北京冬季一次重污染过程的污染特征及成因分析

杨孝文,周　颖,程水源,王　刚,王晓琦 (北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京100124)



北京冬季一次重污染过程的污染特征及成因分析

杨孝文,周颖,程水源*,王刚,王晓琦 (北京工业大学,区域大气复合污染防治北京市重点实验室,北京100124)

摘要：为了研究北京冬季重污染过程的污染特征及形成原因,选取2013年1月9～15日一次典型重污染过程,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征和天气背景场进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中P M(10)和PM(2.5)平均质量浓度分别为347.7µg/m3和222.4µg/m3,均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)中规定的日均二级浓度限值.重污染时段PM(2.5)中NH4+、NO3-和SO4(2-)质量浓度之和占PM(2.5)质量浓度的44.0%,OC/EC的平均比值为5.44,说明二次无机离子和有机物对此次污染过程中PM(2.5)贡献较大.稳定的大气环流背景场、高湿度低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致北京地区大气层结稳定,加上北京三面环山的特殊地形结构,是造成此次大气重污染过程的主要原因.

关键词：重污染；PM(2.5)；化学组分；污染特征；北京市

* 责任作者, 教授, chengsy@bjut.edu.cn

中国北方城市在过去20年中,伴随着大规模的产业和城市化的发展,实现了前所未有的经济增长,然而经济的繁荣却带来了城市区域空气质量的普遍下降[1-3].严重的空气污染问题频繁发生,特别是高浓度的大气颗粒物污染导致的灰霾天气已经引起了社会各界的广泛关注[4].研究表明,大气重污染天气的发生不仅会影响大气能见度和人体健康,甚至会对全球的气候变化造成影响[5-7].

一般而言,在本地污染源没有得到明显控制和改善的情况下,污染物浓度的高低主要受外来污染源的传输和本地扩散能力的影响[8].国内外学者开展了许多关于重污染过程相关的研究, Watson[9]研究发现,多数的灰霾天气是由于包括人为源直接排放和气态到颗粒态的转换形成的大量颗粒物造成的;Huang等[10]通过结合地面观测、卫星数据和激光雷达观测的方法分析了灰霾期间各染物浓度比例及形成机制,发现PM2.5中主要成分为硫酸盐、硝酸盐和铵盐, 且其总和占到了PM2.5质量浓度的77%;周敏等[11]通过分析上海一个月内多次灰霾天气颗粒物的质量浓度和化学组分,发现PM2.5/PM10的比例平均达到60%以上,并且PM2.5中和所占比例大致相当,说明灰霾天气下细颗粒物贡献较大且其化学性质较为稳定;杨素英等[8]通过对北京一次重污染过程的天气背景场的研究得出,较强的海平面高压和均压场的控制及三面环山的地形特点是造成北京地区易发生污染天气的主要影响因素.但是,上述研究大多侧重于对单一影响因素的分析,而近年来通过结合气象要素、颗粒物化学组分和天气背景场对重污染过程及其形成机制进行的研究相对较少.

2013年1月,我国中东部地区出现了大范围、长时间、高强度的大气重污染过程,共涉及10个省市自治区,影响面积达到了100多万km2,受此影响最严重的华北地区多个城市的大气PM2.5浓度超过了500μg/m3[12].京津冀地区共计发生了5次重污染过程,期间北京只有4d晴好天气,这也是21世纪来北京受大气污染最严重的一次[13].此次出现的长时间大范围稳定的天气条件及其引起的颗粒物组分特征变化,对于大气重污染特征及形成原因,是非常具有研究价值的大气污染案例[11].本研究选取2013年1月份北京地区颗粒物平均质量浓度最高的重污染过程(1月9～15日)为研究对象,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征和天气背景场进行综合研究,分析此次重污染特征并探讨其形成原因,以期为北京市及我国城市和区域的大气污染物防控提供科学依据.

1　采样与分析方法

1.1样品采集

采样地点位于北京市北三环附近的北京师范大学科技楼楼顶,距离地面高度约35m.该采样点位于校园内,周边交通较为密集,无明显工业大气污染源,基本可以代表北京市城区的空气质量状况.采样时间为2013年1月4日至2月2日,采用24h连续采集方式(9:00至次日9:00)对环境PM2.5和PM10样品进行采集,如遇特殊情况(雨雪天气、设备故障等)临时调整采样时间.采样仪器选用武汉天虹仪表有限公司生产的大气颗粒物采样器,采样流量设置为100L/min.采样滤膜为直径90mm的纤维素滤膜(英国Whatman公司)和特纯石英纤维滤膜(英国Whatman公司)分别用于水溶性离子和碳质组分测试分析.样品采集后立即放入聚四氟乙烯塑料袋内密封并置于-18℃冰箱内保存.滤膜使用前后均需在洁净室[温度:(20±5)℃,湿度:40%±2%]内平衡48h,用电子天平(型号:Sartorius-Denver TB-215D,精度: 0.01mg)进行称量.

