冷表面上水滴结冰问题的实验研究进展

隋冬雨金哲岩杨志刚

(1同济大学航空航天与力学学院 上海 200092;2同济大学汽车学院 上海 201804; 3上海地面交通工具风洞中心 上海 201804)

冷表面上水滴结冰问题的实验研究进展

隋冬雨1金哲岩1杨志刚2，3

(1同济大学航空航天与力学学院 上海 200092;2同济大学汽车学院 上海 201804; 3上海地面交通工具风洞中心 上海 201804)

文章对冷表面上水滴沉积结冰和撞击结冰微物理过程的实验研究进展进行总结。提出影响水滴结冰的因素主要有冷表面、环境条件、水滴自身和附加力/场，重点介绍了低能表面抑冰性能和对流情况对水滴结冰影响的研究现状。最后，指出不同因素对水滴结冰的影响规律，超疏水表面抑冰性能的优化，以及结冰过程主动控制方法的探索可以开展深入研究，为进一步研究和应用提供参考。

水滴结冰；冷表面；实验综述；超疏水/低能表面；对流情况；撞击

水滴结冰是一种复杂的相变传热传质现象，广泛存在于航空航天、风机叶片、电缆、热交换器和其他基础设施中。结冰会降低系统效能，增加维护和监测费用，提高安全隐患。飞机结冰是造成飞行安全事故的主要隐患之一[1]，积冰会改变飞机重心，增加结构负重；机翼和安定面结冰影响气动外形，降低升阻比，操纵性也严重受到影响；发动机进气道结冰导致发动机效率急剧下降，破碎的冰块被发动机吸入会导致发动机叶片损坏[2－4]。寒冷季节，风力机叶片上产生的冰脊会严重影响其安全有效的运转[5]。对于电缆电线等通讯传输设备，其表面的覆冰会对结构产生极大的破坏并带来安全隐患[6]。在低温制冷领域，结冰结霜增加了制冷装置换热器的传热热阻，堵塞空气侧通道，严重时甚至会导致系统失效[7]。

传统的抑冰方法有很多，如化学方法、电热方法、热气方法、机械方法、机电方法等。但是这些方法大都存在能效低、费用高、噪音大及场合使用限制等问题。因此，研究机构分别开展了有关小尺度水滴在冷表面上结冰的实验研究，旨在深入对结冰微物理过程的理解，为建立更准确的物理与数学模型提供依据，进而为探索可行、高效、节能的抑冰方法提供新思路。

本文分别对冷表面上水滴沉积结冰和撞击结冰两种形式的实验研究进行了综述。同时，对影响水滴结冰的因素进行了总结，并重点介绍了超疏水低能表面和对流情况对水滴结冰影响的研究进展。

1 水滴在冷表面上的沉积结冰

目前，关于水滴沉积在冷表面上静态结冰的实验研究已经有很多成果，主要集中在水滴结冰的微物理过程和影响因素研究。

1·1 水滴结冰微物理过程

宏观尺度下水的冻结过程已经有成熟的理论，但由于微小水滴体积小，成核困难，过冷度较大，相变过程温度分布不均，与宏观尺度下水的冻结过程完全不同。水滴结冰微物理过程的实验研究可以帮助人们认识水滴结冰机理，建立准确的水滴结冰数学模型。

1·1·1 相变及变形

已有研究表明，冷表面上水滴冻结是从与表面接触线开始向上推进的。由于水和冰的密度不同，以及相变伴随着周围水蒸气的传质现象，水滴冻结过程中体积会增大；同时，由于表面张力的作用，结冰完成时冰珠顶端形成塔尖状突起。

