非稳沉采煤沉陷区沉积物-水体界面的氮、磷分布及迁移转化特征*



非稳沉采煤沉陷区沉积物-水体界面的氮、磷分布及迁移转化特征*

收修改稿.郑刘根(1972~)，男，博士，副教授；E-mail：lgzheng@ustc.edu.cn。

郑刘根1，刘响响1，程桦1，姜春露1，陈永春2

(1：安徽大学资源与环境工程学院矿山环境修复与湿地生态安全协同创新中心，合肥 230601)

(2：煤矿生态环境保护国家工程实验室，淮南232001)

摘要：以淮南后湖非稳沉采煤沉陷区沉积物-水体界面为研究对象，分析该湖未开发区(A区)、水产养殖区(B区)和水生蔬菜种植区(C区)3个功能区上覆水-间隙水-沉积物体系中氮、磷分布及其迁移特征.结果表明，氮、磷在不同水体界面的分布差异较大.其中上覆水中氮、磷浓度表现为A区>B区>C区；间隙水中氮、磷分布差异不显著，然而各功能区间隙水的氮、磷浓度明显高于上覆水，氮、磷主要由间隙水向上覆水中移动；沉积物中氮、磷含量以C区最高.后湖采煤沉陷区水体表现出氮污染、磷限制的现象。

关键词：采煤沉陷水体；上覆水；间隙水；沉积物；氮；磷；后湖

煤炭作为我国的主要能源，2013年约占能源消费体系的65.7%.煤炭在开采利用中会出现一系列生态和环境问题，如土地破坏、水体污染、地表植被破坏、重金属以及大气污染等[1]，其中，采煤导致的地表沉陷是最重要的生态环境问题之一.研究资料显示，全国煤炭开采所形成的沉陷区总量已达400×104hm2，平均每年新形成沉陷土地约3.3×104~4.7×104hm2[2].煤炭开采在形成地表洼地的同时，在高潜水位、水资源丰富地区很容易在洼地积水，根据其形态、面积以及人类改造目的不同，这些采煤沉陷积水区往往形成水塘、湖泊、湿地、甚至平原水库等不同功能类水体，其中具有良好水资源储存条件的两淮煤炭生产基地目前沉陷面积已达300 km2，预计10年后面积将扩大1.6倍，届时将达到500 km2，同时积水区面积将占30%~50%，由此引起的沉陷区水资源利用和富营养化问题备受研究者关注[3]。

采煤沉陷水域实质上是土壤覆水演变区域水体的过程，水体中的营养盐浓度初期受覆水土壤岩石矿物化学成分的作用明显[4]，伴随着当地经济社会的发展，沉陷水体氮、磷浓度很容易受人类活动影响[5].与湖泊、河流等天然水体相比，沉陷区水域除了具有雨水汇入、季节性变化、水质成分受湖泊面积和底质影响等相似特点外，采煤沉陷区水域特征与煤炭开采活动往往有紧密联系，通常水体年龄与煤炭开采时间一致，面积大小不一，数量众多，临近水域间存在兼并联合等，与此同时沉陷区水域有的已经大小稳定，有些因煤炭的持续开采还在继续扩大处于非稳沉状态，随着今后的开发和更多沉陷土地被水体淹没而释放出更多的氮、磷，进而增加该水体的氮、磷负荷，采煤沉陷水域环境十分复杂[6].但是，采煤沉陷区的存在具有相当的普遍性，在我国14个大型煤炭生产基地有不同程度的分布.因此对采煤沉陷水体中的氮、磷进行研究具有重要的现实意义。

