乌鲁木齐市PM2.5和PM2.5～10中碳组分季节性变化特征

王 果,迪丽努尔·塔力甫*,买里克扎提·买合木提,阿布力克木⋅阿布力孜,王新明,丁 翔(.新疆大学化学化工学院,新疆 乌鲁木齐 830046；.中国科学院广州地球化学研究所,广东 广州 50640)



乌鲁木齐市PM2.5和PM2.5～10中碳组分季节性变化特征

王 果1,迪丽努尔·塔力甫1*,买里克扎提·买合木提1,阿布力克木⋅阿布力孜1,王新明2,丁 翔2(1.新疆大学化学化工学院,新疆 乌鲁木齐 830046；2.中国科学院广州地球化学研究所,广东 广州 510640)

摘要：2011年1月至12月在乌鲁木齐市区用膜采样法采集了大气PM2.5和PM2.5～10样品,并利用热光/碳分析仪测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度.通过OC与EC的粒径分布特征、比值和相关性的分析,初步分析了乌鲁木齐市大气可吸入颗粒物中碳质气溶胶污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度.结果表明,PM2.5和PM2.5～10的年平均质量浓度分别为92.8µg/m3和64.7µg/m3.PM2.5中OC和EC的年平均浓度分别为13.85µg/m3和2.38µg/m3,PM2.5～10中OC和EC的年平均浓度分别为2.63µg/m3和0.57µg/m3.OC和EC四季变化趋势基本一致,季浓度最高.碳组分主要集中于PM2.5中,OC/EC比值范围为3.62～11.21.夏季和秋季的PM2.5和PM2.5～10中OC和EC的相关性较好(R2>0.65).估算得出的PM2.5和PM2.5～10中SOC的估算浓度为2.31～11.98µg/m3和 0.38～1.49µg/m3.

关键词：PM2.5；PM2.5～10；有机碳；元素碳；乌鲁木齐

* 责任作者, 教授, dilnurt2000@126.com

可吸入颗粒物是目前我国大多数城市大气污染的首要污染物,它能够长期悬停在空气中,并且容易通过呼吸等途径进入人体,在呼吸道和肺泡中沉积,对人体健康产生较大危害[1].细颗粒物PM2.5比表面积大于PM10,更易吸附有毒害的物质,如重金属、有毒微生物等,由于体积更小,PM2.5具有更强的穿透力,能抵达细支气管壁,并干扰肺内的气体交换.更小的微粒(直径小于等于0.1µm)能够进入血液循环系统,导致与心和肺的功能障碍有关的疾病,对人体的危害极大.

研究表明,颗粒物会对呼吸系统和心血管系统造成伤害,导致哮喘、肺癌、心血管疾病、出生缺陷和过早死亡,由于颗粒物吸附多环芳烃等有机污染物和重金属,使致癌、致畸、致突变的机率明显升高[2].

碳是颗粒物中重要的组成元素之一,主要以有机碳(OC)和元素碳(EC)的形式存在.OC主要由污染源直接排放的一次有机碳(POC)和有机气体经光化学氧化生成的二次有机碳(SOC)组成;EC则来自于含碳的化石燃料和生物质的不完全燃烧,由污染源直接排放[3].研究表明,OC包含了多环芳烃、正构烷烃、酸类等多种类型化合物,其中有些物质具有致癌致畸作用,对人体内危害极大[4];EC对大气能见度有重大影响,并且有较强的吸附能力,能够富集易挥发性物质,促进化学反应过程[5].因此,研究颗粒物中的OC和EC的浓度水平和分布特征,对控制城市大气污染,采取有效措施控制大气环境质量,降低大气污染对人类健康的危害都有重要意义.

乌鲁木齐市作为新疆的首府城市,随着城市化的推进,环境污染问题日益突出.近年来,对乌鲁木齐市大气污染物的研究较多,但主要集中在对可吸入颗粒物的浓度、粒径分布、重金属含量的研究[6-10],而对OC、EC的粒径分布特征和SOC值的研究却鲜有报道.此研究对乌鲁木齐2011年四季的大气可吸入颗粒物PM2.5和PM2.5～10中OC、EC进行测定,分析OC、EC的粒径分布特征,初步估算二次有机碳含量,以帮助认知乌鲁木齐市OC、EC的来源,以期为有效控制乌鲁木齐市大气环境污染提供科学依据.