Hoke JL[8]发现水滴冻结过程中会发生膨胀现象，主要表现为高度的增加，认为膨胀的形成机制是由于冻结的水滴和衬底之间的水汽压差引起的。Walford mE R等[9]观察到直径2 mm水滴在冷铜板表面冻结成塔尖状冰珠，冻结过程固液界面平行于水平冷表面，并采用剪切力去除冰珠的方法测得冰珠在冷表面上的粘附力。实验结果表明:冰珠的粘附力在－22℃时最大，当温度低于－62℃或高于－2℃时，冰珠很容易去除。Wang JT等[10]对直径1 mm水滴在冷铜板上的冻结变形过程进行实验研究，认为水滴结冰顶端的凸起原因是水和冰的比容差，并根据相变动力学理论建立了单个水滴冻结过程的数学模型。数值模拟结果能够与实验基本符合，该模型能够很好地描述冷表面上水滴冻结时的形态变化。Snoeijer J H等[11]通过实验、数值模拟和解析三种方法讨论了水滴结冰末端凸起的形成机理。同时指出，根据动态润湿条件，实际的冻结过程固液界面并非平行于冷表面，而是一个曲面，这使得数值模拟更加复杂。

1·1·2 换热及热分析

相变伴随着传热，了解水滴温度变化和换热机制有助于帮助人们认识水滴结冰机理。由于水滴冻结过程持续时间短，水滴尺寸小及液体流动性等特点增加了实验采集的难度。目前主要通过分子标定温度测量技术、红外控温技术和热电偶测温技术实现对水滴结冰过程温度的监测。

Kawanami T等[12]以铝粉为示踪粒子，氦氖激光器为光源，研究了冷表面上水滴冻结过程中其内部的换热，观察到水滴液相部分右半叶流线沿顺时针方向。同时应用兰多法进行数值拟合，数值结果与实验具有较好的一致性。研究表明:水滴内部流动由表面张力梯度产生Marangoni对流主导，在密度逆增区，表面张力和浮力共同作用；水滴表面的温度分布受毕渥数的影响；高温度梯度产生内部对流促进了水滴的冷却。吴晓敏等[13]利用T型热电偶测得冷铜板上体积3μL过冷水珠冻结相变过程温度变化，根据实验现象将水滴的冻结过程分为降温过冷、初始晶核形成、释放潜热、冻结过程和降温至与环境平衡温度5个阶段，如图1所示。该模型更加细致的描述了水滴结冰微物理过程各个阶段的温度状态。同时指出冷面温度是影响水珠冻结的主要因素。

图1 水滴冻结过程温度变化示意图Fig·1 SchematiCof the droplet temperature variation during freezing process

Nitsch K[14]利用热分析的方法，通过冷热台控制表面温度，红外测温仪跟踪观察不同温度、热处理状况和冷却速率条件下直径5 mm水滴的过冷和冻结过程。实验结果显示水滴过冷度随冷却率增加而线性降低，由于水滴在冷表面上属于异相成核，接触表面特性对其影响更为显著，热处理仅在一定范围内能够增加水滴的过冷度。黄玲艳等[15]实验研究了体积6μL液滴在水平铜表面冻结过程，结果表明:液滴冻结时间随冷面温度升高而增加，随空气湿度增高而减小，空气温度和流速对液滴冻结也有较大影响。并根据能量守恒原理建立水滴冻结时长随冷壁面温度变化的解析表达式，深入研究了冷壁面温度对水滴冻结时长的影响，计算结果与实验结果基本一致[16]。Hu H等[17]利用分子标定温度测量技术量化分析了水滴结冰全寿命周期的换热和相变过程，如图2所示。实验结果表明:结冰过程中液相部分的温度是上升的，这是液固相变释放潜热导致的。同时观察并讨论了水滴冻结过程中体积膨胀现象和结冰过程结束时的塔尖状突起。

1·2 影响水滴结冰的因素

总结现阶段实验研究得到的成果，得出影响水滴结冰的因素主要有:

1)冷表面。包括表面材料，表面温度，表面粗糙度和润湿性等；

图2 分子标定温度测量技术追踪冷表面上水滴冻结换热和液固相变过程,冷表面温度－2·0℃[17]Fig·2 Corresponding MTT measurements in the course of icing process on the－2·0℃[17]test plate