1.2样品分析

1.2.1水溶性离子分析剪取1/4的纤维素大气采样膜,称量后剪碎,放入容积20mL的试管中,加入10mL高纯水,密封后置于超声波清洗器振荡40min,用聚丙烯无菌注射器经0.45μg一次性针头微孔滤膜注入离子色谱系统.如样品浓度较高,则稀释10倍后再进行测定.同时采用3张空白膜做相同的处理,采用离子色谱仪(型号:瑞士万通861Advanced Compact IC型)分析Na+、K+、 Ca2+、Mg2+、NH4+、F-、Cl-、、、、共11种离子的质量浓度[14].

1.2.2碳质组分分析利用美国沙漠所开发的DRI Model 2001A热光碳分析仪对石英滤膜样品进行有机碳OC和元素碳EC的分析.由于 OC 和EC在不同温度下发生氧化的顺序不同,如140℃(OC1)、280℃(OC2)、480℃(OC3)、580℃(OC4),EC1、EC2、EC3分别于580℃、740℃、840℃释放出来,故采用程序升温的方法对样品进行测试.由于OC在碳化过程中会形成裂解碳OP,因此根据IMPROVE协议OC=OC1+OC2+ OC3+OC4+OP,EC=EC1+EC2+EC3-OP[15].空白实验采用空白膜做相同的处理,每次做三组空白试验,取其平均值作为空白值,本研究所有实验数据均已扣除空白值.

2　结果与讨论

2.1污染过程特征

2.1.1污染物浓度变化特征图1显示了北京市2013年1月9～15日气态污染物和颗粒物日均质量浓度.结果表明,PM10和PM2.5质量浓度日均最大值出现在2013年1月12日,分别为672.3μg/m3和445.2μg/m3,观测期间平均质量浓度分别为347.7μg/m3和222.4μg/m3,均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)[16]中规定的PM10和PM2.5日均二级浓度限值(PM10:150μg/m3; PM2.5:75μg/m3)数倍.计算污染过程中PM2.5/PM10发现,PM2.5占PM10的平均质量分数大于60%,表明此次重污染天气主要是由细颗粒物污染引起的,而整个一月份采样期间在非污染日的情况下,这一比例为49%.同时,受稳定的气象条件影响,SO2和NO2的日均浓度也在12日到达峰值,日均浓度分别为152μg/m3和200μg/m3,分别高于环境空气质量标准(GB3095-2012)[16]中规定的SO2和NO2的日均二级浓度限值(SO2:150μg/m3; NO2:80μg/m3).

有研究表明,在不同的气象条件下SO2、NO2和PM10的浓度变化趋势有很大不同.当区域受沙尘天气影响时,由于沙尘天气带来的碱性颗粒物有利于SO2和NO2的吸收,所以通常SO2和NO2的浓度会随PM10浓度的上升而下降[17].如表1所示,基于北京市12个国控监测站点收集的污染物浓度数据,统计2012年和2013年4次由沙尘导致的重污染天气,平均SO2/PM10和NO2/PM10均小于或在0.1左右.而2013年1月12日SO2/PM10和NO2/PM10为0.23和0.30,这一比例远远高于沙尘影响的重污染天气.

图1　观测期间气态污染物和颗粒物日均浓度变化Fig.1　Daily changes of the concentration of gaseous pollutants and particulates during sampling period

表1　重污染天气下气态污染物与PM10的比例Table 1　Ratio of gaseous pollutants and PM10on the heavily polluted days

2.1.2气象要素变化特征表2为研究期间(9～15日)北京市的气象参数.与采样期间非污染日相比,重污染时段(10～13日)气象要素特征表现为:气温偏高,重污染时段均值为-5.3℃,非污染日均值为-6.1℃;风速较小,重污染时段均值为1.7m/s,非污染日均值为2.8m/s,大气扩散能力弱,有利于局地污染物的累积;气压较弱,重污染时段均值为1024.5hPa,非污染日均值为1031.2hPa,且重污染时段气压变化幅度较小;相对湿度较高,重污染时段均值为77.9%,非污染日均值为50.2%,较大的相对湿度有利于二次粒子转化,容易造成颗粒物的吸湿性增长和积累[18];能见度较差,重污染时段均值为2.2km,非污染日均值为10.6km. 对PM2.5质量浓度与气象要素进行相关性分析发现,重污染时段PM2.5质量浓度与相对湿度的相关性较好,相关系数为0.73,而在非污染日其系数为0.43.能见度与PM2.5质量浓度在重污染时段也表现出很好的负相关性,重污染时段为-0.70,非污染日为-0.49.这与很多研究组的研究结果相一致[19-21].

