东寨港红树林湿地沉积物和秋茄中重金属的富集特征

季一诺，赵志忠，吴 丹

（海南师范大学地理与旅游学院，海南 海口 571158）

红树林生态系统是介于海洋和陆地环境之间独特的沿海过渡生态系统，广泛分布于热带和亚热带地区的潮间带河口湿地［1-2］，是台风、洪水和海岸侵蚀的天然屏障，具有减缓侵蚀和维持相邻的沿海地貌稳定的作用；同时也是最有生产力的陆地生态系统之一，其净初级生产力约为149 molC／m2·a，是当地的动物群落和相邻沿海食物网重要的食物来源［3-4］。此外，由于红树林湿地沉积物具有较高的保留潮汐海水和地表径流中污染物的能力，所以它们经常成为重金属的汇集地［5］。在过去的几十年中，红树林湿地已被用于处理生活污水和工业废水，给红树林湿地造成严重人为污染，使红树林湿地面临着越来越严重的重金属污染冲击［2，6］。不仅如此，重金属还可以通过红树植物的叶片碎屑被再度释放到近岸水域，并且红树植物碎屑和相关微生物作为红树林食物链的基础也可迁移至周边更深的水域［7］。因此，有必要对重金属在红树林生态系统的不同组分间的累积及分布特征进行探究，揭示重金属污染物的迁移规律以及在植物体内的生物累积作用。

作为中国最大的热带岛屿，在中国已发现的27种红树植物中，有26种在海南岛沿海分布［8］，但由于长期的不合理开发利用和经历围海造田、乱砍滥伐、开垦养殖，近三十年来，海南岛红树林湿地生态系统遭到严重破坏，红树林面积日趋缩小，且多显次生状态，残林比重增大，生态环境恶化［9］。然而在组成红树林的多种红树植物中，秋茄（Kandelia candel）红树林能够加速海滩自然沉积，促进土壤的形成，并过滤陆地径流和内陆带出的有机物质和污染物，具有净化作用［10］；同时，秋茄根系分泌的低分子量有机酸，对红树林湿地沉积物中重金属的生物有效性有促进作用；此外，为了减少重金属胁迫造成的氧化伤害，秋茄叶片还能通过调节体内的抗氧化剂含量和抗氧化酶活性来抵御活性氧的攻击［11-12］。尽管世界各地对红树林湿地污染破坏的研究一直在进行，但对海南岛北部红树林湿地来说，这些研究或刚刚起步，或尚属空白。因此，本文将以海南岛东寨港红树林湿地沉积物和红树植物秋茄为研究对象，通过分析红树林湿地沉积物和秋茄（包括树叶、树干和根）中重金属（Cd，Cr，Cu，Ni，Pb，Zn和As）的含量分布特征，以此评估重金属在东寨港红树林生态系统的潜在生态危害，为东寨港红树林的保护与可持续利用提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 采样点分布

海南国家级东寨港红树林自然保护区位于海南省东北部的海口美兰区与文昌交界的东寨港（见图1），呈一漏斗状深入内陆的半封闭港湾式泻湖，北端北港岛两侧有潮汐通道与琼州海峡相连。保护区地处热带北缘，属热带季风气候，年平均温度为17.1℃，全年日照平均为2 200h，年平均降雨量为1 700～1 933 mm，80%以上雨量集中在5～10 月份，形成明显的干湿季［2、13-14］。区内成土母质主要是玄武岩，亦有橄榄玄武岩等；土壤有机物含量丰富，沿海红树林海岸除部分为较坚实的盐渍砂质壤土外，其余均为河口或港湾冲积淤泥。

图1 研究区位置及采样点分布图Fig.1 Research area and distribution of the sampling sites

保护区现有红树林面积为2 065hm2，包括天然林1 773hm2，滩涂面积1 528.6hm2，占全省红树林面积的44.15%［15］。区内真红树林植物12科26种（其中9种为引种），半红树林植物22科40种［16］。

1.2 样品采集与预处理和实验室分析

海南岛东寨港红树林湿地沉积物样品于2013年8月采集，13个采样点均匀分布于研究区内（见图1），并利用GPS进行准确定位。为了避免金属工具对样品产生影响，用塑料铲取中央未受干扰的（分别距地表0～5cm、20～30cm、40～50cm）沉积物，采集完成后装入干净的乙烯袋中，并迅速将袋中气体赶尽后密封。同时，在以下采样点（S1、S4、S6、S9、S10和S12）选择与沉积物样品处于同一位置的秋茄，收集植物组织，包括根、常年分支（直径约5～8 cm）和树叶。在实验室对沉积物进行自然风干，去除沉积物样品中的动植物残体、石粒，用玛瑙研钵碾碎，过150目尼龙筛，放入洁净的自封袋内密封，以供重金属元素含量的测定；对植物样品（根、茎和叶）用去离子水清洗、自然风干，并利用微型植物粉碎机进行粉碎，同样放入洁净的自封袋内密封。