2)环境。包括环境温度，相对湿度，对流情况等；

3)水滴。包括水滴体积，水滴温度以及水滴与冷表面的接触形式；

4)附加力/场。包括电场，磁场，压强，超声波，机械振动等。

关于温度、湿度以及水滴体积等基础因素对水滴冻结过程的影响已有大量研究和确切结论。近年来，研究人员更多地关注于低能表面、对流情况以及附加场对水滴结冰的影响，以期为防冰和除冰方法提供一些实验依据。

1·2·1 低能表面的影响研究

根据接触角大小可以将表面分为:接触角小于90°的亲水表面(高能表面)以及接触角大于90°的疏水表面(低能表面)。冷表面水滴结冰是异相成核，表面过饱和度的增加会加速晶核形成。粗糙表面可以减少晶核形成所需的过饱和度，而低能表面比高能表面需要更高的过饱和度才能成核，这是低能表面抑冰的基本思路。

Suzuki S等[18]研究了平滑的及粗糙的FAS-17涂层对水滴的接触角、滑移角和冻结温度的影响。结果表明过冷水滴在粗糙表面上的冻结温度比在平滑表面上高。进一步研究认为氟碳链的长度对低温环境下表面的稳定性有影响，并设计了具有纳米级粗糙度的短链FAS-3涂层[19]。Huang L Y等[20]以铜片为基体，通过化学刻蚀和表面氟化的方法制备了一系列不同接触角的疏水表面，研究了接触角对水珠冻结和初始霜晶生长的影响。实验结果表明:虽然疏水表面可以延迟水珠冻结和初始霜晶形成时间，但是霜层生长晚期，疏水表面失去抑霜性能[21]。

超疏水表面是指接触角大于150°，滑动角小于20°的低能表面，其研究始于1997年，Barthlott W 等[22]首次关注并报道了荷叶表面上的水滴可以自由滚动的现象，称为“莲花效应”，引起极大的关注，并且逐渐成为仿生纳米材料技术中的热点之一。由于超疏水表面可以通过减小液-固界面接触面积和提高成核势垒延迟水滴成核和冻结，许多学者也开展了超疏水表面的制备工艺以及超疏水表面对水滴结冰过程影响和抑冰性能的研究。

Liu Z L等[23]对比了接触角162°的电镀四氟化碳超疏水表面和普通铜板表面上水珠冻结和初始霜晶生长过程。结果表明:对于单个水珠，铜板表面上霜晶沿冰珠顶端纵向生长，超疏水表面上霜晶会在冰珠表面的各个部位均匀生长。宏观上表现为超疏水表面可以延迟初始霜晶出现，形成的霜层稀疏较易去除。He M等[24]制备了一系列具有大接触角的氧化锌纳米棒阵列超疏水表面，实验测试了其在冰点以下抑制结冰的能力，得出氧化锌纳米棒生长时间越短抑冰性能越好的结论。Singh D P等[25]以锡为基体，制备了倾斜排列的纳米柱状银薄膜超疏水结构，并进行了常温冷表面和变温冷表面的结冰实验，结果显示该表面可以显著的延迟结冰发生时间，同时延缓结冰速度。Jin Z Y等[26]通过溶胶-凝胶法制备接触角156.2°超疏水表面，并采用激光诱导荧光技术观察了水滴该表面上的冻结和溶化的微物理过程。

图3 自然对流条件下水滴在超疏水表面结冰过程,冷表面温度－8·2℃[26]Fig·3 Droplet icing process on－8·2℃[26]superhyd rophobiCsurface under free convection

此外，2013年Lee H等[27]首次制备了一种两性表面材料，兼具亲水表面和超疏水表面的优点，可以在冰点下吸收贮存大量水分子，同时，当水滴滴落在表面上能够迅速排开水珠，体现超疏水性，该项研究具有广阔的应用前景。