表2　重污染过程日均气象条件参数Table 2　Daily meteorological conditions during heavily pollution episode

2.1.3化学组分变化特征观测期间大气颗粒物PM2.5中主要化学组分情况如表3所示.重污染时段(10～13日)总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度为155.16μg/m3,占PM2.5相对比例的49.5%,其中污染最严重的1月12日总水溶性离子质量浓度达到236.51μg/m3,而采样期间非污染日总水溶性离子平均质量浓度仅为20.21μg/m3.重污染时段PM2.5中的、和的质量浓度分别为(36.03±14.18)μg/m3、(39.07±17.82)μg/m3和(62.70±41.14)μg/m3,3种离子之和占到PM2.5质量浓度的44.0%,而这一比例在非污染日为35.2%,表明二次无机离子,主要是硫酸盐、硝酸盐和铵盐易在重污染天气下形成,且对PM2.5贡献较大.重污染时段Ca2+和Mg2+质量浓度分别为(1.01±0.23)μg/m3和(0.32±0.14)μg/m3与非污染日[(0.63±0.52)μg/m3和(0.19±0.12)μg/m3]差异不大,主要是由于重污染时段气象条件稳定,扬尘输入的土壤尘颗粒物对重污染形成过程贡献不明显[22].

有研究表明,当OC/EC比值大于2时,大气中有二次有机气溶胶生成[23].通过计算发现,重污染时段OC/EC平均比值为5.44,说明此次大气重污染过程中存在明显的二次有机气溶胶污染.

2.2重污染成因分析

2.2.1天气形势分析大气重污染的形成过程往往与大尺度的大气环流背景场密切相关.天气形势决定了气象要素的变化,从而决定了大气的稳定度和扩散能力[24].本研究根据此次重污染过程的发展变化情况对500hPa的高空和地面天气形势进行分析.

从1月1日08:00 500hPa图[25][图2(a)]上可以看出,欧亚大陆中高纬度环流呈典型的两槽一脊天气型,两个低压槽分别位于欧洲东部和亚洲东部,两槽之间是范围较大的高压脊,这一大规模的天气型会阻碍冷气团向亚洲中低纬度地区移动,削弱冷空气对我国东部地区的影响[26].之后在亚洲中纬度地区逐渐形成了以纬向环流为主的平稳西风带,经向风弱,冷空气入侵少,一直持续到1月13日[图2(b)].这一高空天气背景场是形成长时间持续大气重污染的典型天气形势.

表3　PM2.5中主要化学组分情况(µg/m3)Table 3　Concentration of water soluble ions, EC and OC in PM2.5(µg/m3)

分析地面天气形势发现,大气重污染过程中我国中东部地区大部分时间为弱气压场控制,从1月12日海平面气压图[27][图3(a)]可以看出,我国中东部地区为明显的低压均压地带.北京地区处于均压带的控制之下,地面和低空风速较小,甚至会出现长时间静风天气,不利于污染物的水平扩散.12日的探空数据[28](图4)显示了近地面明显的逆温现象,表明了850hPa以下稳定的气象条件.逆温层的出现不仅不利于天气尺度扰动的发展,而且会减弱低层大气的垂直混合,不利于污染物垂直扩散[29].在这种天气条件下,加上北京三面环山的地形特点,造成污染物逐渐累积.另外,从图4可以看出,左边的曲线(代表露点)与右边的曲线(代表温度)在近地面非常接近,说明空气相当潮湿,促进了大气中气态污染物向颗粒态的转化.

图2　2013年1月1日08:00和2013年1月13日08:00 500hPa天气Fig.2　500hPa height field in the Eurasian region at 8:00 on January 1, 2013 and 8:00 on January 13, 2013

不利的扩散条件一直持续到1月15日夜间[图3(b)],北京地区从均压场转为冷高压前部,冷空气带来的西北气流对区域污染物有一定的清除作用,污染物得以扩散.

图3　2013年1月12日03:00和2013年1月15日20:00地面天气Fig.3　Surface weather patterns over the Asia at 3:00 on January 12, 2013 and 20:00 on January 15, 2013

2.2.2区域传输影响利用美国国家海洋和大气局(NOAA)研发的后向轨迹模型(HYSPLIT),对影响此次北京地区重污染天气的气团来源及轨迹变化进行分析.追踪到达北京地区污染最为严重的1月12日的48h后向气流轨迹(图5).

