典型绿茶茶园土壤重金属空间分布特性及环境质量评价

张 惠，马立锋，伊晓云，阮建云

(中国农业科学院茶叶研究所农业部茶树生物学与资源利用重点实验室,浙江杭州 310008)

典型绿茶茶园土壤重金属空间分布特性及环境质量评价

张 惠，马立锋，伊晓云，阮建云*

(中国农业科学院茶叶研究所农业部茶树生物学与资源利用重点实验室,浙江杭州 310008)

对西湖龙井茶核心产区一典型茶园的土壤重金属含量和空间变异特性进行研究,分析土壤重金属元素在茶行间不同位置(分别为距茶行0～20,20～40,40～60和60～75 cm)与整个茶园的分布特征及变化规律,采用Pi法和尼梅罗综合污染指数法评价土壤环境质量。结果表明,研究区茶园土壤8种重金属元素含量均值均达到国家土壤环境质量一级标准的各项指标值(GB 15618—1995),8种重金属中Hg的变异系数最大,说明Hg受外界干扰较显著。从茶园行间看,重金属As,Cu,Zn等在行间不同位置的差异不显著,但Pb,Cd, Cr,Ni等在行间不同位置差异显著,说明施肥等农艺作业措施对前3个元素影响较小,而对后4个元素影响较大;Hg在行间不同位置有一定变异,但未达显著水平。土壤重金属元素拟合的模型包括线性模型、指数模型、球状模型、高斯模型,空间相关距离范围为10～60 m。Cd,Cr,Hg具有强的空间相关性,As,Ni表现为中等的空间相关,Cu,Pb,Zn则表现为弱的空间相关。整体上看,茶园土壤重金属综合污染指数为0.58,土壤环境质量处于安全水平;但Hg的单项污染指数为0.82,处于警戒级别,土壤质量尚清洁。

茶园土壤;重金属;地统计学;空间变异;评价

文献著录格式:张惠,马立锋,伊晓云,等.典型绿茶茶园土壤重金属空间分布特性及环境质量评价[J].浙江农业科学,2015,56(9): 1385-1391.

DOI 10.16178/j.issn.0528-9017.20150911

我国是茶树(Camellia sinensis)的发源地,是世界上最早发现、利用和种植茶树的国家,同时是世界上茶叶资源最大的生产国、消费国和贸易国。2013年我国茶园总面积257.9万hm2,茶叶总产量达189万t,居世界首位,产值上升至939.6亿以上[1]。2003年我国加入WTO后,茶叶生产面临着一个更加开放的国际市场,而贸易的“绿色壁垒”日趋普遍,我国的茶叶出口和生产面临着严峻的挑战。

茶园土壤环境质量亦引起人们的关注,但一直以来对茶园土壤的研究多集中在土壤肥力特征、理化性状和有益微量金属元素对茶叶品质的影响方面[2-3]。农业环境污染特别是土壤重金属污染问题的日益突出,使茶园土壤重金属污染问题越来越受到重视[4-6]。

重金属是土壤环境中一类具有潜在危害的污染物,它在土壤环境中一般不易随水分淋失,也不能被微生物分解,反而常在土壤环境中富集,甚至转化为毒性更大的甲基化合物[7]。农业生产是植物-土壤系统重金属污染的主要来源。农业生产过程中,化肥的施用、污泥和动物粪便等有机肥也会造成重金属进入土壤,并使含量升高[8-9]。吴永刚等[10]研究表明,长期施用化肥、农药等以及工业废弃物的排放都可使茶园土壤不同程度地受到Ni等重金属的污染,进而通过茶树吸收使茶叶中的Ni含量增加,对人体健康造成潜在威胁。石元值等[11]研究表明,近10年来,茶叶中的Cd,As的含量升高近1倍;Michael等[12]测定了埃塞俄比亚Wushwush茶园土壤与茶树中K,Mg,Fe,Mn, Cu,Zn,Na,Cd,Pb等元素,发现Mn是茶叶中最主导的微量重金属元素。有机肥中,动物粪便因含有饲料添加剂等,Zn,Cu和As的含量很高。董占荣等[13]对杭州市郊的养殖场猪粪中重金属含量的调查发现,供试猪粪样品中的Cu含量均为超标,As含量的超标率达35%。本文以浙江省杭州市西湖地区一块生产茶园作为研究对象,通过对研究区内铬、镍、铜等8种土壤重金属含量进行调查,采用Pi法和内梅罗综合污染指数法评价重金属污染程度,旨在了解茶园土壤重金属状况,分析重金属污染的成因和来源,为防治茶园土壤重金属污染提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 土壤样品采集