在实验室进行重金属元素含量分析时，先准确称取0.1g干燥样品（精确到0.000 1），放入对应编号的内衬杯中；然后将样品加入9 mL 的2∶1 HNO3-HF溶液中，将内衬杯加盖密封置于微波消解仪中升温至200℃，时间为20min；再将得到的消解液定量转移至烧杯中，加入0.5 mL H2O2，蒸干剩余酸，并用0.02mL HNO3洗涤消解后的盐类，超纯水定容至50mL；最后使用Agilent 7700x电感耦合等离子体质谱仪（安捷伦科技有限公司）测定Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb等重金属元素的含量。

1.3 数据分析

为了量化研究区内沉积物中重金属的污染水平，需对污染指数（PI）进行计算。每个重金属元素的污染指数（PI）定义为该重金属浓度与相应重金属背景浓度的比值，其计算公式如下［17］：

式中：Ci为重金属元素实测浓度（mg／kg）；Bi为重金属元素的地球化学背景值（mg／kg）。

Usman［14］为了反映沉积物中重金属的污染水平，将重金属的污染指数（PI）划分为三个级别，详见表1。

表1 重金属污染水平的等级划分Table 1 Classification of the pollution levels of heavy metal

此外，通过对生物富集系数（BCF）和转运系数（TF）进行计算，可以分别估算出秋茄从沉积物中积累重金属的能力和重金属在植物中从根部向茎和叶的迁移能力。生物富集系数（BCF）和转运系数（TF）的计算公式如下［18］：

式中：Cleaf、Cbranch和Croot分别为植物叶片、茎和树根中的重金属浓度（mg／kg）；Csediment为沉积物中的重金属浓度；BCFleaf、BCbranch和BCFroot分别为植物叶片、茎和树根的生物富集系数；TFleaf和TFbranch分别为植物地上部分（叶片和茎）的转运系数。

所有得到的数据采用Microsoft Excel 2010及SPSS 19.0 软件进行处理，图形采用ArcGIS 9.3及Origin 9.0软件绘制。

2 结果与分析

2.1 研究区沉积物中重金属含量的分布特征

通过对研究区内红树林湿地沉积物进行研究，可以发现不同样点之间沉积物样品的质地略有差异，大部分样点为淤泥或黏土质沉积物，呈黑色或浅棕色。红树林湿地沉积物中重金属元素（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As）含量的分布范围见表1。由表1可以看出：从整个研究区来看，各重金属元素浓度的波动范围比较明显，其中Cd的浓度范围为0～0.69 mg／kg，Cr 的浓度 范围为10.61～254.96 mg／kg，Cu的浓度范围为2.62～38.14 mg／kg，Ni的浓度范围为5.96～60.99mg／kg，Pb的浓度范围为3.14～30.03mg／kg，Zn的浓度范围为17.11～135.81 mg／kg，As 的浓度范围为0.79～13.56 mg／kg；各重金属元素平均浓度的排序为：Cr（71.68mg／kg）＞Zn（57.64 mg／kg）＞Ni（31.25 mg／kg）＞Pb（17.75mg／kg）＞Cu（14.81 mg／kg）＞As（7.79mg／kg）＞Cd（0.25mg／kg）。

同时，表1也给出了世界各地红树林湿地沉积物中重金属含量的平均值。由表1可以看出：各重金属元素在研究区沉积物中的平均含量均大于海南亚龙湾和三亚湾（Pb除外）的红树林湿地沉积物；对植物和环境有害的Cr、Cd、Pb和As这几种重金属元素来说，研究区沉积物中Cr的平均含量除小于印度皮恰瓦兰外，均远大于世界其他地区的红树林湿地沉积物，这是因为琼东北地区土壤中Cr、V 等微量元素的背景值含量明显较高，而其他微量元素与中国及世界土壤较为接近［31］，并非人为活动贡献；Cd含量与世界各地的红树林湿地沉积物中含量的均值基本持平，沉积物中Pb含量与其他红树林湿地沉积物相比，位于偏低的区间；世界各地红树林湿地沉积物中As含量的信息较少，但与海南岛南部两处红树林湿地沉积物中的含量相比差别不大；而Cu和Zn作为含量低达不到植物需求、太高了对植物及环境有害的元素，在研究区沉积物中它们的含量位于世界红树林湿地沉积物的中等偏下水平；最后，植物所必需的Ni在研究区沉积物中的含量大于印度Kottuli和巴拿马Punta Mala Bay红森林湿地沉积物。

