核事故下放射性核素多介质耦合弥散模型

刘 盼 党同强 何 鹏 何 桃 龙鹏程

（中国科学院核能安全技术研究所 中国科学院中子输运理论与辐射安全重点实验室 合肥 230031）



核事故下放射性核素多介质耦合弥散模型

刘 盼 党同强 何 鹏 何 桃 龙鹏程

（中国科学院核能安全技术研究所 中国科学院中子输运理论与辐射安全重点实验室 合肥 230031）

摘要建立了高斯烟团模型与欧拉输运扩散模型的耦合模型，以实现放射性核素在大气以及水体中弥散的耦合。通过对大气和水体弥散模型进行对比，验证了各个模块的正确性。基于该模型，对中国铅基研究实验堆发生燃料组件熔化事故释放的131I进行仿真分析，对该核素在大气以及水体中的浓度分布进行评估。模拟结果表明：事故发生2 h后大气污染主要分布在10 km内，水域污染主要分布在10～20 km处；在该模拟条件下，铅基堆发生燃料组件熔化事故后对大气和水体造成的影响均低于国家限值。

关键词多介质，耦合弥散模型，放射性核素，中国铅基研究实验堆，超级蒙特卡罗核计算仿真软件系统

基金资助：中国科学院战略性先导科技专项(XDA03040000)资助

第一作者：刘盼，女，1991年5月出生，2013年毕业于湖北大学，目前为中国科学院核能安全技术研究所研究生在读，核能科学与工程专业，E-mail: pan.liu@fds.org.cn

Supported by the Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (XDA03040000)

First author: LIU Pan (female) was born in May 1991 and graduated from Hubei University in 2013. Now she is a master candidate at Institute of Nuclear Energy Safety Technology, majoring in nuclear science and engineering, E-mail: pan.liu@fds.org.cn

Received 09 October 2015; accepted 30 November 2015

CLC TL732

核能作为一种新型能源，以其良好的清洁性、经济性和安全性成为目前可大规模利用并且有望主导未来的能源系统。然而，核能的开发也存在较大的潜在风险，一旦发生事故，放射性物质往往会经由大气、水体等介质的扩散，在短时间内对环境和公众产生较大影响。

事故情况下，放射性核素进入水域有以下几种途径：①液态放射性物质的排放；②大气中的核素沉积；③河川径流冲刷[1]。其中，核素沉积是连接大气与水体介质的物理机制。据福岛核事故的评估，由于大气沉降进入海洋表面的137Cs高达10 PBq[2]。该扩散途径不容忽视，并且放射性核素的沉降作用会在短时间内造成水体的大面积污染，以及水生生物的剂量影响。因此，建立大气与水体扩散于一体的耦合模式是非常必要的，它是进行核事故后果评价和应急决策的基础。

目前，国内对放射性核素的大气弥散以及水域弥散的研究很多，尤其是大气弥散模式[3]。然而，关于不同介质之间的耦合弥散却很少，张士林[1]介绍了污染物质从大气向海洋输移的数学模型，但是该模型仅限于计算水面上的污染物质量，没有考虑污染物在水域中进一步的弥散。

在大气扩散模型中，高斯模型结构简单，对气象条件数据要求不严，计算速度快；在水体扩散模型中，欧拉输运扩散模型，输入参数少，能简单快速给出浓度分布的初步预估。由于核事故下，需要快速模拟放射性核素扩散，以支持核应急响应工作。本文基于高斯模型与欧拉输运扩散模型，建立了大气和水体耦合的放射性核素弥散模型。此工作是在FDS团队自主研发的超级蒙特卡罗核计算仿真软件系统SuperMC[4-11]平台上开展的。基于此平台，分别对大气和水体模型进行验证测试，并将此耦合模型应用到中国铅基研究实验堆[12-13]发生燃料组件熔化事故后131I的扩散和浓度分布分析。

1 模型与方法介绍

1.1 大气弥散模型

放射性核素大气弥散主要由两部分组成，即随着风向向下风向漂移的输运过程和烟团自身在水平方向和垂直方向与周围空气混合并不断展宽的扩散过程[14]。高斯模型包括烟羽模型和烟团模型，余琦等[15]对烟羽模型和烟团模型在核应急中的应用进行了比较，结果表明烟团模型的可靠性强于烟羽模型。因此，本研究采用高斯烟团模型来模拟放射性核素浓度在空间中的分布，某时刻

式中：C(x, y, z, t)为空间中(x, y, z)处在t时刻的污染物浓度；Q为源强，表示污染物的排放量；sx, sy, sz为扩散参数；u为平均风速；H为泄露有效高度。