以往大多数学者对水体中氮、磷循环过程和机理的研究主要集中在海洋、河流、天然湖泊以及湿地等传统水体[7-10]，对于采煤活动形成的沉陷水体研究较少.近年来也有不少研究者开始关注沉陷区这种人为扰动形成的特殊水体中的氮、磷，但大多集中在水体营养化特征[11-12]、沉积物赋存形态[13]以及营养盐的时空分布规律[14-15]等方面，对沉陷区氮、磷的迁移转化研究也仅限在实验室模拟方面[16-17]，具有一定的局限性，缺乏对氮、磷在沉积物-水体界面的系统报道.本研究选择我国典型的高潜水位、多煤层煤炭生产基地淮南矿区作为研究对象，对该地非稳沉类型为典型代表的后湖采煤沉陷区上覆水-间隙水-沉积物体系中氮、磷特征进行综合分析，比较不同功能区中氮、磷的分布和迁移差异，旨在揭示沉陷水体的氮、磷污染迁移机理，为高潜水位采煤沉陷区水体综合治理和开发利用提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区域后湖采煤沉陷区位于安徽省淮南市潘集区泥河镇西部，地处淮河北岸冲积平原，地势平坦，区内水系发达，属于典型的高潜水位地区.该地区由于地涉潘一矿和潘二矿2个采煤区，多年的煤炭开采导致了区内分布了大大小小的沉陷区，加上地处温带季风气候，年降雨量较为丰富，在雨水、地下水和地表径流的影响下沉陷区常年积水形成不少沉陷水域。

后湖地区沉陷前是一个以农业为主，主产小麦的农耕区.2008年开始对后湖周边约1×104hm2的沉陷区进行综合治理，已建设成一个集生态、观光、休闲、旅游于一体的生态园.目前已完成两期共357 hm2的沉陷地的整理与利用，园区内规划有水产养殖区、农业试验区、花卉种植区、蔬菜种植区等10个功能区，各功能区以车道、步道相互连接.目前，根据区内积水区功能用途将研究水域划分为3类，分别为未开发区(A区)、水产养殖区(B区)和水生蔬菜区(C区)(图1)。

图1 后湖采样点分布Fig.1 Distribution of the sampling sites in Lake Houhu

1) 未开发区：位于后湖生态园西部，水域面积最大，最大水深约5 m，一般水体深度约2 m，主要由一大一小2块水区组成，由于相近加上中间土层不高，2块水区水体已有连通，处于兼并阶段.同时该区受采煤活动影响，处于非沉稳状态，有进一步下沉扩大的趋势.该区尚未开发，水体营养盐浓度主要受农业面源影响。

2) 水产养殖区：位于生态园中部位置，该区是在原有较浅的采煤沉陷区挖深垫浅形成鱼塘，深度约1.5 m，由于开挖现象水塘边缘较直、整体呈矩形，该鱼塘有投饵活动，属于饲料养殖。

3) 水生蔬菜区：位于生态园东北部，该区以莲藕种植为主，水深约1 m，水区中间道路是以木桥搭建，伴有凉亭，便于休闲观赏。

1.2 样品采集和前处理

于2013年11月对后湖生态园内A区、B区、C区3个不同的功能性水区进行样品采集，并用GPS定位记录，样点分布图如图1所示.根据研究区分布，共设置13个采样点，其中A区6个(编号1~6)；B区4个(编号7~10)；C区3个(编号11~13).分别在取样点处采集对应的上覆水和沉积物样品.上覆水利用有机玻璃采水器采集表层水水深约0.5 m处水样，并装入聚乙烯瓶中.取样时现场测试表层水的温度、溶解氧、Eh和pH值.利用蚌式采泥器收集表面0~5 cm沉积物样品于聚乙烯塑料袋中，带回实验室储存于冰箱中.将沉积物以4300转/min进行泥水分离，取上层水即间隙水，立即用0.45 μm醋酸纤维滤膜进行过滤，并储存在5℃冰箱内备用.沉积物经冷冻干燥后，研磨、过100目筛备用。

1.3 样品分析方法

1.4 数据分析

采用SPSS 18.0软件进行数据的统计分析，采用One-way ANOVA(P<0.05)进行各个功能区间均值的比较检验，利用Pearson相关系数表示相关性.采用Corel DRAW X5和Origin 8.5制图。

