乏燃料贮存水池失冷条件下的临界安全研究

杨海峰，邵 增，霍小东

(中国核电工程有限公司，北京100840)

乏燃料贮存水池失冷条件下的临界安全研究

杨海峰，邵 增，霍小东

(中国核电工程有限公司，北京100840)

乏燃料水池中存放乏燃料组件，依靠池水带走衰变热、屏蔽放射性，失去冷却是乏燃料水池最严重的事故工况之一。在池水逐渐蒸干和快速流失两种失冷方式下，基于可能的事故过程，研究芯块和池水温度升高、棒栅距失控、组件严重损毁、中子吸收体失效等各种假设情景对临界安全的影响，并对各种假设情景的可信度进行了评估。研究结果表明：水的丧失使系统的慢化能力大幅减弱，燃料温度升高引起的多普勒负反馈效应，都增加了系统的次临界安全裕量。即使在水池补水、重新淹没乏燃料的过程中，在可信的堆积模型下，系统也能够保证次临界安全。在不可信的中子吸收体硼钢损坏的情景下，得到非常保守的系统keff以及相应的缓解措施，仅供参考。基于目前的知识和工程经验，乏燃料水池失冷事故，在可信事故工况下，是可以保证次临界安全的。

乏燃料水池；失去冷却；临界安全；堆积模型；可信度评估

乏燃料贮存水池中，依靠池水带走乏燃料衰变热、屏蔽其放射性。当乏燃料水池的冷却循环失效，乏燃料的衰变热将持续加热池水使其升温至沸腾蒸发，水位下降，乏燃料逐渐裸露在蒸汽环境中。或者由于某种超设计基准事故损坏了乏燃料水池，导致池水快速流失，乏燃料裸露于空气环境中。在这两种情况下，如无法及时提供有效冷却手段，衰变热将使得燃料芯块、包壳温度逐渐升高，并可能导致包壳的损毁及燃料芯块的重分布，从而带来临界安全及放射性释放的风险。

美国针对运输容器开展了一些乏燃料失效对临界安全的影响研究[1-3]，提出一些乏燃料失效模式假设，并进行初步的可信度评估。乏燃料水池失冷事故下的临界安全研究，国内尚属空白。在失冷事故下，乏燃料及格架的状态尚无清晰明确的研究结论或实验数据，在参考国外乏燃料失效的研究方法的基础上，结合乏燃料水池失冷事故的可能进程，提出乏燃料的状态假设，开展临界安全研究。并基于现有的知识和工程经验，对假设的状态工况进行可信与否的初步判断。

1 分析模型及计算结果

典型压水堆核电站的乏燃料水池的主体为采用燃耗信任制技术设计的密集(高密度)贮存系统，满足装载曲线(即，初始富集度对应的燃耗限值)的乏燃料组件可贮存于此。以典型压水堆核电站的乏燃料水池的主体为研究对象，以装载曲线中具有代表性的初始235U富集度4.45%、平均燃耗为装载曲线燃耗限值37000兆瓦天每吨铀(MWd/tU)的AFA-3G组件为参考组件，开展乏燃料水池失冷事故的临界安全研究。贮存单元的示意图见图1，其中贮存栅距为25.5cm，中子吸收体硼不锈钢厚度为0.25cm。乏燃料组件核素成分计算使用组件计算程序APOLLO2-F，临界计算使用蒙特卡罗程序MONK-10A。计算中追踪足够的粒子数目，使计算结果标准偏差不大于0.0005。

图1 贮存单元示意图Fig.1 Model of the storage cell

1.1 正常贮存工况

在正常贮存工况下，池水中可溶硼浓度超过2000ppm。在临界计算中，将池水当做纯水，并在格架四周设置周期性边界条件，高度方向设置足够厚的水反射层。考虑乏燃料中主要的锕系核素与裂变产物，忽略强吸收、短寿命的裂变产物以及一些非主要的裂变产物。采用美国橡树岭国家实验室发布的轴向燃耗包络线来考虑轴向燃耗不均匀分布引起的末端效应[4]。正常贮存工况下，keff为0.9046。

1.2 温度的影响

在失冷事故中，池水蒸发或快速流失，乏燃料裸露出来，由于水蒸汽或空气不能及时带走衰变热，导致燃料芯块和包壳温度逐渐升高。以锆为主材的包壳，对中子几乎是透明的，包壳温度变化几乎不影响系统keff。芯块温度升高，由于多普勒效应，将引入负反应性，系统keff随芯块温度变化见图2。燃料芯块的多普勒负反馈效应是乏燃料水池失冷事故的一个固有安全特性，增大系统的次临界安全裕量。