1 研究方法

1.1 采样点

采样点设置在乌鲁木齐市新市区的中科院新疆分院新疆天文站大楼3层楼侧(42°35′53.02″N, 89°09′02.56″E),距地面高度9m,距乌鲁木齐市主车道—北京路500m,距次车道200m,可以排除汽车尾气及道路尘的干扰,能够代表典型城区的空气质量状况.

1.2 样品采集

本次样品采集,采样时间为2011年1～12月,每月连续采样不少于5d(雨雪天气除外),采样流量为20L/min,每次采样时间设定为24h.采集PM2.5和PM2.5～10共计100个环境样品,其中3、4、5月为春季,6、7、8月为夏季,9、10、11月为秋季,12、1、2月合为冬季.采样仪器由日本生产NL20型撞击式大气颗粒物采样头、转子流量计、真空泵组成.采样前将石英纤维滤膜(英国Whatman公司)用锡箔纸包裹置于马弗炉中在450℃条件下灼烧4h、去除残留碳和其他易挥发组分.采样前后将滤膜置于干燥器(温度25℃,湿度50％)恒湿恒重48h,用十万分之一的精密电子天平(Sartorius CPA225D德国产)进行3次称量,连续2次称量之差小于50μg,则认为达到恒重,否则重复步骤,直至恒重为止.采用差值法计算出滤膜上的样品净重,根据样品净重和大气的采样体积确定大气颗粒物的质量浓度.采样完毕后,将滤膜于4℃下在冰箱中保存,以便后续测量.

1.3 样品分析

采用美国Sunset Laboratory Inc的热/光碳分析仪(中国科学院广州地球化学研究所有机重点实验室)对样品中OC和EC的浓度进行分析,该仪器采用的热/光吸收原理,是目前最先进的OC 和EC分析方法之一.样品分析前首先运行CLEANOVEN程序,清除仪器中可能存在的干扰物.首先,在纯氦条件下按照Improve-A-Glass程序升温,逐步加热颗粒物样品,温度梯度为150、300、500、600℃逐步加热所采集样品,使样品中有机碳(OC1,OC2,OC3,和OC4)挥发,之后再通2％氧气和98％氦气混合气,在有氧气氛下继续加热.分三步升温到600、700、800℃使得样品中的元素碳(EC1, EC2,和EC3)燃烧,完全氧化成二氧化碳(CO2).无氧加热释放的有机碳经MnO2催化氧化炉转化生成的CO2,和有氧加热时段生成的CO2,均在还原炉中被镍催化剂还原成甲烷(CH4),再由火焰离子化检测器(FID)定量检测.无氧加热时的焦化效应(也称为碳化)可使部分有机碳转变为裂解碳(OPC),而OPC包含在EC1中.为检测出OPC的生成量,用633 nm激光全程照射样品,测量加热升温过程中反射光强的变化,将反射光强回到初始光强的时刻定义为EC的起始点,从EC1中分离出OPC,准确确定OC和EC的分离点.最终,颗粒物样品的有机碳总量(TOC)被定义 为TOC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,元素碳总量(TEC)被定义为TEC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.4 质量保证

样品分析开始前,高温烘烤样品炉10min除尽残留气体,并采用He/CH4标准气体进行校准,确保初始和最终的FID信号漂移在±3以内,校准峰面积相对偏差在5％以内.每天对分析仪器进行检漏,5s内样品炉内压力不变即为不漏气.分析时随机选取部分样品,进行平行样分析,相对标准偏差分别为:EC=8.5％,OC=3.5％,TC=2.6％.为保证数据的准确性,对采样点的野外采样空白进行分析.以野外采样空白值的3倍作为检测限(LOD).EC和OC的检测限分别为:0.00和0.6µg/m3.

