金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜特性的研究进展

汪德龙，武卫东，陈小娇

（上海理工大学能源与动力工程学院，上海200093）

doi：10.3969/j.issn.2095-4468.2015.01.201

金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜特性的研究进展

汪德龙*，武卫东，陈小娇

（上海理工大学能源与动力工程学院，上海200093）

本文综述了近几年金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜特性的研究进展。总结了金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜特性的实验研究，指出微纳米复合结构和纳米结构超疏水表面都有抗凝露抗结霜性能，但两者性能优劣并无定论。关于超疏水表面抗凝露抗结霜的机理，部分研究者认为是超疏水表面凝结水形成有较大能量势垒，另一部分研究者认为纳米结构超疏水表面液体自迁移现象对其抗凝露抗结霜有重要的影响。目前，超疏水表面与空气换热的研究还不够充分，这方面的深入研究能够为超疏水表面应用到微通道换热器中提供理论基础。

超疏水表面；微纳复合结构；纳米结构；结霜；凝露

doi：10.3969/j.issn.2095-4468.2015.01.201

0 引言

结霜的现象广泛存在于制冷空调领域，如热泵工况下的室外机结霜，目前化霜方法有许多弊端[1]，存在频繁化霜、化霜不彻底、消耗电能多和温度波动比较大等缺点[2]，造成了很大的能源浪费[3]。特别是微通道换热器在热泵工况下，其用作蒸发器的时候，冷凝水的排放不畅[4]，及其导致的结霜是一直困扰研究者的问题[5]。除此之外，空调器在夏季工况下，室内出风口产生的凝露也是一个不容忽视的问题[6]。

近年来，自从BARTHIOTT W[7]提出“荷叶效应”这一概念后，仿荷叶超疏水表面的研究得到蓬勃发展，超疏水表面抗凝露抗结霜是研究热点之一，研究结果表明，超疏水表面具有较好的抗凝露抗结霜性能，如能应用到制冷空调领域将会节约大量的能源。在制冷空调领域里，大多数使用的材料是铝、铜、钢等型材。因此本文综述了近几年来在金属基体表面上制备的超疏水表面的抗结霜抗凝露的研究，以期为超疏水表面应用到制冷空调领域提供借鉴。

本文主要从实验研究进展、机理分析进展、传热研究进展三个方面对金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜的研究做出阐述，并对其应用于微通道换热器提出一些观点。

1 超疏水表面基本原理

平整的固体表面，水滴在其上铺展，当达到固液气三相的平衡时，在液气界面做一条切线，将此条切线与固液界面的接触面的夹角称为接触角θ（见图1）。通常定义接触角小于90°为亲水表面，接触角大于90°为疏水表面，接触角大于150°的称作超疏水表面。通常采用YOUNG T提出的杨氏方程[8]表达接触角和表面能的关系：

式中：

γSV——固-气间的平衡表面张力；

γSL——固-液间的平衡表面张力；

γLV——液-气间的平衡表面张力；

θ ——平衡接触角。

图1 接触角示意图

杨氏方程只适合理想的光滑表面。实际的表面在经过放大之后其实是粗糙不平的，因此实际表面的接触角必须考虑表面粗糙度，目前广泛接受的理论有Wenzel理论[9-10]和Cassie理论[11-12]。

Wenzel模型是针对水滴完全润湿表面，如图2，Wenzel方程为：

式中：

θr——粗糙表观接触角，

r——表面粗糙因子，即表面的实际面积与投影面积的比值。

Wenzel方程亦有很多局限性，很多的现象都不能很好地被解释。CASSIE A B D等[11]进一步研究了由固体和气体复合表面的接触角性质。复合表面上的浸润性是各个表面性质的加和，表观接触角θr与各组分本征接触角的关系见式(3)。此式即为Cassie-Baxter方程，如图2。

式中：

θ1, θ2——液滴在两种成分表面的本征接触角；

f1, f2——两种成分所占的表观面积f1+f2=1。

若一种成分是空气，即θ2=180°，因为空气和水的接触角定义为180°，则上述方程可以简化为：

图2 液滴与粗糙表面接触状态

2 实验研究进展

在金属基体超疏水表面的抗凝露抗结霜的研究中，对于不同的微结构抗结霜的性能，并未得出一个统一的认识。研究者提出，通过初次结霜时间、霜层的覆盖率[13-15]、霜层的重量[16]以及多次结霜融霜后超疏水性能的变化[17]等指标来定性超疏水表面的抗凝露抗结霜性能，但是由于所得到的超疏水表面是通过各种各样的方法制得，其微观结构虽然都是微纳复合结构和纳米结构或者微米结构，但是其表面形貌差别很大，评价指标不尽相同，因此导致其在抗凝露抗结霜性能上的差异。