1·2·2 对流情况的影响研究

对流情况作为重要的环境条件，必然对水滴结冰过程产生影响。而目前为止，大部分的水滴结冰实验研究都是在自然对流的环境下进行的，仅有少数学者研究了不同对流条件对冷表面上水滴的结冰过程的影响。

吴晓敏等[28]通过风机控制空气流速，在开放式风洞内对强制对流情况下水平铝表面结冰结霜现象进行实验研究。结果表明:随着空气流速的增大，过冷水珠存续时间先缩短后延长，冻结粒径不断增大，初始霜晶加快生长，霜晶细密。黄玲艳等[15，29]实验研究了强制对流条件下环境参数对水滴冻结过程的影响，发现水珠冻结时间随空气流速的变化也存在一个临界风速约6 m/s，当风速小于该临界值时，空气流动加速了换热，水珠冻结时间随风速的增加而降低，风速大于该临界值时，周围小水滴会随风被带走，冻结时间随风速的增加而增加，并给出了临界风速的表达式。Jin Z Y等[30]采用激光诱导荧光技术对比了光滑冷表面上水滴在自然对流和强制对流条件下结冰物理过程及变形，如图3和图4所示。结果表明:在强制对流条件下，液滴结冰时其固-液分界面并不与冷表面平行，同时结冰后的形状与自然对流条件下的液滴结冰有很大的不同。

图4 强制对流下水滴在光滑铜表面的结冰过程,冷表面温度－8·2℃[29]Fig·4 Droplet icing process on－8·2℃[29]copper surface under forced convection

2014年，Jin Z Y等[31]首次实验研究了合成射流对水滴在冷表面上结冰的影响，如图5所示。实验结果表明:合成射流不仅提高了水滴结冰开始和结束时冷表面的温度，而且导致密集和不规则的霜晶积聚在冰珠外表面上。合成射流激励器作为主动的流体控制方法，可以为工程师和科研人员研发高效的主动控制抑冰系统提供新思路。

1·2·3 附加力/场的影响研究

水分子具有很强的极性，在电场和磁场的作用下其结冰过程势必会发生变化。关于电场对水滴结冰的影响始于上个世纪50年代，现阶段大部分研究都集中在电场对霜层密度和厚度的影响，通过控制电流强度和电场方向改变霜晶的生长，从而实现对结冰结霜的控制[32]。由于磁场的复杂性，对其研究相对较少。2009年，勾昱君等[33]首次实验研究了磁场作用及磁性表面的上水滴的凝结、霜晶的形成过程，发现水滴凝结的大小、分布的均匀性及霜晶的疏密程度都会受到磁场的影响，并且在一定磁场强度条件下，霜晶的形成过程会受到明显抑制。

图5 合成射流环境下水滴在变温冷表面结冰过程[31]Fig·5 Droplet icing on the cold surface of decreasing temperature with or without the synthetiCjet

关于机械和超声振动抑冰的研究也是近年来人们比较关注的方向。Cheng CH等[34]研究了机械振动对水滴在冷表面上冻结过程以及双晶形成的影响，实验表明振动能够对液滴的冷凝过程产生一定的影响，延缓冷表面上液滴的形成从而延迟结霜过程，对霜柱生长期的影响也很明显。李栋等[35]实验研究了超声震荡对冷表面冻结液滴的影响。结果表明:超声振荡能够显著抑制水滴表面霜晶的生长。

2 水滴撞击冷表面动态结冰

已有的实验研究大都基于水滴沉积在冷表面上静态的结冰过程，并获得了很多有价值的成果。而实际生活中飞机机身、发动机、风机叶片以及电线电缆上的结冰问题均为水滴撞击到冷表面上动态结冰问题。因此，水滴撞击到冷表面上动态结冰过程的实验研究更能够反映结冰的真实情况。

2·1 水滴撞击冷表面物理过程

常温水滴撞击固体表面物理过程主要包括碰撞、铺展、松弛和平衡四个阶段，其中平衡阶段可能伴随着水滴的回弹、飞溅和破裂。当水滴或过冷水滴撞击到冷表面上，冻结可能在任一阶段发生，使得撞击物理过程变得更为复杂。

