溅射氧化耦合法制备Ti掺杂VO2薄膜及其极窄回滞特性

顾聪聪， 黄　康， 陈　飞， 徐晓峰

(东华大学 理学院， 上海 201620)



溅射氧化耦合法制备Ti掺杂VO2薄膜及其极窄回滞特性

顾聪聪， 黄康， 陈飞， 徐晓峰

(东华大学 理学院， 上海 201620)

摘要：采用溅射氧化耦合法，在Al2O3基底上成功实现了对VO2薄膜的Ti元素掺杂. 通过光电子能谱(XPS)的分析，试验制备的VO2薄膜具有较高的纯度，只含有少量+3价V，同时也对Ti元素的含量进行了定量分析，分析结果证明了试验设计的合理性.通过测量VO2薄膜在不同温度下的方块电阻，绘出了其电阻-温度曲线，并分析得到了Ti不同掺杂含量下的相变温度与回滞宽度.研究结果表明，Ti掺杂对VO2薄膜的相变温度没有明显的影响，但可以有效地使VO2薄膜的回滞宽度变窄，甚至接近于单晶VO2的回滞宽度.该试验对于VO2薄膜的开关器件应用具有重要意义.

关键词：溅射氧化耦合法； VO2薄膜； Ti掺杂； 回滞宽度； 开关器件

VO2是一种典型的热致相变功能材料，在68℃附近其会发生从半导体特性的单斜结构位相到金属特性的金红石结构位相的可逆转变.伴随结构相变的发生，VO2的光学及电学性质也会发生突变.由于这种相变过程是在纳秒量级上发生的，并且多次可逆，因此VO2具有诱人的应用前景[1-4].在实际的研究与应用中，薄膜形态的VO2通常被更广泛地使用[5]，因为单晶块体VO2在结构相变时带来的体积变化而碎裂，而将VO2制成薄膜可以有效抵消其内部应力变化.相对于固体材料，VO2薄膜的相变特性变化范围更大，更加不确定.在块状VO2中，伴随着结构变化，电阻率会在大约1℃的回滞宽度内发生4个数量级的突变[6-7]，而薄膜的电阻率数量级突变通常在1～3之间[8-10]，同时，薄膜VO2的回滞宽度可以达到36℃左右[11].

对VO2薄膜掺杂效应的研究最早可以追溯至20世纪80年代，最初对VO2薄膜进行掺杂研究的目的是拓宽其相变温度，增加VO2薄膜的应用范围，但通过试验发现，通过掺杂可以大幅度改变VO2薄膜的相变特性，例如光透过率、相变滞豫、相变温度以及电阻温度系数等[12-14]，因此，掺杂对于VO2薄膜的应用具有很大的实用价值.

本文采用了一种简单经济的试验方法——溅射氧化耦合法，实现了对VO2薄膜的Ti元素掺杂，试验发现，Ti掺杂可以有效地减小VO2薄膜相变过程中的回滞宽度，并针对这一现象进行了分析，为实现VO2薄膜相变特性的进一步调制提供了一些基础研究.通过Ti掺杂，本文制备出了回滞宽度接近单晶VO2材料，即回滞宽度仅为1℃的VO2薄膜.

1试验

1.1试验方法

分别准备金属V靶与金属Ti靶，两种靶材的纯度均为99.99%，通过双靶交替溅射在Al2O3基底上沉积金属V- 金属Ti- 金属V，形成一个三明治膜系，两种材料分别用固定功率溅射.通过调整金属Ti靶的溅射时间可以控制Ti的掺杂含量，之后将制备的金属三明治膜系放于空气中氧化扩散，即可得到Ti掺杂VO2薄膜.在制备过程中，不在溅射状态的靶材要用金属挡板遮挡，以防止双靶之间的互相污染.

该方式最主要的原理是利用膜层与膜层之间的扩散来实现掺杂，制备原理如图1所示.这种方法既能避免双靶共溅的互相污染问题，同时也解决了混合靶材掺杂量单一的问题，而且这种方法工艺上更简单、易实现.

图1　夹层结构制备掺杂VO2薄膜的示意图Fig.1　The sandwich structure to fabricate 　doped VO2 thin film

1.2试验参数

本文采用溅射氧化耦合法成功地对VO2薄膜实现了Ti元素掺杂，试验的沉积参数如表1所示.