放射性核素在弥散的过程中，一方面由于自身的重力有干沉积作用，另一方面由于雨水的冲刷有湿沉积作用，同时核素本身会随时间发生衰变。这些都是影响污染物浓度分布的主要因素，需要予以考虑。文献[17]给出了以上修正因素的处理方法。

另外，核素在衰变的过程中，会产生衰变子体，这些核素处在相同的气象条件中也会对放射性核素的浓度场产生影响，以131I为例，它的衰变链为：

1.2 水体弥散模型

核素在水体中的弥散主要由两部分组成，即随着水的迁移运动和核素的分散运动。迁移运动只改变水流中污染物的位置，并不能降低其浓度。分散运动可假定污染物质点的动力学特性与水的质点一致，服从费克第一定律[18]。欧拉输运扩散模型，即通过解析解的方法求得污染物的输运方程。

放射性核素在水体中弥散可以用(2)式的三维方程来描述[19]，即：

式中：C(x, y, z, t)为t时刻(x, y, z)处的污染物浓度；Dx, Dy, Dz为x, y, z方向上的扩散系数；u, v, w为x, y, z方向水体流动速度；li为核素的衰变常数；S为核素的增加量或减少量，如产生核素的衰变子体。对于点源瞬时排放情况，(2)式可进行求解。

1.3 耦合模型嵌套方法

本文建立的笛卡尔坐标系，以平面Z=0为水面，Z>0为大气部分，Z<0为水体部分；Y轴为正北方向，X轴为正东方向，风向通过与正北方向的夹角进行转换[20]。

放射性核素在大气弥散的过程中，由于自身重力以及雨水的冲刷作用，发生干沉积和湿沉积。沉积的放射性核素可通过总沉积率来计算[21]，t时间内沉积的总的放射性活度为：

式中：VS为干沉积速率；Ù为冲洗系数，I为降水强度；a、b为经验系数。

公式(3)中，前一项为干沉积率，后一项为湿沉积率。由此可见，在不同的积分时段以及不同的位置沉积的放射性核素浓度是不同的。可以假设tD时间内VD区域产生的污染物具有相同的扩散性质，将其等效为一个点源。于是，可以把整个沉降过程时间划分为T段，水面上网格数划分为N个，得到T´ N个等效瞬时点源。取时间段为例，可采用公式(3)计算到时刻t1时所有已释放的烟团在时间段内沉积的活度浓度，对于该时刻下，网格，该范围沉积的核素为：

式中：i是指烟团数。由此可同样计算出其他网格的核素浓度，且这些等效点源彼此独立，水体中任意点的浓度为所有点源在该点浓度的累加。

2 验证测试

2.1 大气弥散测试

CALPUFF为非定常三维拉格朗日烟团模型，它适用于模拟时空都在变化的气象条件下污染物的迁移、转化和清除，能够估算出在预设点的浓度。本研究选用CALPUFF程序计算结果与大气弥散结果进行测试校验。采用131I进行计算，核素储存量为9.51×1017Bq，份额占9.18%；气象条件为4 m/s，东风，E类大气稳定度，无降雨[22]。图2是均匀气象条件下CALPUFF程序和高斯烟团模型计算的下风向轴线地面131I的时间积分空气浓度。

从图2可以看出，两者在下风向方向上时间积分浓度整体变化趋势一致，其中有部分差异，但是也没有产生数量级的差别。这是由于CALPUFF模型和高斯烟团模型的差异引起的：一方面是对烟团的处理，CALPUFF模型考虑了烟团的渐近抬升，高斯烟团模型以有效释放高度表示，因此，CALPUFF模型在远处的计算结果要低于高斯烟团模型；另一方面是释放周期的不同，即不同模型单位时间内允许通过的烟团数不同，因此造成此网格点的浓度值差异。

2.2 水体弥散测试

水体弥散选用文献[23]中的模拟结果进行对比，设初始时刻一次性向水域投入放射性污染物10000 g（主要成分是131I），水域横向、纵向和垂直方向的速度分别为2、0.3、0.1 m/s，扩散系数分别为40、10、3 m2/s。取放射性核素投放点处为坐标原点，排放时刻记为初始时刻，核素浓度单位取mg/m3。表1为100 s时放射性核素的浓度比较，其中Z向坐标为0。从该表可以看出，两者计算结果吻合得很好，最大偏差小于2%。