部分研究者认为微纳复合结构的超疏水表面有较好的抗凝露抗结霜性能。

张友法等[13]利用高速喷丸处理的方法在钢的表面得到了微纳复合结构，经氟化处理后得到了最大水滴接触角为160°、滚动角为2°的超疏水表面。在环境温度为5 ℃、冷表面温度为-5 ℃、相对湿度为77%的条件下，观察样品表面霜层高度随着时间变化的情况，结果表明，前4 min内，钢超疏水表面霜层稀疏，霜高非常小；而未经过处理的钢表面已完全形成霜层，且分布很均匀。由此可见，经高能喷丸法处理且氟化后的钢表面在结霜的初期有较好的抗结霜性能。

HUANG L等[17]采用溶液浸泡法，经FAS修饰后在铜表面制备了微纳复合氧化铜结构。在冷表面温度为-7 ℃、空气温度为27 ℃、相对湿度为46%的条件下，对比了超疏水表面与普通铜表面抗凝露抗结霜效果。实验表明，在超疏水表面凝结的水滴呈现完美的球形，且其尺寸较小，也更分散。不仅结霜的时间有了很大的推迟，制冷系统关闭后，其化霜的时间也更快。且其制备的超疏水表面在空气中放置1个月后，仍然有很好的抗结霜效果，具有较好的环境稳定性。

KULINICH S A等[18]研究了微纳复合机构的超疏水表面在不同外界条件下的抗结冰性能，结果表明，某些微纳复合结构超疏水表面会在结冰融冰的不断交替中，其微观结构会遭到破坏，导致其抗结霜抗结冰的性能下降，作者认为是存在于微纳复合结构中的水会结冰致使其体积膨胀，胀坏了超疏水表面的微结构。

WANG Q等[19]利用硬脂酸复合盐酸腐蚀铝表面制备了超疏水表面，对比研究了纯铝和涂有硅橡胶的铝的抗结霜性能。实验表明，在同样的条件下，超疏水表面仅有一些冰聚集，而纯铝和涂有橡胶的铝表面全部被冰块覆盖。

周艳艳等[14]利用化学刻蚀的方法在铝表面构建了微纳复合结构，经氟硅烷修饰后得到了接触角大于155°的超疏水表面。在温度为-28 ℃的条件下，利用加湿器喷出（5～10）μm的雾状小水滴，对比观察普通铝表面和超疏水铝表面。实验发现，超疏水表面上所形成的霜分布很不均匀，部分表面上出现枝状的霜晶，部分地方没有出现结霜，并且所结的霜松软，易脱落；而在普通的铝表面，霜层已经遍布于表面。实验还表明，接触角越大的表面，其抗结霜的性能越好，疏水效果随着结霜融霜的进行会有所降低，但是在100 ℃烘干后，其超疏水的性能重新恢复，结霜融霜并未破坏疏水性能。

徐文骥等[20]借助电化学加工和氟化处理制备了铝基体超疏水表面，测得其接触角为160°，滚动角小于5°。在铝表面温度为-5.2 ℃、环境温度为28.7 ℃、湿度为70%的条件下，进行普通表面和超疏水表面的抗结霜实验。结果表明，超疏水铝表面和普通铝表面的边缘几乎同时开始结霜，霜的高度也几乎一样，但超疏水表面其中间凝结的水珠在535 s时才全部冻结，超疏水表面总的结霜量要小于普通铝表面。

赵坤等[16]利用化学刻蚀和棕榈酸修饰的方法在铝合金表面制备了仿生超疏水表面，水滴与表面的接触角达到157°，滚动角小于3°。在环境温度为-8 ℃、相对湿度为40%～50%的条件下，测得超疏水表面的结霜量远小于未处理的铝合金表面的结霜量。

