提高涂层的耐腐蚀性能也在随之提高，当Al的含量为2.5%时，耐腐蚀性最好。分析认为Al元素的添加使得非晶合金涂层中形成Fe3Al、FeAl和碳化物合金相，这几种相具有优良的耐腐蚀性能且Al能快速形成钝化膜，而且Al的钝化膜在被破坏之后能够快速愈合形成新的钝化膜。

研究小组确定了利用课余时间开展英语演讲兴趣小组活动的形式，制定了学期内每两周一次，每次2学时的活动计划。参加活动的学生被分为5个小组，分别由5名教师指导。活动初期，教师通过给学生播放大学生英语演讲比赛光盘的方式，向学生介绍英语演讲的程序和礼仪。活动中期，学生在教师的指导下完成命题演讲、即兴演讲和问答三个板块的训练，并在训练过程中总结英语演讲的方法和技巧。活动后期，针对演讲比赛的全过程进行系统化练习，邀请在英语演讲比赛中成绩优秀的同学与小组成员进行交流并传授经验，鼓励小组成员积极参加各级各类英语演讲比赛。截止2014年1月，研究小组完成了英语演讲第二课堂活动的指导工作。

1.2.2热处理和纳米晶化对铁基非晶合金涂层耐腐蚀性能影响

经过热处理后的铁基非晶合金涂层内部非晶相部分开始转化成纳米晶相，这种双相结构在腐蚀实验时促进表面形成氧化物钝化膜，从而抑制表面腐蚀。另外，非晶相部分纳米晶化后，原子之间发生结构弛豫，使得结合能增大，进一步降低腐蚀速率。但当热处理温度超过使涂层完全晶化的温度时，析出晶化相的晶粒过度长大而改变合金的扩散机制从而降低合金的腐蚀性能。李翔等[15]研究铁基非晶合金涂层在不同温度退火处理后在1 mol/L NaCl溶液中的耐腐蚀性能。研究表明：随着退火温度逐渐上升，铁基非晶合金的耐腐蚀性能逐渐提高。张德芬等[16]研究不同的温度热处理Fe73.5Cu1Ni3Si13.5B9非晶带材之后的耐腐蚀性能。研究表明，在300 ℃和600 ℃温度之间热处理后，非晶合金晶化成纳米晶带材，在3.5% NaCl溶液中的耐腐蚀性能逐渐升高，在530 ℃温度处理后的样品具有最优的耐腐蚀性能。宋运健等[17]研究不同的温度对Fe-Ni-S非晶合金进行热处理后的耐腐蚀性能。研究结果表明铁基非晶合金的耐腐蚀性能随着退火温度的升高逐渐提高，当退火温度在250 ℃时，耐腐蚀性能最好，然而当热处理的温度超过400 ℃时，大量的NiS和FeNi3晶相生成并长大，合金表面出现大量孔隙，腐蚀电流密度增大，铁基非晶合金涂层的耐腐蚀性能下降。

1.2.3制备工艺参数对铁基非晶合金涂层耐腐蚀性能影响

选择适当的制备工艺参数是提高非晶合金涂层的质量与性能措施之一。激光熔覆制备非晶合金涂层的性能受到熔覆工艺参数影响，如激光功率、扫描速度等。在合适的激光功率范围内，金属熔化实现良好流动可填充气孔，减少熔覆层宏观表面缺陷，熔覆层与基体的良好结合提高涂层的耐腐蚀性能。李刚等[18]采用激光熔覆技术制备Ni59.35Nb34.45Sn6.2非晶复合涂层，功率的增大使得涂层中的非晶相增多，而非晶相的存在使得涂层存在明显的钝化现象，当功率达到3 300 W时，致钝电流密度达到最小，涂层的耐腐蚀性能最好。扫描速度与熔覆粉末加热时间及基体上熔池维持时间有直接关系。扫描速度低时，激光与粉末作用时间长，使得熔池吸收能量多；扫描速度逐渐增大，激光作用时间变短及熔池存在时间缩短，凝固速度加快，熔覆层底部与基体温度梯度加大，有利于非晶相的形成，降低涂层的腐蚀速率。