根据乏燃料贮存格架/水池的临界安全分析[5]，水温升高引起池水升温至沸腾蒸发，密度减小，大幅降低系统中子慢化能力，导致密集贮存系统的keff变小。

图2 keff随燃料芯块温度的变化Fig.2 keff as a function of fuel pellet temperature

1.3 燃料组件变形的影响

燃料组件主要由导向管、上下管座、定位格架组成的骨架支承，定位格架保证燃料棒的径向栅距。导向管、定位格架以及燃料棒包壳的主材都是锆，因此在分析中考虑燃料组件两种可能的变形：定位格架失效导致的棒栅距失控，整个组件的严重损毁。

图3 硼钢存在时棒栅距增大计算模型Fig.3 Calculational model of loss of rod pitch control with borated stainless steel

定位格架失效会导致棒栅距失控，主要考虑棒栅距增大的情况。当硼钢存在时，棒栅距均匀增大至最外圈燃料棒接触到贮存小室(硼钢和不锈钢形成的空间)的内壁，如图3所示。当由于某种原因，硼钢不存在时，棒栅距均匀增大至最外圈燃料棒接触到贮存单元的内壁，如图4所示。棒栅距失控的keff计算结果见图5。从图中可以看出，中子吸收体硼钢是临界安全控制的重要措施，另一方面，对于AFA-3G组件这种紧凑型欠慢化棒栅系统，随着棒栅距的增大，系统keff逐渐增大。

图4 硼钢不存在时棒栅距增大计算模型Fig.4 Calculational model of loss of rod pitch control without borated stainless steel

图5 keff随棒栅距的变化Fig.5 keff as a function of rod pitch

乏燃料贮存单元内主要的材料UO2芯块的熔点约在2800℃，锆包壳在862 ℃发生相变[6]，在空气中锆包壳900 ℃左右会发生氧化放热反应[7]，不锈钢的熔点均在1300℃以上[6]。在池水快速流失时，乏燃料很快裸露出来，空气被衰变热加热后形成自然冷却循环。根据热工计算，乏燃料组件衰变热功率较低时，良好的空气自然对流可将锆包壳温度维持在相变温度以下，保证组件的完整性。如果衰变热功率较高，可能导致锆包壳温度过高，在空气中发生剧烈的氧化放热反应，包壳失效。在池水缓慢蒸干时，乏燃料逐渐裸露于蒸汽环境中。当乏燃料水池的水位较高时，需要冷却的裸露段较短且蒸汽量多，包壳温度升高较少；当水位较低时，需要冷却的裸露段较长且蒸汽量少，包壳温度显著升高直至产生锆与水蒸气反应而失效。在乏燃料水池失冷事故中，热源有UO2芯块衰变热和可能的锆包壳的放热反应，因此，在乏燃料水池长期失去冷却、无法有效导出衰变热的情况下，上述三种主要材料中，最先开始失效的将是锆包壳，从而使得UO2芯块散落出来堆积于贮存小室的底部。针对包壳失效导致的UO2芯块重分布，考虑以下两种计算模型：1) UO2材料均匀填充贮存小室内；2) UO2小球堆积于贮存小室内。在这两种模型中，UO2芯块的核素成分均取燃料组件末端50cm平均燃耗对应的核素成分。

第1个模型，UO2材料均匀填充贮存小室内一定的高度，上面是低密度(保守取为0.01g/cm3)的水蒸汽，keff为0.6281，且随着UO2材料密度降低、体积增加，keff略有减小。由于系统几乎没有慢化剂，UO2密度降低、体积增加后，系统内共振吸收增加、快裂变减少，从而使得keff有所减小。这个模型及结果包络了燃料组件结构材料存在的情况，因为结构材料主要是锆，锆对中子有很微弱的吸收作用，同时增大了混合物的体积，导致keff的降低。

第2个模型，使用如图6所示的UO2小球的正八面体模型，来模拟UO2芯块堆积于贮存小室底部的情况，小球间隙充低密度(保守取为0.01g/cm3)水蒸汽。keff为0.6374，且基本上不随UO2小球半径变化。由于低密度的水蒸汽无法提供良好的中子慢化能力，不同的UO2小球半径引起的空间非均匀效应比较小，因此在UO2总质量不变的情况下，系统keff基本不变。使用全密度的水来填充UO2小球间隙，以考虑向水池补水、重新淹没乏燃料过程中的临界安全。考虑到UO2芯块的密度是水的10倍左右，很难出现UO2小球悬浮于水中形成最佳慢化的情景，因此，堆积模型是更可信的情景假设。由于全密度的水能够提供良好的中子慢化能力，水铀栅格的空间非均匀效应非常明显，keff随小球半径增大而增大，在小球半径为3.6cm时达到最大值0.9521，而后开始下降。半径3.6cm的UO2小球，其质量已经大于AFA-3G组件中单根燃料棒的UO2质量，而且计算模型中没有考虑UO2芯块温度的多普勒反馈效应，因此keff的最大值0.9521有较大的保守裕量。