2 结果与分析

2.1 PM2.5和PM2.5-10质量浓度变化

图1　PM2.5和PM2.5～10质量浓度日变化情况Fig.1 Daily variation of PM2.5and PM2.5～10mass concentration

图1为2011年1～12月乌鲁木齐市科学院采样点大气中PM2.5和PM2.5～10质量浓度的日变化情况.观测期间,PM2.5和PM2.5～10的质量浓度日变化趋势一致;PM2.5日均质量浓度在10.29～ 559.03µg/m3之间,年平均值为(92.8±107.85) µg/m3,大于新《环境空气质量标准》(GB3095—2012)[11]中PM2.5年均浓度二级标准限值(35µg/m3);PM2.5～10日均质量浓度在16.67～ 218.75µg/m3之间,平均值为(64.7±37.18)µg/m3.结果表明,采样期间乌鲁木齐存在较为严重的大气颗粒物污染,且危害更大的细粒子污染更为严重.

乌鲁木齐市每年的1、2、11、12月,大气中PM2.5和PM2.5～10质量浓度明显高于其它几个月份,这与迪丽努尔等[12]和李娟等[13]的研究结果吻合.其原因是这几个月处于每年的采暖期内,乌鲁木齐市在2011年使用以煤为燃料的锅炉蒸汽作为取暖源,在煤燃烧过程中产生了大量颗粒污染物,同时,乌鲁木齐从12月份开始进入深冬季节,光照较弱,日照时间短 逆温出现频率增大及大气对流不活跃等气象条件不利于空气中污染物质扩散,导致冬季的严重污染天气频繁出现. PM2.5和PM2.5～10质量浓度在5、6、7、8月最低,因为这段时期处于非采暖期,煤炭的燃烧量减少;这四个月份中相对降雨量大,对空气的净化作用明显,有利于污染物的沉降[14].并且,该时期大气层结构不稳定,对流强烈,极易将污染物扩散迁移出城区,所以夏季大气污染水平较低[15].

PM2.5/PM2.5～10值表明了细颗粒物和粗颗粒物的污染比重,采样数据中PM2.5/PM2.5～10值在3、4、5、6月低于1,其余月份均高于1,这说明乌鲁木齐市的细颗粒物污染更为严重,在冬季尤为明显,比值在2以上.

2.2 OC和EC的质量浓度季变化特征

表1为乌鲁木齐市春、夏、秋、冬四季OC 和EC在PM2.5和PM2.5～10中的平均浓度.从表中可以发现,在监测期间,PM2.5和PM2.5～10中OC及PM2.5中的EC浓度的季节主要分布特征是冬季>秋季>夏季>春季;在PM2.5～10中,EC的浓度分布稍有不同,为冬季>秋季>春季>夏季.这与黄虹等[4]观测的广州市,郭育红等[16]观测的唐山市,趋势一致.主要原因可归于降雨差异的影响,秋、冬季降雨最少,春季其次,而夏季最多.另一方面,乌鲁木齐夏季空气对流强、风速大,利于物质扩散稀释,而秋、冬季的大气稳定、风速小,不利于物质扩散稀释,因此冬季的颗粒物质量浓度大,从而使OC的值偏高.

表1　不同季节PM2.5和PM2.5～10中OC和EC的浓度Table1　OC and EC in PM2.5and PM2.5～10in different seasons

图2　不同粒径中OC和EC的占比分布Fig.2 Size distributions of OC and EC

由图2中可见,在4个季节的监测期间内,PM2.5中OC、EC的浓度分别占PM2.5质量浓度的9.79％～18.65％、1.19％～4.44％;PM2.5～10中的OC、EC所占的百分数分别为3.29％～4.69％、0.43％～1.01％;无论是在PM2.5还是PM2.5～10中,OC所占百分比的趋势都是夏季>秋季>春季>冬季.PM2.5、PM2.5～10中,冬季的OC、EC浓度最高,但所占比重却不是最高,说明冬季的污染源排放对PM2.5、PM2.5～10中的无机组分贡献更大,夏季OC所占比重最高,污染源对含碳组分贡献较大,EC的占比虽有差异,但不明显.通过进一步分析约有84％的OC、80％的EC分布于PM2.5中,这与Chen等[17]的研究值(81.9％,84.9％),珠江三角洲地区[18](80.7％,81.5％)相近,与天津[3](76％, 77％)相比,乌鲁木齐市OC和EC在细粒子中占得比值略高.