英国国防评价与研究局(DERA)与美国国家航空和宇宙航行局(NASA)合作，致力于过冷水滴撞击和飞溅的动态性能研究[36]。如Hammond D等[37]和Quero M等[38]对过冷大水滴撞击水膜表面的动态力学性能、换热以及冻结过程进行实验研究，建立了相应的数值模型，并对比了铺展、飞溅、破裂和冻结过程的实验和数值结果。

与静态结冰相似，水滴撞击冷表面的冻结受表面温度和环境温度的影响最大。朱卫英[39]简单探讨了表面温度对水滴铺展直径和凝固时间的影响。得出撞击速度对铺展半径影响大，温度对凝固时间起决定性作用的结论。Li H等[40]实验研究了撞击速度和冻结对水滴撞击铝表面物理过程的影响。结果表明:撞击速度越大，回弹越不明显。冻结不影响水滴的扩散过程，但是增大了水的粘性从而减小回缩，由于水滴前缘冻结，机械性的阻碍了水滴的运动。Yang G 等[41]实验研究了过冷水滴撞击到不同材质金属管表面的冻结机理。将过冷水滴撞击到冷表面的结冰形态分为瞬时结冰和非瞬时结冰，并获得了边界条件。同时指出:除环境温度和冷表面温度外，水滴过冷度、表面特性也对结冰有影响，撞击速度的影响会随着表面温度的降低而减弱。

2·2 超疏水表面和对流状况影响研究

一些研究机构也展开了不同对流条件下水滴撞击超疏水表面的动态结冰实验研究。Mishchenko L等[42]实验研究了超疏水微观结构对水滴撞击结冰的影响，并且用经典形核理论、换热理论和润湿动力学进行建模。指出表面温度在－25～－30℃，微纳米级超疏水表面可以使水滴在形核之前回弹，从而有效抑制结冰，低于该温度的积冰也比较容易除去。此外，闭孔微观结构可以提高机械和压力稳定性，容易复制和量化生产，具有材料和化学性能优越性。

部分研究结果表明:超疏水的抑冰性能受环境(温度、湿度和空气流速)和冷表面(粗糙度、和温度)的影响较大。Varanasi K K等[43]对超疏水表面抑冰效果的实验中发现:在过饱和水气压环境下，水蒸气会无差异的在超疏水微观结构的各个部位均匀结霜，霜层增加表面润湿性，使水滴撞击到冷表面上粘附性增强，疏水性丧失。指出在设计超疏水防冰表面时需要考虑表面结霜问题。Jung S等[44]对过冷水滴连续撞击到不同润湿性和粗糙度的表面上进行实验研究。结果显示:材料的抑冰性能同时受接触角和表面粗糙度的影响，同等粗糙度情况下，超疏水材料比亲水材料具有更强的抑冰性能，但对于粗糙度接近临界成核半径的纳米级表面，光滑表面的抑冰性能更加突出。进一步研究发现，改变环境湿度和对流状态会影响超疏水表面的抑冰性能，并从形核理论和传热学角度解释了实验现象，如图6所示[45]。Alizadeh A等[46]应用红外测温技术探测了在低湿度环境下水滴撞击不同润湿性冷表面的成核过程。根据实验结果和异相成核理论分析，发现在低过冷度下，水滴成核主要受液-固界面影响；随着过冷度的增加，液-固界面影响降低，空气和气-液界面逐渐起主导作用，超疏水表面延迟水滴成核能力下降。

图6 过冷水滴在剪切力下固着在超疏水表面[45]Fig·6 Supercooled sessile droplets under shear[45]

2013年，Antonini C等[47]关注了水滴在－79℃干冰表面的回弹现象，并与水滴在超疏水表面的回弹以及在热表面的莱顿弗罗斯特现象进行对比。分析指出回弹是由于升华产生了非润湿机制，使水滴失去粘附力，同时升华潜热通过换热平衡可以令水滴在回弹前不发生冻结。该项研究为科研人员设计抑冰表面提供了有益的思路。