表1 重金属元素在东寨港红树林湿地和世界其他地区典型红树林湿地沉积物中的含量Table 1 Contents of heavy metals in sediments of the mangrove wetland in Dongzhai Harbor and of some other mangrove wetlands around the world

总体而言，东寨港红树林湿地沉积物中的7种目标重金属元素的含量，与世界其他地区的红树林湿地沉积物相比仍处于相对较低的水平，这也与海南岛开发过程中限制对环境有污染的传统工业的发展现状相吻合。

2.2 研究区沉积物中重金属污染水平评估

2.2.1 沉积物中重金属潜在生态风险评估

本文通过计算东寨港红树林湿地沉积物中重金属安全水平ERL 和ERM 值（见表1）来评估该地红树林湿地沉积物中重金属的潜在生态风险。由表1可见，研究区中目标重金属的平均含量除了Cd和Ni外，均低于生物影响效应低值（ERL），而沉积物中重金属含量的最大值（除Ni外），则均低于生物影响效应中位值（ERM），这一结果表明沉积物中Ni可能会对东寨港红树林生态系统构成潜在风险，对底栖生物或其他水生生物产生不利影响，而其他重金属还没有达到对生态系统有害的程度。

此外，在本研究中发现目标重金属含量在红树林湿地沉积物（分别距地表0～5cm、20～30cm、40～50 cm）中无显著垂直差异，这可能是因为沉积物主要是淤泥质，使得重金属在沉积物内更易轻松地迁移，从而导致相对均匀的垂直剖面。此外，农业和旅游业目前仍位于海南岛经济的主导地位，与中国的其他沿海地区相比较，工业活动影响较小，化肥、农药等农业用水和生活污水是重金属的主要来源，这或许可以解释重金属在沉积物各层中的含量均相对较低。

2.2.2 沉积物中重金属污染指数（PI）

一般认为，沉积物中重金属污染指数和综合污染指数是一种可以有效地解释沉积物环境质量的方法。东寨港红树林湿地沉积物各采样点重金属元素的污染指数（PI）见表2。由表2可以看出：总体来看，所有目标重点金属元素PI的最高值为出现在样点S5的Cd，其PI值达到了6.98，为高污染水平等级，且Cd在研究区部分样点（S1～S6）的PI值均大于3，也达到高污染水平等级；As在研究区大部分样点（除S10、S11外）的PI值均大于2，达到中等污染或高污染水平等级；Ni在研究区部分样点（S1～S5、S9）的PI值略大于1，属于中等污染水平等级；Zn和Pb仅在个别样点，如Zn（S1、S3、S11）、Pb（S3）出现PI值大于1，为中等污染水平等级；Cr和Cu则在各样点的PI值均小于1，属于轻微污染水平等级。此外，Cd和As在部分样点沉积物中PI值偏高，这可能是由于近年来随着海南人口的增多和经济的发展，沿海地区大量土地被开发为农田和养殖场，饵料和农业废水中的重金属随雨水或潮汐进入湿地，并经过一系列复杂的物理、化学过程的累积，导致重金属在部分区域发生了明显的沉积和富集所致。

表2 各采样点重金属元素的污染指数（PI）Table 2 Pollution index（PI）values of heavy metals in different sampling sites

2.2.3 沉积物中重金属元素的相关性分析

沉积物中各重金属元素的含量及其之间的比率具有相对的稳定性，当沉积物来源相同或相似时，元素之间具有显著的相关性，反映出各样点沉积环境的相似性和受人为影响程度的强弱［32］。在本次研究检测的样品中，Cr、Cu、Pb与Ni（0.689＜r＜0.948）之间呈显著正相关；Cr也与Cu（r=0.679）、Pb（r=0.606）相关性显著；此 外，Cu 与Pb（r=0.81）、Cu 与Zn（r=0.713）、Pb与As（r=0.733）这些重金属元素之间也表现出显著正相关。总体来说，研究区沉积物中重金属元素之间呈现出显著的正相关关系，仅Zn与As呈现负相关关系，这表明研究区内沉积物中重金属具有类似的来源和相近的沉积机制。此外，丘耀文等在考察海南红树林时，发现重金属元素与总有机碳的相关性也很显著，他认为红树林作为热带地区高效的碳汇之一，能够帮助潜在的有毒金属的滞留，从而减少运输到邻近的河口和海洋生态系统［7］。