2.3 OC、 EC的污染特征及来源

2.3.1 OC、EC的相关性分析 OC和EC的相关性可在一定程度上反映大气可吸入颗粒污染的来源,通过相关性分析可初步判断OC和EC来源的稳定性和一致性[19].

Turpin等[20]认为,若OC、EC的相关性很好,则说明其存在相似或较一致的污染源.图3和图4分别为乌鲁木齐市四季PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相关性.乌鲁木齐市夏季和冬季,PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相关性较好,R2分别为0.81和0.65、0.83和0.71,表明在这两个季节中OC、EC来源相对简单,具有较共同的一次来源,例如机动车尾气和燃煤排放.而秋季的相关性R2最低,相比于其他3个季节来说,OC和EC的来源更加复杂.这可能与秋季城市开始供暖,导致污染物质排放增多;秋季大气结构稳定,降水量减少,造成扬尘增多等有关.

图3　PM2.5中OC和EC的相关性Fig.3 Correlations between mass concentrations of OC and EC in PM2.5

图4　PM2.5～10中OC和EC的相关性Fig.4 Correlations between mass concentrations of OC and EC in PM2.5～10

2.3.2 OC、EC的比值分析 OC、EC的比值对分析污染源具有一定的指导意义,其比值常用来分析碳质颗粒物的来源.OC和EC比值为1.0～4.2表明有柴油和汽油车的尾气排放[21-22], 2.5～10.5为燃煤排放[23],12.7为家庭天然气排放,13.1为地面扬尘排放[24],16.8～40.0为生物质燃烧排放[25],32.9～81.6为烹调排放[26].

Chow等[27]认为如果OC/EC的值高于2.0,可认为存在二次污染,即有SOC的生成,若OC/EC的值低于2.0,则二次污染可以忽略.该临界值已被许多研究者采用.表2列出了乌鲁木齐市春、夏、秋、冬四季PM2.5和PM2.5～10中OC/EC的平均值,OC/EC值在3.62～11.21范围内,说明乌鲁木齐市可吸入颗粒物中碳质颗粒物的来源主要以燃煤和汽车尾气为主,并且存在较为严重的二次污染.

表2　PM2.5和PM2.5～10中OC/EC的值Table2　OC/EC ratios of PM2.5and PM2.5～10

2.4 SOC的估算

目前还没有直接的方法可用来测量大气颗粒物中的一次和二次有机碳．常用的间接方法有OC/EC比值法、有机分子示踪剂法及数值模型法,其中,OC/EC比值法最为简捷.由于不同城市OC/EC的比值受排放源、气象条件、仪器对OC 与EC的划分差异等影响,仅通过单一参数来确定SOC的生成会存在很大偏差[28-29].为了避免以上因素的干扰,常采用短期的OC/EC比值来估算SOC[30].大量研究将EC作为一次源的示踪物,EC主要是由化石燃料和生物质的不完全燃烧产生的,由于其化学惰性及热稳定性,可做为一次排放物的标志性物质.本研究采用Turpin等[31]和Castro等[32]提出的经验公式:

式中:SOC为二次有机碳;OCtot为总有机碳;(OC/ EC)min为所观测到的OC/EC最小值.该方法可以有效减少计算中OC中包含的SOC含量对计算结果的影响,但还是不能准确计算实际SOC浓度,因为,即使是OC/EC比值最小时,样品中仍然可能存在少量二次有机碳.

表3　最小OC/EC比值法估算颗粒物中SOC浓度水平Table3　Estimated SOC based on the OC/EC ratios method

考虑到不同季节的气象条件和污染来源不同,同时降水和大风过程会对碳质颗粒物有不同程度的清除作用,本研究选取各季节中无降雨降雪和大风天气的采样日中测得的(OC/EC)min,来估算各个季节的SOC含量,计算结果列入表3 中.