3 总结和展望

国内外各研究机构对水滴在冷表面上结冰的相关问题进行了大量的实验研究，并取得了一定成果。这些成果为辅助工程技术人员开发更为有效的抑冰方法和技术手段提供了实验基础和参考依据。

文章阐述了水滴结冰微物理过程的实验研究成果，包括水滴在冷表面上的沉积结冰和撞击结冰。总结了影响水滴结冰的因素和影响规律，着重介绍了超疏水低能表面抑冰性能的实验研究进展，以及对流情况对水滴结冰影响的研究现状。从目前的研究进展可以看出:对水滴在冷表面上结冰问题的实验研究多是针对于某个具体问题展开的，研究的范围与内容有局限性。尤其是对水滴结冰的一些影响因素的研究仍处于初步阶段，尚未得到确切的结论，缺少较为全面和系统的认识。今后的研究工作中，可以从以下几方面进行完善和深入开展:

1)深入研究不同因素对水滴结冰微物理过程的影响。利用测温技术和可视化手段，对不同工况下(如对流条件、压强、磁场等)冷表面上水滴结冰过程中的相变和温度场进行测量，掌握水滴结冰微物理过程基本规律，有助于建立更为准确的数值模型。

2)超疏水低能表面抑冰性能的优化。超疏水表面作为被动抑冰方法的热门研究对象，其抑冰性能目前尚未得到统一的结论。需要实验探索微观结构、粗糙度和润湿性对其抑冰性能的影响规律。如何实现超疏水在不同环境温度、湿度和空气流速下保持长时间优异的抑冰性能是研究工作所面临的挑战。

3)结冰过程的主动控制方法的探索。在水滴过冷阶段，尝试通过不同的外界干扰，如合成射流、超声振荡等，改变水滴成核条件、结冰时间以及结冰形式，以实现对水滴结冰过程的主动控制，可以为抑冰系统的设计提供实验依据。

本文受上海市科学技术委员会课题(11DZ2260400)资助。(The project was supported by the foundation of Science and Technology Commission of Shanghai Municipality (No.11DZ2260400).)

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About the corresponding author

Jin Zheyan，male，Ph.D.，associate professor.School of Aerospace Engineering and Applied Mechanics，Tongji University，＋86 21-65982651，E-mail:zheyanjin＠tongji.edu.cn.Research fields:heat and mass transfer，experimental fluid dynamics.

Experimental Progress of Water Droplet Freezing on Cold Surface

Sui Dongyu1Jin Zheyan1Yang Zhigang2，3

(1.School of Aerospace Engineering and Applied Mechanics，Tongji University，Shanghai，200092，China；2. School of Automotive Studies，Tongji University，Shanghai，201804，China；3.Shanghai Automotive Wind Tunnel Center，Shanghai，201804，China)

The present review summarizes the experimental investigations on the freezing processes of the sessile water droplets and impinged water droplets on cold surfaces.Cold surfaces，environmental conditions，droplets，and additional forces or fields are presented as the dominant factors that influence water droplets freezing.The anti-icing performance of low-energy surface and effects of convection conditions on the water droplets icing processes are highlighted.Finally，the principles of various factors on the water droplets freezing，optimization of super-hydrophobiCsurface anti-icing performance，and exploration of active controlmethods on freezing process are recommended to be investigated further，which can beAreference for future researches.

water droplet freezing；cold surface；experiment review；super-hydrophobic/low-energy surface；convection condition；impacting

TK124；V321.2＋29

A

0253－4339(2015)02－0014－08

10.3969/j.issn.0253－4339.2015.02.014

简介

金哲岩，男，博士，副教授，同济大学航空航天与力学学院，(021)65982651，E-mail:zheyanjin＠tongji.edu.cn。研究方向:传热传质学，实验流体力学。

2014年6月20日