另一部分研究者认为纳米结构超疏水表面具有较好的抗凝露抗结霜性能。

LAFUMA A等[21]研究表明，纳米结构的超疏水表面上的水蒸气比较微米结构表面不易冷凝。

丁云飞等[15]采用静电纺丝法，在铝的表面制得了7种纳米纤维结构、微米颗粒结构、微纳米颗粒纤维复合结构的疏水表面，其表面接触角在139°～152°之间。在表面温度为-7 ℃、环境温度为18 ℃、相对湿度为60%的条件下进行7组样品对比结霜实验。实验结果表明，全纳米纤维结构表面能有效延迟初始霜晶出现的时间，霜的覆盖率最低，抑霜性能最佳；微纳米颗粒纤维复合结构初始霜出现的时间和未处理的铝片相同，且霜层覆盖率较高，抑霜效果较差。作者提出利用分型维数来评价疏水表面的抗结霜性能，分型维数最小的表面抗结霜性能最好，抑霜的性能并不一定与疏水性能呈正比的关系。

李会娟等[22]利用一步变电压电化学样机氧化法在铝的表面制备了纳米级的超疏水表面。其表面的孔径为120 nm左右，孔的间距为160 nm和突起直径40 nm左右，测得接触角大于160°，滚动角接近0°。实验结果表明，在高湿度的条件下，凝露的时间明显延长，且水蒸气滴状冷凝在超疏水表面，有轻微外力可以使得凝结水滑落表面。在结霜的条件下，超疏水铝表面的结霜量最少。

3 机理分析研究进展

超疏水表面抑霜的机理，目前尚无统一定论。部分研究者认为是由于微纳复合结构超疏水表面较大的接触角导致形成凝结水的势垒较大，因此不易形成凝结水。由于凝结水与表面的接触面积较小、换热量小，因此凝结水不易结霜。

WANG H等[23]认为由于水和超疏水表面的接触角较大，抑制了表面与水之间的传热和凝结水的形成，最终抑制了霜的形成。

勾昱君等[24]分析认为，微纳复合结构的超疏水表面与凝结水的接触角较大，而接触角的大小直接影响着水滴或者霜在表面的形成。因为凝结水的形成必须跨过一个热力学势垒GC，新相晶核才能生成长大，GC的值与表面接触角的大小密切相关，一般换热器疏水表面的接触角在110°左右，成核的势垒为接触角为50°亲水表面的8.8倍，在实验中其选用接触角为162°的超疏水表面，其势垒是接触角为50°的11.8倍，因此超疏水表面凝结水形成晚而且稀疏，也解释了超疏水表面在实验55 min后才开始出现霜晶的原因。

张友法等[13]认为微纳复合结构的超疏水钢表面与水滴接触时，其表面窝藏的空气形成了“气垫”，显著减小了水滴与钢表面的接触面积，在低温情况下，有效降低了水滴与表面的热量交换，从而导致水分子难以凝结成核，抑制了霜晶基础上霜层的形成。

周艳艳等[14]分析铝超疏水表面抗结霜性能认为，由于实验中喷出的水滴粒径为微米级，同时超疏水表面结构也是微米级别，但是其大小不一致，致使粒径小于铝表面微米凹槽的水滴会进入到凹槽中挤出里面的空气，使铝表面丧失超疏水效果，出现结霜的情况；粒径大于铝表面的凹槽的水滴会直接滑落。其原理如图3，图中实心球表示粒径较小的水滴，空心球表示粒径较大的水滴。

图3 结霜机理示意图

徐文骥等[20]在分析铝基体超疏水表面中间结霜较慢的时候提出，超疏水表面中间部分经冷凝形成的水珠变成了Wenzel状态，其接触角变大，生成液核的热力学势垒也变大，活化率减小，以及表面的过饱和压力小，导致水珠生长缓慢，分布稀疏；接触角变大导致相同体积的液滴高度越高，生成冰核的势垒也增大，活化率降低，导致水滴难以冻结，霜晶稀疏，且生长缓慢。

另外也有研究者认为，垂直针状纳米微结构因为其表面自迁移现象，从而有较好凝露抗结霜性能。

庞艺川等[25]利用氧化还原反应在铜的表面制备了仅有纳米结构的4种超疏水表面，接触角都达到150°以上，滚动角均小于2°。实验结果表明，只有垂直针状结构的表面在低温高湿的环境下，表面凝结的水滴会呈Cassie状态，在超疏水表面出现快速自迁移的现象。作者认为垂直纳米针表面水滴凝结时，由于其纳米结构的间距很小，使得Wenzel状态的水滴产生了很高的Laplace压力，冷凝水会从间隙内溢出，由Wenzel状态转变为Cassie状态，释放出了能量，即导致了自迁移的现象。冷凝水滴的自迁移对超疏水表面抗冷凝抗结霜具有很重要的意义。李慧娟的研究[22]也对其作出了验证。