由表3可知,由(OC/EC)min比值法估算的SOC浓度,在PM2.5中为2.31～11.98µg/m3, SOC对OC的贡献率四季分别为冬季(33.32％)≈夏季(33.09％)>春季(26.94％)≈秋季(24.88％).在PM2.5～10中估算的SOC浓度为0.38～1.49µg/m3, SOC对OC的贡献率表现为:春季(52.50％)、夏季(18.86％)、秋季(56.88％)和冬季(28.34％).一般来说,夏季的温度和太阳光辐射均比冬季要高和强,更容易进行光化学反应生成SOC,从这一方面来讲,SOC对OC的贡献率应该是夏季>冬季,但乌鲁木齐市冬季不利的气象条件,如静风、湿度大、较低的混合层高度以及频繁发生的逆温现象,会导致二次有机前体物积累,在大气氧化自由基的作用下,经过光化学氧化形成SOC[33],所以冬季的SOC贡献率与夏季相当.但是相较于冬季温度较高的南方城市,如广州(49.2％)、香港(35.2％)、深圳(40.7％)、珠海(48.3％)[34],可以看出,低温降低了乌鲁木齐市二次污染的光化学反应活跃程度,使冬季SOC的贡献率低于冬季温度较高的南方城市.对比PM2.5和PM2.5～10,可以看出在夏季和冬季SOC的贡献率均是PM2.5高,说明在细粒子中,二次有机碳污染更为严重.

3 结论

3.1 观测期间, PM2.5年平均值为92.8µg/m3, PM2.5～10年平均值为64.7µg/m3.说明乌鲁木齐市存在较为严重的大气颗粒物污染,且危害更大的细粒子污染更为严重.

3.2 乌鲁木齐市OC、EC浓度的季节分布特征是冬季>秋季>夏季>春季,约有84％的OC、80％ 的EC分布于PM2.5中.

3.3 夏季和秋季的PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相关性较好,R2分别为0.83和0.73、0.81和0.65,表明在这两个季节有较共同的污染源.通过OC/EC的比值可得,乌鲁木齐市大气存在明显的二次污染.

3.4 通过估算,在PM2.5中,SOC浓度冬季最高,PM2.5～10秋季浓度最高.在PM2.5中,SOC冬季贡献率低于冬季温度较高的南方城市,这主要与乌鲁木齐市冬季低温环境有关.

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Seasonal changes of carbonaceous speeies in PM2.5, PM2.5～10in Urumqi.

WANG Guo1, DILNUR Talip1*, MAILIKEZHATI Maihemuti, ABULIKEMU Abulizi, WANG Xin-ming2, DING Xiang2(1.College of Chemistry And Chemical Engineering, Xinjiang University, Urumqi 830046, China；2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：356～362

Abstract：Filter-based PM2.5～10and PM2.5samples were collected at an urban site in Urumqi during January-December 2011, and analyzed for the organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) mass concentrations by a thermal/optical carbon analyzer. The characteristics of carbonaceous aerosols in Urumqi were preliminarily investigated with the size distribution of OC and EC, OC/EC ratios and their correlations; and the mass concentrations of secondary organic carbon (SOC) were estimated by using the OC/EC ratio or EC-tracer method. The results showed that PM2.5and PM2.5～10had annual average mass concentrations of 92.8µg/m3and 64.7µg/m3, respectively; while OC and EC had annual average mass concentrations of 13.85µg/m3and 2.38µg/m3in PM2.5, and 2.63µg/m3and 0.57µg/m3in PM2.5～10, respectively. OC and EC in PM2.5and PM2.5～10demonstrated similar seasonal variations with the highest values observed in winter. Carbonaceous aerosols were mainly concentrated in PM2.5. OC/EC ratios ranged from 3.67 to 11.21. Good linear correlations were found between OC and EC in summer and autumn (R2>0.65). Estimated SOC in PM2.5and PM2.5～10ranged 2.31～11.98µg/m3and 0.38～1.49µg/m3, respectively.

Key words：PM2.5；PM2.5～10；organic carbon；element carbon；Urumqi

作者简介：王 果(1993-),男,四川南充人,硕士研究生,主要从事大气颗粒物监测及评价.

基金项目：新疆维吾尔自治区自然科学基金资助项目(2012211A019)

收稿日期：2015-06-15

中图分类号：X513

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)02-0356-07