超音速火焰喷涂技术是发展较快的热喷涂技术之一，该技术制备的涂层的性能与火焰温度、氧气流量、煤油流量等工艺参数有很大的关系。氧气流量在一定范围内，增加煤油量会产生温度高、氧化性低的火焰流，有利于粒子快速流动，产生较好的涂层；而当氧气超过一定量时，就会造成涂层受到氧化。王翠玲[19]采用超音速火焰喷涂制备Fe-B-Mn-Si-Cr涂层，采用正交试验方法对参数进行选择，然后电化学试验检测不同的参数制备的涂层耐腐蚀性，发现涂层的耐腐蚀性能与工艺参数有很大关系，当制备工艺参数氧气流量为944 L/min、煤油流量为28 L/h、喷涂距离为330 mm时，制备的涂层具有良好的耐腐蚀性能。Otsubo[20]采用超音速火焰喷涂技术不同火焰温度制备Fe-Cr-(Mo)-P非晶合金涂层，研究表明，火焰温度的升高使得涂层的非晶相含量增大，电化学试验结果表明：涂层在H2SO4和HCL溶液中的腐蚀电流密度减小，涂层的耐腐蚀性能变好。

2铁基非晶合金涂层的耐磨性能

2.1铁基非晶合金涂层耐磨性机理的研究

非晶合金涂层材料组织均匀致密，氧化物含量低和孔隙率低，同时具有较高的硬度和塑性，在线接触下难以产生明显的脆性剥落。非晶合金涂层常见摩擦磨损机制有磨粒磨损和疲劳磨损两种形式。如潘继岗等[21]研究在不锈钢基体上制备了铁基非晶合金涂层的耐磨性能，发现涂层经磨损试验后，涂层表面出现明显的犁沟状，即微观切削过程明显，表明该涂层的磨损机制主要为磨粒磨损。梁秀兵等[22]研究铁基非晶纳米晶涂层的耐磨性能，发现该涂层表面无明显的犁沟状，而出现材料疲劳剥落使得涂层表面形成凹坑，原因是现在循环变化的接触应力作用下涂层表面产生接触应力，故该非晶合金涂层主要是以疲劳磨损为其磨损机制。

2.2.1元素添加对铁基非晶涂层的耐磨性能影响

元素添加是提高铁基非晶合金涂层的性能的常用措施。合理添加合金元素能提高涂层的非晶形成能力，在涂层表面形成组织结构均匀致密硬质非晶相涂层。根据Archard定理可知，硬度提高会降低材料的磨损体积，提高涂层的耐磨性。

Zhang等[23]研究添加不同含量的Nb对Fe-Ni-B-Si的耐磨性能影响。结果显示：当Nb的含量为2%时，其磨损量最低。通过分析发现当Nb的含量在2%时，涂层中的非晶相含量达到了51%远远高于Nb的含量为8%时涂层中的非晶相含量。说明适量添加Nb元素能提高非晶相的含量和提高铁基非晶合金的热稳定性，从而提高铁基非晶复合涂层耐磨性。Lu等[24]采用激光熔覆技术在304L基体表面制备铁基非晶复合涂层，研究添加质量分数分别为0%、0.1%、0.3%、0.5%的La2O3对涂层的耐磨性能影响。研究表明：当La2O3质量分数为0.1%时，非晶复合涂层中的非晶相含量为55%，硬度达到903.1 HV0.2，涂层具有良好的耐磨性；含量超过0.3%时，涂层的硬度下降，耐磨性降低。分析表明少量的La2O3阻止了外延生长并细化树突状晶粒。

2.2.2热处理和纳米晶化对铁基非晶合金涂层的耐磨性能影响

热处理使得非晶涂层内部析出纳米晶，各纳米晶相互结合填补未处理前涂层的一些空隙，使涂层内部结合更加致密，同时纳米晶相分布在涂层中起到了弥散强化的作用，提高涂层的硬度，增强涂层的耐磨性能。但当热处理温度过高时，涂层的非晶相减少、晶相不断形核与长大、涂层表面的氧化物逐渐增多和涂层变脆导致涂层的硬度降低，耐磨擦系数降低。樊自拴等[25]研究在500～800 ℃范围内对涂层进行热处理之后涂层的摩擦磨损性能。研究表明：在600 ℃时涂层析出大量纳米晶硬质相，涂层的耐磨性随之大幅度提高，经过750 ℃处理之后涂层的耐磨性最好。潘继岗等[21]研究在不锈钢基体上制备了铁基非晶合金涂层的耐磨性能。通过对比发现含纳米晶的铁基非晶合金涂层耐磨性较好。他们认为涂层中非晶相和纳米晶相共同增强了涂层的耐磨性能。原因是弥散在非晶相中的纳米晶颗粒起到了弥散强化的作用，在磨损过程中阻止裂纹扩展，使涂层具有优良的耐磨性能。