表1　金属薄膜磁控溅射沉积参数

Ti掺杂VO2薄膜的具体制备过程如下：先打开V靶的溅射电源，溅射底层V金属，然后关闭V靶溅射电源，静置10min，打开Ti靶对应溅射电源，溅射Ti金属层，之后关掉Ti靶溅射电源，再次静置10min，打开V靶溅射电源，溅射上层金属V，完成后将金属膜系取出氧化，即可得到Ti掺杂的VO2薄膜.上下层V金属的溅射时间t下V和t上V均为固定值，分别为600和300s.通过调整金属Ti靶的溅射时间tTi可以控制Ti的掺杂含量.具体试验设置如表2所示.

表2　Ti掺杂VO2薄膜的制备参数

1.3分析与表征手段

采用JSM-5600 LV型扫描电子显微镜(SEM)观察了薄膜样品的表面形貌.X射线衍射(XRD)使用日本Rigaku公司生产的D/max-2550 PC型XRD衍射仪.采用ESCALAB 250Xi型X射线光电子能谱仪分析了薄膜样品的Ti掺杂含量.利用四探针测试仪对制备的Ti掺杂VO2薄膜进行了电学性能测试，测试了其方块电阻随温度的变化关系，并推导出了其回滞宽度的变化.

2分析与讨论

2.1Ti掺杂VO2薄膜的光电子能谱(XPS)分析

V元素与Ti元素的XPS窄程扫描图谱如图2所示.根据文献[15]的研究，Ti2p的结合能分别为459eV(Ti2p3/2)和464.9eV(Ti2p1/2)，其中Ti2p3/2峰对Ti4+敏感，对其分析可知Ti4+含量.把元素的谱峰面积(即谱线强度)转化成相应元素的含量是XPS的元素定量分析的关键步骤.通过对掺杂元素特征峰与主体元素特征峰之间相对面积的计算，再除以相对敏感因子系数，即可计算出掺杂元素在样品中所占比例.

图2　V和Ti元素的高分辨率XPS图谱Fig.2　The high resolution XPS spectrum 　of V and Ti elements

由图2可以清晰看到，随着Ti靶溅射时间的增加(即样品序号增大)，样品1#～4#的V2p3/2峰面积没有明显变化，但是Ti2p3/2峰面积明显增加，谱峰相对面积增大，Ti4+含量增大，样品4#达到最大掺杂含量为1.0400%. Ti靶溅射时间与薄膜中的Ti4+含量呈正相关，反映了通过调整掺杂剂的溅射时间来改变掺杂量是可行的.

2.2Ti掺杂VO2薄膜的XRD分析

Ti掺杂VO2薄膜的XRD谱图如图3所示.从图3可知，尽管掺杂了不同含量的Ti，但在XRD谱图上看不出明显的差别.掺杂VO2薄膜样品的所有衍射峰(除基底峰)都可以归为VO2(M)的衍射峰.这可能是因为TiO2在8°～38°内的衍射峰位置与VO2(M)有很大程度上的重叠，也与掺杂含量较少有关.因为Ti4+与V4+的半径相近，Ti4+置换VO2的V4+并不会引起太大的结构变化，所以在XRD谱图中也未观察到明显的峰位偏移.

图3　Ti掺杂VO2薄膜的XRD图Fig.3　The XRD patterns of Ti doped VO2 thin films

2.3Ti掺杂VO2薄膜的SEM分析

为直观了解Ti掺杂对VO2薄膜表面形貌的影响，对样品进行了SEM分析，结果如图4所示.由图4可知，所有薄膜都已经结晶，有明显的晶粒和晶界，除了少量的气孔和裂纹，薄膜基本是由均匀和连续的纳米粒子组成的.通过对4个样品的SEM图随机择取200个晶粒进行测量，得到1#～4#样品的平均晶粒尺寸分别为109， 79， 63和52nm.随着Ti掺杂量的增加，薄膜变得越来越密，薄膜的晶粒变小，很显然Ti掺杂对VO2薄膜的晶粒生长起到了影响，Ti掺杂量越大，晶粒越小.

2.4Ti掺杂VO2薄膜的电学特性分析

图4　Ti掺杂VO2薄膜的SEM图Fig.4　The SEM imags of Ti doped VO2 thin films

不同掺Ti含量VO2薄膜的温度-电阻曲线如图5所示.由图5可以看到，所有曲线都有1.5～3个数量级的电阻突变，且升降温曲线不重合，具有典型的热滞性能.