2 结果与分析

2.1 上覆水中的氮、磷

不同利用方式沉陷水体的pHw总体呈偏碱性，在8~9正常范围内(表1)，无显著差异(P>0.05).作为综合反映水体氧化还原作用的Ehw指标也无显著性差异(P>0.05)，3个功能区水体Ehw顺序为A区>C区>B区.各功能水域中的DO、Chl.a和CODCr浓度均有显著差异(P<0.05)(表1).其中DO和Chl.a浓度以B区最高，特别是Chl.a，作为反映水体浮游藻类的重要指标，B区浓度(3.62 mg/m3)是A区的4.31倍，是C区的24.13倍，表明水产养殖会对水体中的浮游藻类繁殖产生较大的促进作用[21].C区CODCr(69.80 mg/L)明显高于A区(27.95 mg/L)和B区(13.27 mg/L)，采样期间发现C区的植株都枯萎在水中，导致水中有机质浓度很高，CODCr是其它功能区的2~3倍.然而C区对应的TPw浓度却未检出，可能是由于C区的磷以有机态为主，通常状况下有机磷主要以颗粒态存在[22]，磷的这种颗粒特性很容易沉降下来，再加上C区环境限制基本无风浪，水体扰动性小，使该区上覆水中的磷沉降到水底，C区沉积物中TPs浓度较高就是有力证明。

综上所述，与B区和C区相比， A区具有较高的氮、磷营养盐浓度；3个功能水区之间以C区有机污染最严重。

2.2 间隙水中的氮、磷

尽管统计上没有显著性差异，但后湖沉陷区各功能区间隙水TNi和TPi浓度远高于上覆水的TNw和TPw浓度(表1).谢伟芳等[23]对喀斯特山区溪流水体间隙水和上覆水浓度对比研究发现氮素在上覆水与沉积物之间存在明显的迁移活动.间隙水作为沉积物与水体的接触带往往反映了上覆水和沉积物之间的物质交换程度[24-25].各个功能区间隙水的氮、磷浓度明显高于上覆水的氮、磷浓度，说明后湖沉陷区上覆水和沉积物的氮、磷营养盐交换十分剧烈，存在较明显的迁移活动。

2.3 沉积物中的氮、磷

各功能区表层沉积物氮素含量较高，TNs含量是巢湖周边池塘(TNs：1.58 g/kg；TPs：0.93 g/kg)[18]的2.41~3.10倍，是合肥十五里河(TNs：2.03 g/kg；TPs：0.88 g/kg)[29]的1.87~2.41倍；各功能区表层沉积物磷素含量则较低，TPs含量是巢湖周边池塘的0.44~0.59倍，是十五里河的0.47~0.63倍.后湖采煤沉陷区沉积物中氮、磷含量与沉积物的原始矿物成分有很大关系.该地区底泥基质基本由农垦地构成，长期的农田垦种生产往往会施加大量氮肥，造成土壤氮素较高以至于覆水形成沉积物后氮含量相对较高；而磷含量相对低些，可能受当地施肥方式影响，一般小麦施肥氮磷比>1，当地作物主要种植小麦可能是造成沉积物中TPs含量相对较低的原因。

C/N作为沉积物有机质的重要指标，被许多研究者利用来揭示有机质的来源，通常认为C/N大于20为陆源植被[30].统计显著性检验发现功能区间的C/N有明显差异，其中A区(26.13)>B区(22.75)>C区(17.29)，3个功能区沉积物有机质的陆源性逐渐降低.其中A区正处于持续沉陷，导致陆地植被和农作物被水体淹没，地表径流携带大量陆源植物残体，从而造成了本区水体的C/N值最高.C区种植莲藕水生蔬菜，增加了该水体中水生植株的有机质含量，导致该区C/N值最低.各水塘间的LOI含量没有显著差异，以A区相对最高，C区次之，B区最低(表1).沉积物烧失量不仅会反映沉积物中的有机质含量，也会反映碳酸盐的含量.A区由于受面源污染影响显著，地表径流带来大量碳酸盐矿物，使其LOI含量略高于C区。