研究茶园位于浙江省杭州市中茶所(30°10′N, 120°5′E),常年平均气温为16～20℃,年降雨量为1 000～1 500 mm。该茶园茶树种植品种为龙井43,茶园土壤类型为第四纪红壤,施肥方式为行中间开沟施肥。茶园形状规则,南北宽140 m,东西长45 m,根据茶行走向(南北方向)分别作网格横线和竖线,用10 m×15 m网格将茶园分为42个样区(图1);在每个样区内(每个样区内有10个茶行,行间距为1.5 m)距茶行0～20,20～40, 40～60,60～75 cm(行中间位置,施肥沟位置) 4处S形多点取样(图2),取土深度为0～40 cm。

图1 茶园网格分区示意图

图2 茶园行间土壤样点分布示意图

1.2 土壤样品重金属元素测定

土壤样品风干后碾磨,过100目筛,按照《土壤农业化学分析方法》[14]进行,采用HFHNO3-HClO4三酸消化,冷却后定容至25 mL,制备液中As,Cr,Cu,Ni,Pb,Zn等重金属元素含量采用电感耦合等离子体发射光谱仪ICP-AES6300型(美国Thermo公司)进行测定,同时以土壤标准样品(GSS-5,国家标准物质研究中心)进行质量控制。

1.3 数据分析

土壤重金属含量的极小值、极大值、平均值、标准差、变异系数,相关分析,正态分布性检验及污染评价等用Excel 2007,SPSS 21.0及Sigmaplot 12.5软件分析,半方差采用地统计学软件GS+ 9.0,Surfer 10软件分析。

1.3.1 地统计学方法

地统计学是以区域化变量、随机函数和平稳性假设等概念为基础,以变异函数和克立格插值法为主要工具分析研究自然现象的空间变异问题[15]。半方差函数是描述土壤特性空间变异结构的一个函数。假设随机函数稳定,方差存在且有限,该值和间距h有关,则半方差函数r(h)可定义为随机函数Z(x)增量方差的一半,即:

计算公式:

式中:h为样点空间间距,称为步长,又称位差(Lag);N(h)指间距为h的样点对数;Z(xi+ h)、Z(xi)分别是Z(x)在空间位置xi+h,xi的实测值。

1.3.2 土壤重金属质量评价

本文考虑到单因子评价和多因子综合评价之间的相互关系及易操作性,采用使用较为广泛的单因子指数法和尼梅罗综合污染指数法评价土壤重金属各要素的污染程度。标准采用土壤中重金属污染评价标准:《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)[16]和中国绿色食品发展中心推荐的土壤污染分级标准[17]。

2 结果与分析

2.1 土壤重金属的统计特征

研究茶园42个样区土壤重金属含量统计结果见表1。结果表明,研究区茶园土壤重金属元素含量的均值均低于《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)[16]中的一级标准的各项指标值。Hg的极大值超过《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)[16]中的2级标准,表明研究茶园土壤Hg存在一定程度的轻污染,这可能与研究区茶园靠近公路有关,由于大量汽车流动,汽车尾气中Hg排放到茶园所致。

表1 土壤重金属的描述性统计特征mg·kg-1

计算各种重金属的变异系数,根据变异系数的划分等级标准[18],土壤中重金属变异系数在0.1～1.0,均属于中等强度的变异。8种重金属的变异系数大小的顺序为Hg＞As＞Zn＞Ni＞Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Hg的变异系数较大,为0.70,空间变异性相对较大,说明土壤中Hg受外界干扰较显著。