2.3 研究区秋茄中重金属含量的分布特征

2.3.1 秋茄不同组织中的重金属含量

在沉积物（土壤）—植物系统中，重金属元素迁移是一个极其复杂的过程，其迁移机理受作物的种类、元素组合、相对浓度、比例关系以及环境因素的综合影响［33］。在本次研究中，以红树植物秋茄为例，探讨重金属在沉积物—植物系统内的迁移和分布规律。

表4为研究区不同采样点秋茄各组织内的重金属含量。由表4可见，不同重金属在秋茄植物体内的积累程度不同；7种目标重金属含量检测值的大小依次为Cr＞Zn＞Ni＞Pb＞Cu＞As＞Cd，这一顺序与前文沉积物中重金属含量排序完全一致，说明研究区内秋茄中重金属含量与周围沉积物中重金属浓度关系密切。其中，Cr在秋茄组织中含量最高，可能与研究区Cr元素的背景值远高于世界其他地区有关；而Zn相对于Cd、Cu、Ni、Pb和As这几种元素，也表现出比较高的浓度，一方面可能因为Zn在沉积物中的浓度也很高，另一方面Zn作为植物合成纤维素所必需的微量元素，由植物主动富集所致。与本研究相似的是，此前有学者在中国香港发现，Zn在秋茄根部的积累也大于Cu和Pb［34］。

表3 东寨港红树林湿地沉积物中重金属元素的相关性分析（n=39）Table 3 Correlation analysis of heavy metals in sediments of the mangrove wetland in Dongzhai Harbor（n=39）

此外，研究结果还表明，研究区内秋茄的不同组织（叶、茎和根）中的重金属含量是不同的。总的来看，目标重金属均富集于秋茄的根部，而在叶和茎中的富集程度较低。一些研究已经指出，重金属可以在根组织中以最大比例来积累，这表明大部分吸收的重金属被限制在根中的外皮层［19，26］。通常，在根中积累的重金属能够跟细胞壁材料或其他大分子结合，这种方式可以抑制它们转移到植物的地上部分［20］。

与世界其他地区红树植物中研究最多的重金属含量相比较，东寨港红树林湿地红树植物组织中的重金属含量处于相对偏低水平。先前的研究［7，18，35］表明，海南岛红树林湿地9种红树植物各组织中重金属的平均含量分别是Cu（2.8mg／kg）、Zn（8.7mg／kg）、Cd（0.03 mg／kg）、Pb（1.4 mg／kg）、Cr（1.1mg／kg）和As（0.2mg／kg），均小于本研究区；在一项对红海海岸红树林湿地重金属污染评估的研究中，Usman等检测出白骨壤叶中重金属的平均含量为Cd（1.04 mg／kg）、Cr（9.30 mg／kg）、Cu（270.5 mg／kg）、Ni（2.30mg／kg）和Zn（29.5mg／kg），除Ni含量略低外，其他元素高于本研究区，同时该地区Cu（356.6mg／kg）和Zn（36.8mg／kg）在白骨壤根中平均含量也远大于本研究区；而位于中国雷州半岛红树树干中的重金属平均含量分别为Cd（0.15mg／kg）、Cr（26.64 mg／kg）、Cu（10.89 mg／kg）、Pb（0.51 mg／kg）和Zn（14.73mg／kg），远高于本研究区（除Pb外）。在中国南方地区，部分学者对秋茄叶和根中的Cu、Pb和Zn元素的含量也进行了研究［36］，例如在香港汀角，Cu在秋茄叶和根中的平均浓度分别为11 mg／kg和12mg／kg，而在台湾淡水河河口，Cu在秋茄叶和根中的浓度范围分别为3.1～10mg／kg和35～165mg／kg；Pb在上述两个地区秋茄叶和根中的平均浓度分别为11mg／kg和28mg／kg（汀角）、1.0～5.0mg／kg和16～77mg／kg（淡水河河口）；而Zn的平均浓度分别是23mg／kg和29mg／kg（汀角）、15～20和49～340mg／kg（淡水河河口）。以上数据分别比本研究区秋茄的叶和根中重金属含量要高得多，表明东寨港红树林湿地的秋茄仍处于相对未受污染的状态。

表4 研究区不同采样点秋茄各组织内的重金属含量Table 4 Heavy metal contents in tissues of Kandelia candel from different sampling sites