图6 正八面体模型示意图Fig.6 Skeleton of the octahedron model

由研究分析可知，系统keff的一个主要影响因素是水含量，即系统的慢化能力。因此，对于失冷事故，水的丧失使得系统的慢化能力大幅减弱，增加了系统的次临界安全裕量。即使在向水池补水、重新淹没乏燃料的过程中，如果包壳完好，则系统恢复到正常贮存状态，是次临界安全的。如果包壳失效，在可信的燃料芯块堆积模型下，keff最大值为0.9521，虽大于正常贮存工况的0.9046，但仍然是次临界安全的。

1.4 中子吸收体变化的影响

图7 keff随硼钢中硼含量的变化Fig.7 keff as a function of the boron content of borated stainless steel

乏燃料贮存单元中的硼钢是临界安全控制的重要措施。研究以下两种假设的硼钢失效方式对临界安全的影响：硼钢中硼含量逐渐降低；硼钢的高度从顶部开始不断减小。从计算结果图7和图8中可以看出，随着硼钢中硼含量的降低，keff逐渐增大；随着硼钢高度的逐渐降低，空出的位置由水代替，keff迅速增大，随后基本保持不变。典型的压水堆乏燃料组件，轴向中间段的燃耗高，两端的燃耗浅。堆芯顶部的慢化剂温度高、密度小，慢化效果差，而且运行过程中控制棒插入等因素，导致乏燃料组件顶部的燃耗更浅。在乏燃料水池中，裂变峰主要位于乏燃料组件的顶部区域，是keff的主要贡献区。因此，当乏燃料组件顶部的硼钢消失时，keff迅速增大，随后基本保持不变。

图8 keff随硼钢板高度的变化Fig.8 keff as a function of the height of borated stainless steel

这个计算模型中有很多的保守因素，如硼钢消失时，燃料组件仍然处于规则的布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，keff计算结果1.0699仅可作为限值参考。

2 可信度评估及缓解措施

2.1 可信度评估

以上所研究的计算分析模型，有一些是可信的，有一些则是简化的极限假设，其计算结果只可作为该类事故情景的参考限值。基于现有的知识及工程经验，对上述各事故工况进行可信度判断，结果如表1所示。

燃料芯块、包壳的温度升高，以及池水沸腾蒸发等，是可信的事故情景。在这两种情景下，由于燃料芯块多普勒效应以及中子慢化能力大幅变差等原因，均导致keff变小，增大了次临界安全裕量。

乏燃料组件中燃料棒栅距由于辐照等原因出现小的变化，是可信的。如果燃料组件的定位格架失效，失去约束的燃料棒，很难形成均匀分布的最佳慢化条件。本文中分析的棒栅距变化是现实中很难出现的不可信极限假设情景，其计算结果可作为棒栅距失控的限值，仅供参考。

表1 各事故工况的可信度评估及所需缓解措施Table 1 Credible judgment of accidental scenarios and necessary mitigating measures

注：①keff增量是相对于正常贮存工况、不考虑池水中可溶硼的keff=0.9046的；

② 此keff增量是中子吸收体硼钢存在的情况下引入的。

在组件严重损毁的情况下，比较可信的情景是燃料芯块与组件结构材料的混合物，堆积于贮存小室的底部，只有低密度的水蒸汽提供很差的中子慢化能力。考虑到UO2芯块的密度远远超过水密度，即使在水池补水、损毁组件重新被淹没的过程中，也很难出现UO2小球悬浮于水中的情况，堆积模型是比较可信的分析模型，而UO2小球和水的最佳慢化模型则是不可信的计算模型。