4 超疏水表面换热研究进展

热泵工况下，室外换热器的结霜一直困扰着研究者，超疏水表面提供了一个很好的方向，但是在室外换热器上实现真正的应用，还有许多的研究需要进行。比如超疏水表面的换热性能还很少有研究，其对换热性能的影响尚无确切定论。

目前，超疏水表面换热的研究主要集中在其表面的冷凝传热，也有少量的液体掠过表面的换热研究，但是对于空气掠过超疏水表面的研究还很少。

王四芳等[26]在紫铜基上制备了微纳复合结构的超疏水表面，以及相同条件修饰的光滑疏水表面。实验研究了纯蒸汽、蒸汽-空气混合气体条件下，不同表面的滴状冷凝传热特性。结果表明：纯蒸汽滴状冷凝的情况下，光滑疏水表面的传热性能明显高于超疏水表面的传热性能；含低浓度不凝气体蒸汽的条件下，光滑疏水表面与超疏水表面换热性能相差无几。作者认为，微纳米结构中水蒸气凝结液的存在增加了传热热阻、抑制了传热性能。

ZHONG L等[27]提出在纯蒸汽冷凝的情况下，超疏水表面由于形成了复合冷凝的表面，会对滴状冷凝换热造成恶化；而宋永吉等[28]认为超疏水表面形成的滴状冷凝比传统膜状冷凝的传热系数要高出（3～4）倍。

宋善鹏等[29]利用化学刻蚀的方法制备了超疏水和超亲水表面的铝基体微通道，他们发现微纳米级的阶层结构能捕捉空气形成气泡，使得水流动时能减小水与壁面的摩擦阻力。然而这种微纳米气泡也会阻碍流体的传热。实验结果表明，超疏水表面传热系数要低于超亲水表面的传热系数，但是要比仅仅只有空气层导热的表观传热系数要高。这是由于在水的作用下，凹槽里出现了涡旋流动，强化了气体的传热。因此作者认为，超疏水表面微通道具有较小的流体阻力和较好的传热性能。

范新欣等[30]研究了圆管性微通道内恒热流量对流换热，推导出了温度和速度分布的表达式，最后得到对流传热系数和Nusselt数计算公式。并且针对超疏水表面各种结构参数的微纳米结构里的空气层，提出了超疏水表面的导热模型，推导各种结构参数超疏水表面的热阻。最后综合传热系数和超疏水表面热阻进行耦合处理，得到了超疏水表面传热系数与超疏水表面结构参数之间的关系。研究结果表明：超疏水表面上流体的滑移有利于室内温度的均匀，增加传热系数和Nusselt数，在恒热流的情况下，最多可以增加1.8倍；肋间距和肋高的增大会导致超疏水表面热阻的增加；肋间距的增加会导致超疏水表面传热系数显著降低，肋高的增加也会导致传热系数的降低，降低的幅度主要受肋间距和肋高与肋间距之比影响；不同的结构参数下，超疏水表面都存在一个能滞留空气层的临界厚度，比临界厚度小的超疏水表面其传热系数不会低于普通无滑移的表面。因此，作者认为必须全面考虑影响超疏水表面换热的因素，才能使超疏水表面能有利于换热。

总体来说，对超疏水表面换热性能的研究偏少，尤其是超疏水表面在室温条件下空气换热性能的研究更是少有文献发表。必须加大这方面的研究，才能为超疏水表面应用到制冷空调领域提供借鉴。

5 微通道换热器应用超疏水表面分析

近年来，随着铜材价格逐渐走高，微通道换热器开始逐渐应用在家用和商用空调领域。微通道换热器应用到空调中有很多的优点，如传热效率高、能够提高空调的能效比、减小空调的体积以及更少的制冷剂充注量。

自从Johnson Controls将微通道换热器用于商用空调系统，微通道换热器作为冷凝器应用在制冷空调领域取得了很大的进步。然而，在热泵工况下，应用在制冷系统蒸发器中的微通道换热器存在许多问题需要解决。主要有以下几个问题。

凝结水的积存。在微通道换热器中，由于使用平行流动的扁管替代换热器的圆形管道，导致凝结水与换热器之间的接触角和接触的面积较大，排除凝结水的过程中，由于表面的粘性力和水的重力大小差不多，凝结水的排除速度几乎保持不变，使得凝结水不易排尽。而在普通铜管铝翅片换热器中，其排除凝结水的速度较微通道换热器要快很多。实验表明，微通道换热器和铜管铝翅片换热器都垂直放置的情况下，微通道换热器80%的凝结水需要10 s的时间排除，而铜管翅片换热器只需要1 s就可以排除[31-32]。