伴随着Ti掺杂含量的增加，薄膜的常温方块电阻基本没有变化，而高温金属态的方块电阻有一个缓慢增长的趋势，使得薄膜的电阻数量级减小.相对于其他元素的掺杂，Ti掺杂因为引入与V4+价态相同的Ti4+，不会引入施主或者受主缺陷[16].例如，在掺W时，因为电中性条件，W6+置换V4+时会产生两个V3+，而在掺Ti时，Ti4+与V4+之间没有电子转移.施主与受主缺陷会增加载流子浓度，使得电阻降低.因为Ti掺杂基本不会引起载流子浓度的变化，所以Ti掺杂中电阻的增加，更有可能是受晶粒减小的影响，随着晶粒的减小，薄膜的载流子平均自由程减小，载流子受到晶界的散射加强，引起电阻的增大[17-19].

图5　Ti掺杂VO2薄膜的温度-电阻曲线Fig.5　Temperature-dependent resistance curves 　for Ti doped VO2 thin films

2.5Ti掺杂VO2薄膜的回滞宽度

由图5可以大致观察到VO2薄膜的回滞宽度对应Ti掺杂量的增加有一个变小的趋势.为了进一步研究Ti掺杂对于VO2薄膜回滞宽度的影响，对其温度-电阻曲线求导获得了1#～4#样品的准确回滞宽度数值，结果如图6所示.

图6　Ti掺杂VO2薄膜的回滞宽度Fig.6　The hysteresis loops for Ti doped VO2 films

由图6可以看出，随着样品中Ti含量的增加，掺杂VO2薄膜的回滞宽度逐渐减小，样品4#的回滞宽度缩小到了1℃.当VO2薄膜应用于开关器件时，回滞宽度越小，器件的灵敏度越高，所以，Ti掺杂VO2薄膜的极窄回滞特性可适用于光电开关.

根据文献[20-28]的研究，VO2薄膜的回滞宽度受薄膜成分、晶粒大小、晶格取向以及微观形貌的影响.因为采取的制备工艺几乎相同，VO2薄膜的晶格取向以及微观形貌都不会产生太大的变化，由图3可知，薄膜的晶格取向基本未变，而图4显示了薄膜基本是由均匀和连续的纳米粒子组成，并未出现纳米线或者纳米层等特殊情况.此外对1#样品的V2p3/2轨道进行分峰处理，其V2p3/2轨道分峰曲线如图7所示.由图7可知，样品1#的V2p3/2轨道可以分为一个较小的V3+峰与一个V4+主峰，其中，V4+占的比例达到了85%，因为不存在过氧化，V5+的比例不满1%，因此图中未显示.通过对图2的观察可知，各个掺杂含量下的V2p3/2轨道形状未出现明显变化，即V的价态分布基本未变，所以成分也不是影响回滞宽度的主要原因.

图7　样品1#的V元素价态分布Fig.7　The valence distribution of V element for sample 1#

通过对图6的观察，可以发现Ti掺杂有缩小VO2薄膜回滞宽度的作用，而上文的分析已经排除了一系列影响因素，包括薄膜成分、晶格取向以及薄膜形貌.

图8为VO2相变成核过程.由图8可知，VO2相变是一个典型的成核过程，相变起始温度(TTC，TTH)与临界温度TMIT不相等，dT=(TMIT-TTC)和dT=(TTH-TMIT)分别定义为过冷度与过热度，冷却时的过冷度和加热时的过热度都是为了获得相变驱动力ΔGchem，此时的相变驱动力ΔGchem主要是偿付新相形成时所需增加的表面能量、固态相变时的应变能、界面变化能.

图8　VO2相变成核过程Fig.8　The nuclear process of VO2 phase transition

根据文献[29]的成核理论，总的自由能(ΔG)消耗使旧相形成新相，关系式可以表示为

ΔG=ΔGchem+Estr+S σ-ΔGd

(1)

式中：Estr为相变前后增加的应变能；σ和S分别为表面能密度与粒子总的表面积；ΔGchem为新相与旧相之间的化学自由能之差；ΔGd为缺陷能；ΔGchem<0为成核过程的驱动力，用来克服新相的表面能和应变能的势垒.