在乏燃料水池失冷事故下，热源有乏燃料芯块内的衰变热、放热的锆包壳氧化反应或锆水反应(如果发生)。芯块内的衰变热，通过包壳向外传递。中子吸收体硼钢及结构材料不锈钢不会自行产生热量，只能被加热，且其熔点高达1300℃以上。因此，在包壳发生相变失效、氧化反应或锆水反应时，格架的结构材料及硼钢基本上不会损坏。只有当包壳的熔融物或燃料芯块与贮存单元或硼钢直接接触传热时，才有可能造成格架结构或硼钢的损坏。因此，基于现有的知识及工程经验，很难将中子吸收体硼钢的失效确定为可信的事故情景。本文所分析的硼钢失效情景用的是一个保守的、简化的模型，假设燃料组件仍旧处于规则的、良好慢化的状态，因此计算结果有很大的保守裕量，仅可作为限值参考。

2.2 缓解措施

对于乏燃料水池失冷事故，最有效的缓解措施是重新将乏燃料淹没于水中，既能带走衰变热，又能屏蔽放射性，同时要确保其处于次临界状态。目前，压水堆核电站中多使用可溶性硼酸，因此，评估为抵消硼钢消失的极限假设情景引入的keff增量所需的硼浓度。在硼钢消失模型中，乏燃料组件处于正常状态。keff随池水中硼浓度的变化如图9所示，由计算可知，为抵硼钢消失引入的keff增量，所需硼浓度为685ppm。由前面的可信度评估可知，为抵消乏燃料水池失冷事故引入的keff增量所需的硼浓度将远小于本小节所计算的硼浓度值。

图9 硼钢消失假设下keff随池水中硼浓度的变化Fig.9 keff as a function of boron concentration without borated stainless steel

3 结论

基于典型压水堆核电站的乏燃料贮存水池，在池水逐渐蒸干和快速流失两种失冷方式下，基于可能的事故过程，建立保守或极限的临界计算模型，研究各事故假设情景相对于正常工况的keff增量，以及相应的缓解措施。由研究可知，乏燃料密集贮存系统的keff主要受以下三个因素的影响：1) 水的含量及相应的慢化能力；2) 芯块温度及相应的多普勒效应；3) 中子吸收体。

对于乏燃料水池失冷事故，水的丧失使得系统的中子慢化能力大幅减弱，增加了系统的次临界裕量。即使在失冷事故后，向水池补充清水、重新淹没乏燃料的过程中，在可信的堆积模型下，最大keff值0.9521大于正常贮存工况的0.9046，但也是次临界安全的。

失冷事故后，芯块温度升高，多普勒负反馈效应，是一个缓解临界安全后果的固有安全特性。

贮存小室内的中子吸收体硼钢是临界安全控制的重要措施。系统keff最大值1.0699出现在硼钢消失的极限假设模型中。由可信度评估可知，在失冷事故中，硼钢被损坏的可能性是很小的。另一方面，这个计算模型中有很多保守的假设因素，如硼钢消失时，燃料组件仍然处于规则的近乎最佳慢化布置、且有全密度的水提供良好的慢化能力。因此，在硼钢消失这一个不可信的事故情景假设下，其keff最大值1.0699及相应的缓解措施所要求的685ppm的可溶硼浓度，仅可作为限值参考。

根据目前的知识和工程经验，乏燃料贮存水池失冷事故，在可信的事故情况下，是次临界安全的。

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Study of the Criticality Safety at Coolant lossSituation of the Spent fuel Storage Pool

YANG Hai-feng，SHAO Zeng，HUO Xiao-dong

(China Nuclear Power Engineering, Beijing 100840, China)

The spent fuel storage pool accommodates spent fuel assemblies, and the coolant (pool water) removes the decay heat and acts as the shield against the radioactivity, therefore coolant loss is one of the most severe accidents. For two kinds of coolant loss, evaporating slowly and draining off rapidly, the relevant criticality safety is studied. The considered scenarios include temperature rises of pellets and coolant, loss of rod pitch control, gross assembly failure, neutron absorber failure, etc. And the credibility judgment of each scenario is carried out. The results show that coolant loss considerably decreases the slowing-down power, and that rise of pellet temperature and the relevant negative Doppler effect, both increase the subcritical margin. Even at the reflooding scenario, under the credible pile up model, the subcriticality can be ensured. Under the scenario that borated stainless steel disappears which is not credible,keffand the relevant mitigating measures which are considerably conservative, are listed in the paper only for reference. Based on current knowledge and engineering experience, the coolant loss of the spent fuel storage pool, under the credible accidental scenarios, is subcritical.

Spent fuel storage pool；Coolant loss；Criticality safety；Pile up model；Credibility judgment

2015-12-15

杨海峰(1981—)，男，河南南阳人，高级工程师，硕士研究生，现主要从事反应堆物理和临界安全研究

TL371

A

0258-0918(2016)05-0709-06