表1　100 s时放射性核素浓度比较Table 1　Comparison of radionuclide concentration at 100 s

3 应用分析

以中国铅基研究实验堆发生燃料组件熔化事故为例，对131I在大气和水体中的弥散进行仿真分析。

3.1 仿真模拟源项

在燃料组件熔化的严重事故工况下，将会有大量气载放射性裂变物质从燃料组件释放，最终释放至环境。本文选取该事故下产生的放射性核素作为源项，取131I进行计算分析。通过气溶胶动力学和流动性质等理论分析得到，0～2 h内假想7盒燃料组件熔化后未经过滤释放到环境中的131I为1.06×1010Bq[24]。

3.2 气象条件设定

根据广东沿海地区大气边界层的资料分析显示，该地区年平均风速较大，达2.16 m/s，大气稳定度以中性D类为主[25]。本文选取2 h内风向从SW 到WNW均匀变化，风速取2.16 m/s，大气稳定度为D类，无降雨；扩散参数采用Briggs扩散参数。

3.3 水文条件设定

设定水体相关参数：水流横向流速为2 m/s，纵向流速为0.5 m/s，垂直方向流速为0.1 m/s，横向扩散系数为40 m2/s，纵向扩散系数为10 m2/s，垂直方向扩散系数为3 m2/s。

3.4 仿真结果分析

根据输入信息，采用耦合方法计算t=2 h时大气以及水体弥散所得的浓度场如图3和图4所示。

其中核素浓度单位为Bq/m3，X方向网格区间为[0 m, 30000 m]、Y方向网格区间为[−10000m, 20000 m]；大气扩散网格大小为170 m × 170 m，水域扩散在X为[6500 m, 20500 m]，Y为[−8500 m, 15000 m]范围上网格大小为50 m × 50 m。从模拟结果可知，大气弥散浓度最大为24.59 Bq/m3，位于[850m,−250m]处；水体弥散浓度最大为0.124 Bq/m3，位于[13750 m, 6725 m]处。可以看出，随着时间的增加，在风速和水流速度的共同作用下，污染物可扩散到10～20 km处，在短时间内造成远处水域大面积污染。根据《放射防护规定》[26]，131I在放射性工作场所空气中的最大容许浓度为333 Bq/m3；在露天水源中的限制浓度为2.2×104Bq/m3。表明在该模拟条件下，中国铅基研究实验堆发生燃料组件熔化事故后对大气和水体造成的影响均低于国家限值。

4 总结

建立了高斯烟团模型与欧拉输运扩散模型的耦合模型，两者通过放射性核素的沉积进行连接，采用将大气沉积的核素等效为多个点源传递给水体的方法，进而能够计算连续点源和瞬时点源在不同的气象条件和水体条件下，从大气到水体的多介质放射性核素浓度分布，从而能够为核事故应急提供技术支持。

通过对铅基堆发生燃料组件熔化事故产生的131I进行仿真分析可知：(1)事故发生2 h后，大气污染分布在10 km内，水域污染分布在10～20 km处，短时间内造成远处水域大面积污染；(2)在该模拟条件下，铅基堆发生燃料组件熔化事故后对大气和水体造成的影响均低于国家限值。

由于本文模型是在一定的假设条件上建立起来的，简化处理了一些实际影响因素。因此，在该模型上考虑水深温度变化、悬浮物变化等因素是未来研究的方向。

致谢 本文在开展研究工作过程中，得到了FDS团队其他成员的大力帮助和支持，在此深表感谢！

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A multi-medium coupling dispersion model of radionuclide in a nuclear accident

LIU Pan DANG Tongqiang HE Peng HE Tao LONG Pengcheng
(Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China)

ABSTRACTIn order to predict the dispersion of radionuclides both in atmosphere and aquatorium, a new model was established to couple the Gaussian puff model and Eulerian model. The results of the coupling model presented good agreements with the references, which demonstrated the validity of all the modules. The coupling model was applied to the simulation of diffusion and concentration distribution of131I in atmospheric and aquatic medium in the fuel assembly meltdown accident of China lead-based experiment reactor. The results showed that the distribution range of atmospheric pollutions was within 10 km 2 h after accident, meanwhile distribution range of aquatic pollutions was between 10 km and 20 km. In the fuel assembly meltdown accident, the contaminant concentration in atmospheric and aquatic is still below the national standard limit.

KEYWORDSMulti-medium, Coupling dispersion model, Radionuclide, China lead-based research reactor, SuperMC

Corresponding author:Ph.D. DANG Tongqiang, E-mail: tongqiang.dang@fds.org.cn

收稿日期：初稿2015-10-09；修回2015-11-30

通讯作者：党同强，博士，E-mail：tongqiang.dang@fds.org.cn

DOI:10.11889/j.1000-3436.2015.rrj.34.020801

中图分类号TL732