2.2.3制备工艺参数对铁基非晶涂层的耐磨损性能影响

制备工艺参数的选择对提高非晶合金涂层的质量与性能有着重要的影响。扫描速度对铁基非晶涂层的性能影响显著，随着扫描速度的增加，熔覆层的非晶相含量增大，一些硬质非晶相增多对涂层起到弥散强化的作用，从而提高了涂层的硬度和强度，降低涂层的摩擦系数。鲁青龙等[26]研究扫描速度对Fe-Cr-Si-P非晶复合涂层摩擦性能的影响。结果表明：随着扫描速度增加，涂层的耐磨性能在提高，当扫描速度为400 mm/s，涂层在100 N载荷下摩擦系数仅为0.076。激光功率对涂层耐磨性能有很大的影响。功率过大会超过熔覆层的极限深度，过小无法作用到基体，只有在合适的范围，熔覆层才与基体良好的结合提高涂层的耐磨性。Zhu等[27]研究了3.0～5.0 kW的功率对Fe38Ni30Si16B14V2非晶合金涂层性能影响。结果表明：随着功率的增大，涂层中的非晶相逐渐增多，当功率达到4.8 kW时，涂层中的非晶相含量最多，耐磨性最好；功率高于4.8 kW时涂层中的非晶相含量下降，降低涂层的耐磨性。

3结语

铁基非晶合金涂层具有优良的耐腐蚀性和耐摩擦性能，通过微合金元素的添加、工艺参数的优化和热处理和纳米晶化等措施进一步改善涂层的性能，但这些措施要合理规范的应用。微量元素的添加促进硬质非晶相的形成，也会使涂层表面形成钝化膜，使得涂层具有优异的性能，但是不合理添加也会带来一些不利的影响，如非晶相的减少、成分偏析等。热处理和纳米晶化改变了涂层组织内部相结构，形成纳米晶非晶复合涂层组织，纳米晶相均与分布在涂层中起到弥散强化的作用，提高涂层表面的硬度，纳米晶钝化膜形改善涂层耐腐蚀性能，但是热处理温度过高，会使得析出相晶粒粗大，或无益晶化相析出使得性能恶化。不同的制备工艺参数对铁基非晶涂层的宏观表面质量及微观组织结构产生重大影响。选择合适的制备工艺参数是获得优良性能涂层的一个重要研究方向。

铁基非晶合金涂层经过几十年的发展，在性能研究及工艺方面积累了大量的实验数据，但仍然停留在实验室的研究阶段，未能广泛应用。主要是由于涂层的腐蚀和磨损机理仍不太明晰，同时非晶复合涂层中的非晶相与晶相相互影响的作用机制有待研究。若要使铁基非晶合金及复合涂层更广泛的应用，需要解决涂层的成分稳定，弄清楚非晶相与晶相的共存形式与相互作用机制，明晰涂层的腐蚀和磨损机理，这些工作需要在实际环境条件下获得大量的实验数据加以归纳与总结。

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Research Progress of Corrosion Resistance and Friction Resistance for Fe-based Amorphous Alloy Coating

WANGMingwen,TANGCuiyong*,CHENGXueyong,ZHANGXiang

(College of Mechanical and Electrical Engineering, Fujian Agriculture and Forestry University, Fuzhou 350002,China)

Abstract:Fe-based amorphous alloy coating has a property of excellent corrosion resistance and friction resistance, which is of important significance in extending the service life of the component and expanding the scope of application of the material. In this paper, a brief description of the mechanism of the corrosion resistance and abrasion properties and its influence factors for the amorphous alloy coating is introduced. The effect of minor alloying additions, heat treatment and nanocrystallization on the corrosion resistance and friction resistance properties of Fe-based amorphous coating are summarized.

Key words:Fe-based amorphous coating; corrosion resistance; friction resistance; process parameter; nanocrystallization

DOI:10.13542/j.cnki.51-1747/tn.2016.02.016

收稿日期：2015-12-18

基金项目：福建省科技厅科技计划项目“放电等离子烧结-非晶晶化法合成全金属组元铁基大块非晶合金复合材料”(2014J05056)；福建农林大学青年教师科研基金项目“激光熔覆Fe基非晶-纳米晶涂层的磨擦磨损性能研究”(2013xjj20)

作者简介：汪明文(1989— )，男(汉族)，安徽池州人，在读硕士研究生，研究方向：先进制造技术。

中图分类号：O75

文献标志码：A

文章编号：2095-5383(2016)02-0056-05

唐翠勇(1981— )，男(汉族)，湖南邵阳人，讲师，博士，研究方向：非晶态材料成型加工，通信作者邮箱：hnrtcy@163.com。