当总的自由能为0时，相变开始进行.由式(1)可知，缺陷能可以降低成核所需要的驱动力ΔGchem.根据文献[22-30]的研究可知，更大的晶粒存在更多的缺陷，也就是更大的缺陷能ΔGd，因此，随着晶粒的增长，加热与冷却相变过程中的ΔGchem都减小，最终导致了回滞宽度的收缩.

结合图4可知，薄膜样品的晶粒尺寸随着掺杂Ti含量的增加而逐渐减小，薄膜晶粒尺寸的放大会增加缺陷成核中心，使得相变更易进行，回滞宽度减小，那么相反由掺Ti引起的晶粒减小应该使得VO2薄膜的回滞宽度扩展，这与图6观察到的情况不符.

VO2薄膜的回滞宽度受缺陷能大小影响很大.对于异质成核，在缺陷处相变所需要能量较小，所以成核现象首先出现在缺陷处，即如式(1)所示，缺陷的存在引入了缺陷能，同时减小了升降温相变过程中所需的化学自由能，引起了回滞宽度的减小.根据文献[31]的研究，晶粒尺寸的变小会减少成核缺陷，所以回滞宽度会增大，而本试验中对VO2薄膜掺Ti引起的回滞宽度变窄现象，这可能是因为Ti掺杂破坏了VO2薄膜的结构完整性而引入结构缺陷，并且引入的成核缺陷比晶粒收缩所减少的缺陷多，使得成核缺陷总量增加，所以薄膜的回滞宽度会随着Ti掺杂含量增加而减小.

2.6Ti掺杂对VO2薄膜相变温度的影响

关于Ti掺杂对VO2薄膜相变温度的影响存在较大的争议，有人认为通过掺Ti可以提高VO2薄膜的相变温度，也有人认为掺Ti会降低其相变温度，还有一部分人认为掺Ti对VO2薄膜的相变温度没有特定的影响.在本试验中，VO2薄膜的相变温度并未随掺杂Ti含量不同而产生特殊变化(如表3所示).

表3　不同掺杂Ti含量薄膜VO2的相变温度

VO2薄膜相变温度的影响机制如下：

(1) 文献[20]的研究表明，VO2薄膜的相变温度可以通过其高低温两相之间的电子结构差异来衡量.

(2) 在没有杂质掺入时，电子结构的差异主要由相变前后的晶格结构所决定.一般可以通过在薄膜内引入应力的方式，达到改变晶格常数的目的，最终实现电子结构的改变.文献[31]曾成功通过外延生长控制应力，使得VO2薄膜的相变温度在5～67℃ 之间变化.

(3) 通过掺杂可以在VO2的原子轨道内引入多余的电子与空穴，使其电子结构发生变化，同样可以达到改变相变温度的目的.文献[32]曾通过对VO2薄膜掺入铍元素，会引入大量电子，使得薄膜的相变温度下降到了0℃，此外该试验也同时证明了由掺杂原子进入VO2结构所引起的应力变化，也是相变温度改变的原因之一.

Ti4+掺杂不会对VO2薄膜引入多余的电子，同样因为Ti4+与V4+半径相近，不存在应力对晶格结构的影响，由此，可以做出一个合理的假设，即Ti掺杂对VO2薄膜的相变温度不会产生特定影响.

3结语

本文在常温下采用溅射氧化耦合法在Al2O3基底上成功制备了Ti掺杂的VO2薄膜，在对Ti掺杂VO2薄膜样品进行定性、定量分析的同时，对其相变特性也进行了测量分析.研究表明，对于利用溅射氧化耦合法制备的Ti掺杂VO2薄膜，Ti掺杂含量的上升对VO2薄膜的回滞宽度有明显的压缩作用，随着掺杂量的增加，VO2薄膜的回滞宽度逐渐减小，在Ti掺杂含量达到1.0400%时，VO2的回滞宽度缩小到1℃，同时，掺杂Ti对于VO2薄膜的相变温度没有明显的调制作用.当VO2薄膜应用于开关器件时，回滞宽度越小，器件的灵敏度越高，所以Ti掺杂VO2薄膜的极窄回滞特性可适用于光电开关.