2.3.2 秋茄不同组织中重金属生物富集系数（BCF）和转运系数（TF）

图2 研究区秋茄叶、茎和根中的重金属生物富集系数（BCF）Fig.2 Bio-concentration factors（BCF）of heavy metal in leaf，branch and root of Kandelia candel

植物和水生生物具有从沉积物中吸收污染物的能力，可以通过生物富集系数（BCF）来表示，其定义为生物组织中化学物质的浓度和沉积物中化学物质的浓度之比。研究区不同采样点秋茄各组织中重金属的生物富集系数计算值见图2。由图2 可以看出：目标重金属Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As在秋茄叶中的BCF 值范围分别为0.06～0.66、0.03～0.3、0.06～0.36、0.04～0.18、0.13～0.74、0.06～0.26和0.1～0.36；秋茄茎中各重金属的BCF 值范围分别为Cd（0.07～0.59）、Cr（0.03～0.34）、Cu（0.07～0.39）、Ni（0.05～0.26）、Pb（0.13～0.75）、Zn（0.07～0.29）和As（0.11～0.43）；秋茄根中各重金属的BCF 值范围分别为Cd（0.11～1.23）、Cr（0.07～0.58）、Cu（0.18～0.92）、Ni（0.08～0.68）、Pb（0.19～0.88）、Zn（0.18～0.46）和As（0.5～1.1）。总的来看，研究区秋茄中绝大部分的BCF 值并不高（＜1），也表明秋茄并不是一种很高效的重金属富集植物。在不同的采样点，不论在秋茄叶、茎还是根中，目标重金属的BCF 值最高点或是Cd，或是Pb，这表明这两种重金属在秋茄中具有更高的生物积聚度和更大的流动性。然而其他学者的研究显示［35］，植物生存的必需元素，如Cu和Zn要比非必需元素Pb、Cr和As表现出更强的迁移能力。研究区秋茄中Cd的BCF 值较高，可能是因为部分采样点沉积物中Cd浓度偏高，其中在S1、S4和S6采样点，Cd的污染指数PI值均大于3，达到了高污染水平等级；但对于研究区秋茄中Pb的BCF 值高这一现象尚未能找到合理的解释，可能需要从沉积物形态、秋茄种特性等方面着手进行更深入的研究。

重金属在植物体内迁移的能力也可以用转运系数（TF）来表示，它的定义是植物的地上部分和植物根中重金属浓度的比例。一般来说，TF 值大于1的植物物种可以被认为金属能够高效地从植物根部向地上部分迁移［18］。研究区红树植物秋茄地上部分（叶和茎）的TF 值见图3。由表3可见，在研究区内6个采样点的检测值中，所有目标重金属在秋茄叶片中的TF 值均小于1，而在秋茄茎中的TF 值仅有S6采样点Pb的TF 值大于1。从通过植物吸收来控制重金属污染方面来说，一般情况下具有较高的重金属累积能力的植物，也就是说植物地上部分的BCF 值和TF 值都大于1，才表明该植物具有修复土壤或沉积物污染的能力［17］。研究区内大部分采样点重金属的TF 值不论秋茄叶或茎主要集中在0.2～0.8的范围内，而前文中也提到目标重金属中绝大部分的BCF 值也都小于1，因此可以认为东寨港红树林湿地的秋茄并不具备重金属的强累积能力。

图3 研究区秋茄叶和茎中的重金属生物转运系数（TF）Fig.3 Translocation factors（TF）of heavy metal in leaf and branch of Kandelia candel

3 结论与建议

通过对海南岛东寨港红树林湿地沉积物和红树植物秋茄中重金属富集特征的研究，可以得出如下结论：

（1）根据重金属污染指数（PI）的计算，研究区沉积物中大部分重金属污染可以划分为低等污染水平或中等污染水平等级。

（2）7种目标重金属（除Ni外）在研究区沉积物中的含量均低于生物影响效应中位值（ERM），并未达到对东寨港红树林生态系统有害的程度。

（3）Cd和Pb在东寨港红树林湿地秋茄中的累积程度相对较高。基于重金属生物富集系数和转运系数的计算结果，大部分重金属的计算值是偏低的（＜1），这说明研究区内秋茄并不是一种高效的重金属富集植物。

（4）东寨港红树林湿地尚未受到明显重金属污染的影响，这与海南岛以农业、旅游业为主要产业，工业污染较轻有关。

未来的研究应该侧重于沉积物性质，如pH 值、沉积物粒度等对重金属含量的影响以及不同种的红树植物对重金属的累积能力方面的研究。在生态环境恢复和管理方面，依然要加强保护，避免二次污染，为海南国际旅游岛建设创造更大的生态效益和经济效益。

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