从图中可以看出区域高空以西北气流为主,而近地面则以偏弱的西南风为主.1500m处气团11日02:00从蒙古国移动到我国内蒙古自治区,途径宁夏回族自治区、山西省和河北省于12日14:00到达北京.该气团的高度随着传输距离的增加逐渐下降,从10日20:00的2000m下降到11 日20:00的1000m,到达混合层以下,可见该气团携带的污染物可能会对北京地区造成影响. 1000m处气团途径内蒙古自治区、山西省和河北省于12日02:00到达北京并下降到近地面,气团带来的污染物对北京地区影响较大.500m处气团起源于北京市西南方,途径山西省和河北省保定市于11日20:00到达北京,由于保定市是2013 年1月京津冀地区污染最为严重的城市之一,11 日PM2.5小时质量浓度最大值达到400μg/m3以上[30],并且气团一直近地面移动,所以气团携带的污染物对北京市有很大影响.由此可见,外来污染源的贡献也可能是造成本次大气重污染天气的原因之一.

图4　北京2013年1月12日08:00探空曲线Fig.4　T-lnP diagrm at Beijing at 8:00 on January 12, 2013.

2.2.3硫酸盐与硝酸盐的贡献SO2和NO2是形成和的重要气态前体物,通常可以用硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)来表示二次转化的程度[31].SOR和NOR越高,表示气态污染物的氧化程度越高,大气中二次颗粒物含量越高[32].SOR 和NOR可通过以下公式计算得到[33].

表4为计算得到的研究期间重污染时段(10～13日)和采样期间非污染时段SOR和NOR的平均值.重污染时段SOR和NOR平均值为(0.21 ±0.10)和(0.15±0.04),污染最为严重的1月12日达到0.31和0.17,这一比例远远高于采样期间非污染时段.早期研究表明,受一次污染物影响时, SOR比例一般低于0.1[34].当SOR比例大于0.1时,说明大气中的SO2发生了光催化氧化作用[35].根据这一结果可以推断出此次重污染过程中SO2和NO2的二次转化对于高浓度PM2.5贡献很大.

图5　北京2013年1月12日48h后向轨迹图(图中为UTC时间)Fig.5　48-h backward trajectory of air mass in Beijing, January 12, 2013

表4　SOR和NOR平均值Table 4　Average value of SOR and NOR

3　结论

3.1此次大气重污染过程中PM10和PM2.5质量浓度日均最大值分别为672.3μg/m3和445.2μg/m3,平均质量浓度分别为347.7μg/m3和222.4μg/m3,均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)中规定的日均二级浓度限值. PM2.5占PM10的平均质量分数大于60%,表明此次重污染天气主要是由细颗粒物污染引起的.

3.2重污染时段PM2.5中总水溶性离子平均质量浓度为155.16μg/m3,占PM2.5相对比例的49.5%,、和的质量浓度和所占比例明显高于非污染时段,说明二次无机离子对此次污染过程中PM2.5贡献较大;重污染时段Ca2+和Mg2+质量浓度与非污染日差异不大,说明扬尘输入的土壤尘颗粒物对此次重污染形成过程贡献不明显;OC/EC平均比值为5.44,说明此次重污染过程中存在明显的二次有机气溶胶污染.

3.3稳定的大气环流形势、高湿度低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致北京地区大气层结稳定,加上北京三面环山的特殊地形结构,极其不利于污染物的扩散,是造成此次大气重污染过程的主要原因.另外,在低压均压场控制下北京周边省市污染物的输送也可能是造成本次大气重污染天气的原因之一.

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Characteristics and formation mechanism of a heavy winter air pollution event in Beijing.

YANG Xiao-wen, ZHOU Ying, CHENG Shui-yuan*, WANG Gang, WANG Xiao-qi (Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(3)：679～686

Abstract：In order to study the characteristics and formation mechanism during a heavy air pollution episode in Beijing during 9～15January in 2013, the weather conditions, chemical characteristics of particulate matter and atmospheric environmental background were analyzed. The results showed that the average daily mass concentrations of PM(10)and PM(2.5)were 347.7µg/m3and 222.4µg/m3, respectively, exceeding the corresponding ambient air quality standards (GB3095-2012) of China. During the pollution episode, NH4+, NO3-and SO4(2-)made a combined contribution of 44.0% to PM(2.5)concentration. The average ratios of OC/EC were 5.44. This indicates a large contribution from secondary ions and organic matters to PM(2.5). The atmosphere was relatively stable during the study period in Beijing because of the stable atmosphere circulation, the adverse near-ground meteorological conditions of high humidity and low wind speed as well as the lower and deeper inversion layer. The stable atmospheric condition and the land structure surrounded by mountains on three sides in Beijing restrained the dispersion of pollutants, and these were the main causes of this heavy pollution process.

Key words：heavy pollution；PM(2.5)；chemical composition；pollution characteristics；Beijing

作者简介：杨孝文(1989-),男,北京市人,博士,主要从事环境规划管理与污染防治研究.

基金项目：国家自然科学基金(91544232);国家环保公益性行业科研专项(201409006);北京市科技计划(Z141100001014002)

收稿日期：2015-06-26

中图分类号：X513

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)03-0679-08