参考文献

[1] ZHANG S， CHOU J Y， LAUHON L J. Direct correlation of structural domain formation with the metal insulator transition in a VO2nanobeam[J]. Nano Letters， 2009， 9(12)： 4527-4532.

[2] SHIN S， SUGA S， TANIGUCHI M， et al. Vacuum-ultraviolet reflectance and photoemission study of the metal-insulator phase transitions in VO2， V6O13， and V2O3[J]. Physical Review B， 1990， 41(8)： 4993.

[3] 赵萍，李立珺，张洋.二氧化钒薄膜的制备及性能表征[J].现代电子技术，2011，34(6)：148-150.

[4] BIALAS H， DILLENZ A， DOWNAR H， et al. Epitaxial relationships and electrical properties of vanadium oxide films on r-cut sapphire[J]. Thin Solid Films， 1999， 338(1)： 60-69.

[5] WANG Y L， LI M C， ZHAO L C. The effects of vacuum annealing on the structure of VO2thin films[J]. Surface and Coatings Technology， 2007， 201(15)： 6772-6776.

[6] BARKER JR A S， VERLEUR H W， GUGGENHEIM H J. Infrared optical properties of vanadium dioxide above and below the transition temperature[J]. Physical Review Letters， 1966， 17(26)： 1286.

[7] QAZILBASH M M， BREHM M， CHAE B G， et al. Mott transition in VO2revealed by infrared spectroscopy and nano-imaging[J]. Science， 2007， 318(5857)： 1750-1753.

[8] BRASSARD D， FOURMAUX S， JEAN-JACQUES M， et al. Grain size effect on the semiconductor metal phase transition characteristics of magnetron-sputtered VO2thin films[J]. Applied Physics Letters， 2005， 87(5)： 051910-051910-3.

[9] GURVITCH M， LURYI S， POLYAKOV A， et al. VO2films with strong semiconductor to metal phase transition prepared by the precursor oxidation process[J]. Journal of Applied Physics， 2007， 102(3)： 033504.

[10] LAFORT A， KEBAILI H， GOUMRI-SAID S， et al. Optical properties of thermochromic VO2thin films on stainless steel： Experimental and theoretical studies[J]. Thin Solid Films， 2011， 519(10)： 3283-3287.

[11] ZHANG H， WU Z， HE Q， et al. Preparation and investigation of sputtered vanadium dioxide films with large phase-transition hysteresis loops[J]. Applied Surface Science， 2013， 277： 218-222.

[12] CHAE B G， KIM H T. Effects of W doping on the metal-insulator transition in vanadium dioxide film[J]. Physica B： Condensed Matter， 2010， 405(2)： 663-667.

[13] DU J， GAO Y， LUO H， et al. Significant changes in phase-transition hysteresis for Ti-doped VO2films prepared by polymer-assisted deposition[J]. Solar Energy Materials and Solar Cells， 2011， 95(2)： 469-475.

[14] MAI L Q， HU B， HU T， et al. Electrical property of mo-doped VO2nanowire array film by melting-quenching sol-gel method[J]. The Journal of Physical Chemistry B， 2006， 110(39)： 19083-19086.

[15] CHEN S， DAI L， LIU J， et al. The visible transmittance and solar modulation ability of VO2flexible foils simultaneously improved by Ti doping： An optimization and first principle study[J]. Physical Chemistry Chemical Physics， 2013， 15(40)： 17537-17543.

[16] CHEN C， ZHAO Y， PAN X， et al. Influence of defects on structural and electrical properties of VO2thin films[J]. Journal of Applied Physics， 2011， 110(2)： 023707.

[17] 张广平，李孟林，吴细毛，等.尺度对金属材料电阻率影响的研究进展[J].材料研究学报，2014，28(2)：81-87.

[18] 王宁，董刚，杨银堂，等.考虑晶粒尺寸效应的超薄(10-50 nm)Cu电阻率模型研究[J]. 物理学报， 2012， 61(1)： 016802-1-016802-8.

[19] WANG M， ZHANG B， ZHANG G P， et al. Effects of interface and grain boundary on the electrical resistivity of Cu/Ta multilayers[J]. Journal of Materials Science & Technology， 2009， 25(5)： 699.

[20] RUZMETOV D， SENANAYAKE S D， NARAYANAMURTI V， et al. Correlation between metal-insulator transition characteristics and electronic structure changes in vanadium oxide thin films[J]. Physical Review B， 2008， 77(19)： 195442.