2.2 茶园行间土壤重金属含量

对茶园行间取样的4个位置点(距茶行0～20 cm,20～40 cm,40～60 cm,60～75 cm)的土样的土壤重金属值取平均,绘制茶园行间土壤重金属含量趋势图(图3)。

由图3可知,As,Cu,Zn的含量在行间不同位置处无显著差异。Cd含量在距茶行0～20 cm最低,20～40 cm显著高于0～20 cm,40～60和60～75 cm的含量显著最高;随着距茶行距离增加Cr的含量则表现出显著递增的趋势,以60～75 cm含量最高;Ni的含量随着距茶行距离增加表现为先增后降的趋势,以40～60 cm含量最高,0～20 cm含量最低;Hg含量在行间的变化趋势较为平缓,施肥沟位置(60～75 cm)略高。Pb则与Cd呈相反趋势,以靠近茶树根部的位置(0～20 cm,20～40 cm)显著最高,随着距茶行距离的增大表现为显著递减的趋势。

2.3 土壤重金属的空间变异

由于经典统计分析只能描述土壤重金属的总体状况,不能准确地反映其局部的变化特征,以及随机性、结构性、独立性和相关性的具体情况[19]。因此为了详细了解茶园土壤重金属的空间变异性,采用地统计学方法做进一步分析。

2.3.1 土壤重金属的正态分布性检验

进行统计学克立格方法进行土壤特性空间分析的前提是要求原始数据符合正态分布,否则会导致比例效应,比例效应会使得实际变异函数值产生畸变,抬高块金方差和基台值,增加估计误差,导致某些结构特征不显现。不满足正态分布的数据可以通过对数转化方式来消除比例效应。

Normal QQ Plot图具有直观但不能定量化判断分布正态性的特点。本研究中将非参数检验K-S检验方法与其相结合,QQ图用于初步判断和数据转换,K-S检验用来定量化检测。由表2可知,土壤中As,Cr,Hg,Cu,Ni,Pb,Zn等重金属元素服从正态分布,Cd经对数转化后服从正态分布,从而满足地统计学分析要求。

表2 土壤重金属的正态分布检验

2.3.2 土壤重金属元素的空间变异特征

茶园土壤重金属均存在半方差结构,而不同重金属元素的空间结构有区别(表3)。从块金方差看,不同养分的差异较大,As,Cd,Cr,Hg,Ni的块金方差较小,接近于0,表明受随机因素影响较小;而Cu,Pb,Zn的块金方差相对较大,表明受随机因素影响较大。

表3 土壤重金属元素半方差函数模型及有关参数

图3 茶园行间土壤重金属含量变化趋势

就拟合的模型而言,As,Cr,Hg,Zn表现为球状模型,变程分别为33.00,24.20,23.20, 42.20 m;Cd的最佳拟合模型为指数模型,变程为8.70 m;Ni则表现为高斯模型,变程为35.40 m; Cu,Pb拟合的为线性模型,变程均为62.39 m。

从块金效应值来看,根据Cambardella等[20]提出的标准,Cd,Cr,Hg的块金效应值均低于25%,表明具有强的空间相关性,空间变异主要来自于土壤母质、地形等结构变异,且其块金效应值接近0,表明在空间上具有恒定的变异;As,Ni的块金效应值在25%～75%,表明具有中等强度的空间相关性,变异由地形等结构因素及施肥、耕作等随机因素共同影响;其余重金属Cu,Pb,Zn等的块金效应值大于75%,表现为弱的空间相关性,变异主要由施肥耕作等随机因素引起。