综上所述，各功能区之间，C区表层沉积物有较高的氮、磷含量和较低的C/N。

表1 后湖不同功能区理化性质统计分析结果

“-”表示未检出。

3 讨论

3.1 氮、磷在沉积物-水界面之间的迁移关系

在湖泊体系中，沉积物-水体界面间营养盐的交换主要通过间隙水来实现.张水元等对保安湖水体中氮、磷进行研究发现当间隙水中的氮、磷浓度超过上覆水时，沉积物所溶解的氮、磷营养盐就会释放到上覆水中[31].采样期间，水体分层消失，上、下水层混合均匀，上覆水采集的表层水能很好地反映整个水体的水质状况.本研究中A、B、C 3个功能区间隙水的总氮和总磷平均浓度均高于上覆水的，更高于溶解态的氮、磷浓度.由于间隙水与上覆水中营养盐存在明显的浓度差，间隙水中的营养盐必然会通过分子扩散形式迁移到上覆水中.因此，后湖采煤沉陷水体的沉积物经间隙水向上覆水释放氮、磷营养盐.在研究期间，沉积物对水体中的氮、磷主要起着源的作用。

为了比较各个功能区氮、磷的迁移，利用迁移速率即(间隙水-上覆水)/间隙水来进行分析，由于上覆水中TDPw未检出，所以对间隙水和上覆水的总氮、总磷进行计算比较，从侧面反映各个功能区的氮、磷迁移差异.结果表明，总氮的迁移速率以B区和C区较高，A区最低.然而总磷的迁移速率却以C区明显高于其它两区，B区最低(图2).C区较高的磷迁移速率与上覆水磷的沉降和该区沉积物中高含量的磷密切相关.B区氮、磷迁移速率之间出现了较大的反差，A区和B区上覆水中TPw具有相同的浓度，但B区间隙水的TPi浓度却是A区的0.67倍(表1)，B区磷的迁移速率明显受间隙水含量的影响.通常认为间隙水的营养盐含量受生产和消耗之间平衡的影响，前者受有机质含量、沉积物的释放等影响，后者与底栖生物、水动力条件以及矿化作用等有很大关系[32].A区和B区沉积物中TPs及A-P含量相差不大，但LOI含量以A区较高，因此间隙水中磷的含量差异可能与有机质含量密切相关。

图2 后湖不同功能区总氮和总磷的迁移速率Fig.2 Distribution of total nitrogen and total phosphorus of different water areas in Lake Houhu

3.2 氮磷比在上覆水、间隙水和沉积物的变化

所调查的研究区上覆水的TNw浓度为4.83~8.47 mg/L，TPw浓度为0.02~0.08 mg/L.张冰等对张集和顾桥沉陷区的研究表明[33]，该沉陷区水体中TN浓度为0.02~2.32 mg/L，TP浓度为0.201~0.328 mg/L.与前人研究结果相比，后湖沉陷区各功能区上覆水的TNw浓度较高，TPw浓度较低.从国内湖泊富营养化评级标准来看[34]，A、B和C 3个功能区的总氮浓度已经处于重度富营养化水平，总磷浓度的富营养化水平较低，一般认为氮磷质量比>10时，磷为藻类的限制因素[35]，反之氮成为限制因子。

表2 后湖不同功能区上覆水、间隙水与沉积物的氮磷比

Tab.2 N/P ratios of overlying water, interstitial water and sediment of different water areas in Lake Houhu

位置A区B区C区武汉东湖[36]上覆水330.00291.0015.7~40.6间隙水200.78386.67283.43沉积物10.058.848.912.94~3.04

通过对3个功能区氮磷比的分析(表2)可以看出，各区上覆水中的氮磷比远高于武汉东湖典型磷限制富营养状态浅水湖泊，该湖泊沉积物对营养盐扮演着源的角色[37].C区由于磷沉降的原因，上覆水显然为磷限制，氮磷比最高，A区比值次之，B区最低.各功能区间隙水氮磷比为B区>C区>A区，数值也远高于标准限定值，可以看出间隙水中的营养盐也为磷限制.沉积物是水体中氮、磷“汇”和“源”的容纳场.在研究期间，后湖沉积物主要起着源的作用.根据对比发现，各功能区沉积物的氮磷比是武汉东湖的2.91~3.42倍，可以推断后湖采煤沉陷区沉积物基质对水体氮、磷限制起着重要作用，因此原覆水土壤中氮、磷含量矿物分布可能是影响淮南采煤沉陷区水体主要磷控制[12]的关键因素。