微通道换热器不能用于热泵系统是因为其作为蒸发器的时候，会遇到严重的结霜问题。微通道换热器比普通铜管换热器结霜更多，且其化霜所需要的时间更长。在最初结霜时，其结霜的速率是普通铜管铝翅片的1.25倍，化霜的时间比铜管铝翅片换热器长40%，而化霜后结霜的时间也比普通铜管铝翅片换热器更快[33]。

金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜性能较佳，可以为微通道换热器的凝结水和结霜问题提供一个很好的方向。在微通道换热器设计的时候，可以将扁管稍稍倾斜，与水平方向有个夹角α，如图4。再结合超疏水表面水滴易排除的优点，并且超疏水表面形成凝结水能量势垒更大，凝结水不易生成，且能更快地滑落，能减少霜的形成。

图4 微通道设计图

6 总结

本文总结了金属基体超疏水表面抗凝露抗结霜的研究进展，包括实验研究、机理研究和换热性能的研究，并对其应用在制冷空调领域提出一些观点。金属基体超疏水表面其表面微结构为微纳复合或者纳米结构都是有抗凝露抗结霜效果的，但是由于制备出的微观结构不规整，有很大的区别，导致不同的学者得出不同的结论。抗凝露抗结霜的机理从超疏水表面的凝结水形成有较大的能量势垒，发展到纳米结构超疏水表面液体自迁移现象对其抗凝露抗结霜性能的影响。

微通道换热器应用到热泵工况下的空调换热器的凝露结霜问题，一直都是困扰着研究者的问题。结合金属基体抗凝露抗结霜的良好性能，和其自清洁性能，将金属基体超疏水表面应用到微通道换热器中，可以为微通道换热器应用到家用空调领域提供一个突破。

但是目前还存在较多的问题，今后，可以从以下这些方面进行更深入的研究。

1）超疏水表面抗凝露抗结霜的数学模型并未完善，尽量做到具有统一性和普适性，并且数学模拟进行的研究还很少，应尽快在这方面开展研究，为实验研究提供理论指导。

2）金属基体超疏水表面微观结构的可控制备并没有完全实现，并且所得的微观结构不规整，对其理论分析造成了困难，应积极寻找更先进的加工方法来制备金属基体超疏水表面。

3）超疏水表面微观结构易受到破坏，提高超疏水表面的强度很重要，还需在实际室外结霜的环境中进行实验，得出超疏水表面在室外复杂环境下的稳定性。

4）改进完善实验方案，开展在微通道换热器上进行实验，为实际应用提供借鉴。

目前对于超疏水表面换热性能的研究还不足，而在制冷空调领域换热性能是很重要的性质。特别是空气与超疏水表面的换热性能，更是少有研究者涉及，在这方面加大研究，可以为超疏水表面应用到制冷空调领域提供一个很好的基础。

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Research Progress on Anti-dew and Anti-frosting Characteristics of Superhydrophobic Surfaces on Metallic Substrates

WANG De-long*, WU Wei-dong, CHEN Xiao-jiao
(School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China)

The recent research progress on anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces on metallic substrates was reviewed. The experimental study on anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces on metallic substrates was summarized. Superhydrophobic surfaces with mico-nano structure or nano structure are effective on anti-dew and anti-frosting characteristics, but there is no general agreement over which one is better. For the mechanisms of anti-dew and anti-frosting characteristics of superhydrophobic surfaces, some researcher thought that condensation water forming on superhydrophobic surfaces with higher energy barrier is the key factor, and other researchers consider that condensed droplet with spontaneously moving by itself has important effect on anti-dew and anti-frosting characteristics. At present, the research on heat exchange between superhydrophobic surface and air was insufficient, and the further study on this topic may provide theory basis for the application of superhydrophobic surfaces in the micro channel heat exchangers.

Superhydrophobic surface; Mico-nano structure; Nano structure; Frosting; Dew

*汪德龙（1990-），男，硕士。研究方向：超疏水表面抗结霜抗凝露性能。联系地址：上海市杨浦区军工路516号，邮编：200093。联系电话：18818251604。E-mail：wangdelong584520@126.com。