[21] SUBRAHMANYAM A， REDDY Y B K， NAGENDRA C L. Nano-vanadium oxide thin films in mixed phase for microbolometer applications[J]. Journal of Physics D： Applied Physics， 2008， 41(19)： 195108.

[22] LOPEZ R， BOATNER L A， HAYNES T E， et al. Synthesis and characterization of size-controlled vanadium dioxide nanocrystals in a fused silica matrix[J]. Journal of Applied Physics， 2002， 92(7)： 4031-4036.

[23] SUH J Y， LOPEZ R， FELDMAN L C， et al. Semiconductor to metal phase transition in the nucleation and growth of VO2nanoparticles and thin films[J]. Journal of Applied Physics， 2004， 96(2)： 1209-1213.

[24] LOPEZ R， FELDMAN L C， HAGLUND J R F. Size-dependent optical properties of VO2nanoparticle arrays[C]//2005 APS March Meeting. American Physical Society, 2005.

[25] BÉTEILLE F， MAZEROLLES L， LIVAGE J. Microstructure and metal-insulating transition of VO2thin films[J]. Materials Research Bulletin， 1999， 34(14)： 2177-2184.

[26] GUITON B S， GU Q， PRIETO A L， et al. Single-crystalline vanadium dioxide nanowires with rectangular cross sections[J]. Journal of the American Chemical Society， 2005， 127(2)： 498-499.

[27] ZHANG S， KIM I S， LAUHON L J. Stoichiometry engineering of monoclinic to rutile phase transition in suspended single crystalline vanadium dioxide nanobeams[J]. Nano Letters， 2011， 11(4)： 1443-1447.

[28] WHITTAKER L， JAYE C， FU Z， et al. Depressed phase transition in solution-grown VO2nanostructures[J]. Journal of the American Chemical Society， 2009， 131(25)： 8884-8894.

[29] AUER S， FRENKEL D. Prediction of absolute crystal-nucleation rate in hard-sphere colloids[J]. Nature， 2001， 409(6823)： 1020-1023.

[30] YU Q， LI W， LIANG J， et al. Oxygen pressure manipulations on the metal-insulator transition characteristics of highly(0 1 1)-oriented vanadium dioxide films grown by magnetron sputtering[J]. Journal of Physics D： Applied Physics， 2013， 46(5)： 055310.

[31] AETUKURI N B， GRAY A X， DROUARD M， et al. Control of the metal-insulator transition in vanadium dioxide by modifying orbital occupancy[J]. Nature Physics， 2013， 9(10)： 661-666.

[32] ZHANG J， HE H， XIE Y， et al. Giant reduction of the phase transition temperature for beryllium doped VO2[J]. Physical Chemistry Chemical Physics， 2013， 15(13)： 4687-4690.

Preparation of Ti-Doped VO2Thin Films with Sputtering Oxidation Coupling Method and the Extremely Narrow Hysteresis Widths

GUCong-cong，HUANGKang，CHENFei，XUXiao-feng

(College of Science， Donghua University， Shanghai 201620， China)

Abstract：Ti element doping to VO2 thin films were realized on sapphire substrates by sputtering oxidation coupling method. The analyses of X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) reflected that the VO2 thin films fabricated in lab had high purity with only a small amount of +3 valence vanadium ions， besides， the Ti contents were also conducted which prove the feasibility of experiment design. Phase transition temperature and hysteresis width were achieved by the analyses of the temperature dependent resistance curves. The research results showed that Ti doping won’t affect the phase transition temperature. However， Ti doping can effectively narrow the hysteresis width of thin films， moreover，the hysteresis width can be even close to the monocrystalline VO2. This experiment is of great importance for the application of VO2 films as switching device.

Key words：sputtering oxidation coupling method； VO2 thin film； Ti doping； hysteresis width； switching device

中图分类号：O 484.4+1

文献标志码：A

作者简介：顾聪聪(1990—)，男，上海人，硕士研究生，研究方向为物理气相沉积镀膜与相变材料.E-mail： gale15800408788@163.com徐晓峰(联系人)，男，教授，E-mail： xxf@dhu.edu.cn

基金项目：上海市科委基础研究重大资助项目(10DJ1400204)

收稿日期：2014-12-15

文章编号：1671-0444(2016)01-0124-07