从沉积物到间隙水的氮磷比变化来看，氮磷比在3个功能区均增加(表2)，这与水动力条件和沉积物对氮、磷释放解析强度等诸多因素有很大关系.在该研究中由于氮、磷在沉积物水体界面的迁移是从间隙水向上覆水移动，各功能区间隙水和上覆水中氮磷比的变化趋势也一定程度上反映了上覆水的氮、磷消耗和来源影响.A区从间隙水到上覆水氮磷比变大，B区变小(表2)，这除了与浓度扩散、生物扰动、营养盐水平迁移等因素有关外，还可能与A区面源的影响和沉陷扩大造成的水土流失有很大关系，土壤中较高含量的氮对A区上覆水中氮磷比的升高有重要影响.B区降低的氮磷比可能与该水体中较为丰富的藻类对磷的消耗有一定关系。

综上所述，后湖采煤沉陷区虽然开发规划时间仅仅几年，然而水体中却表现出高浓度的氮污染现象，水体中较高的氮磷比使磷成为该水域最重要的控制元素.同时，由于沉积物处于释放阶段，未来水体富营养化风险可能更大.因此，今后我们需要对采煤沉陷水体的开发和重建予以重视，有针对性地减少外源污染物输入、预防水体富营养化、合理调控水体氮磷比例结构等，在保证沉陷区水体生态系统健康稳定的前提下合理开发。

4 结论

1) 后湖采煤沉陷区水体中含有较高的氮营养盐含量，然而均表现出磷缺失的状态.由于水体利用方式和环境特征的不同，各功能区氮、磷在上覆水和沉积物中表现出明显差异.其中，上覆水中以未开发区氮、磷浓度最高，沉积物中以水生蔬菜区氮、磷含量最高。

2) 从氮、磷在沉积物-水体界面的迁移变化来看，后湖沉陷区沉积物还处于释放营养盐状态，其中在水产养殖区氮、磷迁移变化反差较大.然而由于面源污染以及煤炭的持续开采等人类活动的影响，外源输入对沉陷区水体富营养化也起着重要作用。

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©2016 byJournalofLakeSciences

Distribution and migration characteristics of nitrogen and phosphorus in sediment-water interface from unstable coal mining subsidence area

ZHENG Liugen1, LIU Xiangxiang1, CHENG Hua1, JIANG Chunlu1& CHEN Yongchun2

(1:CollaborativeInnovationCenterforMinesEnvironmentalRemediationandWetlandEcologicalSecurity,SchoolofResourceandEnvironmentEngineering,AnhuiUniversity,Hefei230601,P.R.China)

(2:NationalEngineeringLaboratoryofCoalMineEcologicalEnvironmentProtection,Huainan232001,P.R.China)

Abstract：Three water bodies of different functionalities, i.e., undeveloped (A), aquaculture (B), and aquatic vegetable planting (C), in Lake Houhu unstable coal mining subsidence area, were studied to address the distribution and migration of nitrogen and phosphorus in a column system of overlying water column, sediment pore water and sediments. The results showed that the contents of nitrogen and phosphorus were quite different in different sediment-water interface. The concentrations of nitrogen and phosphorus in overlying water column were in the order of A>B>C. Although no significant difference in concentrations of nitrogen and phosphorus in pore waters of these three water bodies were observed, they were distinctly higher than those in overlying water columns. This suggested an upward migration of nitrogen and phosphorus from pore waters to overlying water columns. The highest concentrations of nitrogen and phosphorus were examined in the sediments of aquatic vegetable planting water body. Overall, the study found that water bodies were polluted by nitrogen but had limited availability of phosphorus。

Keywords：Coalmine subsidence water; overlying water column; pore water; sediment; nitrogen; phosphorus; Lake Houhu

基金项目*国家科技支撑计划项目(2012BAC10B02)、国家自然科学(41373108)、煤矿生态环境保护国家工程实验室科技攻关项目(HKKY-JT-JS2012)、安徽省自然科学基金项目(1208085ME66)和安徽省教育厅重点基金项目(KJ2012A022)联合资助.2014-12-18收稿；2015-05-09

DOI10.18307/2016.0110