2.4 重金属元素之间及与土壤理化性质相关性

重金属元素之间相关性分析表明(表4),茶园土壤中重金属Zn、As,Zn、Hg间呈显著负相关关系,Cd、Cr,Ni、Cu,Zn、Pb间呈显著正相关, Zn、Cd,Zn、Cr,Zn、Ni,Pb、Cu,Pb、Ni,Ni、Cd,Ni、Cr,Cu、Cd间都呈极显著正相关,各重金属元素间相关性不尽相同表明,茶园土壤中这8种重金属元素具有不一致的来源,且还可能存在着复合污染。

表4 土壤重金属与理化性质之间的相关性

根据研究区茶园的生态环境可知,该茶区土壤中重金属主要可能来自于土壤母质,但同时也受不同程度的外源重金属的污染,如农药化肥施用带来的污染及由于近公路受汽车尾气排放污染等。重金属与土壤理化性质相关性分析表明,土壤pH值与各种金属元素均呈正相关;土壤有机质(OM)除与Zn呈负相关外,与其余重金属均呈正相关;土壤全氮(TN)与Cu,Zn,Pb呈负相关,与其余重金属呈正相关,且与Hg呈显著正相关;有效磷(AP)含量与重金属间的相关性与土壤TN相类似,其中与As,Cr呈显著正相关。相关性分析表明,茶园土壤中重金属含量分布受土壤pH值、有机质、有效磷、全氮等理化性质不同程度的影响。

2.5 茶园土壤重金属质量

根据国家土壤环境质量标准中的一级标准,分别计算出该茶园土壤重金属的污染指数(Pi)和综合污染指数(P综),P综=0.58(表5)。

表5 土壤重金属污染评价

由表5可知,As,Cr,Ni的Pi均较低,近于0;Cd的Pi为0.16～0.34,均值为0.23;Pb的Pi为0.10～0.25,均值为0.19;Zn的Pi为0.03～0.16,均值为0.08。As,Cd,Cr,Cu,Ni,Pb, Zn的Pi均低于0.7,处于污染指数的安全范围内,未被污染。

重金属Hg的Pi为0.00～2.42,42个样区中有16个样区的Hg含量高于国家土壤环境质量标准一级标准中Hg的指标,表明茶园局部受Hg轻度污染,作物开始受到污染。利用surfer软件对计算得到的各个样区中Hg的Pi并作图,得到Hg的Pi的空间分布图(图4)。

图4 茶园土壤Hg的Pi空间分布

由图4可知,在茶园东边即临近公路一边Hg的Pi值多高于0.7,显示汽车尾气排放等交通污染源对茶园土壤Hg的重要影响。但超标部分为不规则块分布,与局部条件可能有关,可能有受到污染的有机肥施用或其他污染物进入茶园。就整个茶园总体来说,茶园土壤重金属综合污染指数为0.58,土壤环境质量处于安全水平。

3 小结与讨论

研究区茶园土壤重金属的变异系数的顺序为Hg＞As＞Zn＞Ni=Cd＞Cu＞Cr＞Pb,其中Cd, Cr,Pb,Ni和Cu变异系数较低,说明这几种元素受外界影响较一致,空间分异不显著;Hg的变异系数最大,达到70%,空间变异性相对较大,说明土壤中Hg受外界干扰较显著。废气与废水的排放是土壤环境中Hg的重要来源[21-22],日常生活污染源,如塑料、陶瓷等制品等,以及杀虫剂和除草剂[23]等也是土壤环境中Hg的重要来源。从茶园行间看,茶园土壤重金属As,Cu,Zn等在行间不同位置无显著差异,表明受施肥影响小;Hg含量在茶行间的变化趋势较为平缓,施肥沟位置处(60～75 cm)略高,显示受施肥影响,但不显著; Pb在近茶树根部处含量显著高于施肥沟处,表明与施肥间呈负相关;与Pb相反,Cd,Cr,Ni等重金属的含量在施肥沟处显著高于近茶树树根处,表明施肥对Cd,Cr,Ni等的深刻影响。不同的重金属在茶行间的分布不同,表明施肥对茶园土壤重金属的分布有影响,但对不同重金属影响不一。李灵等[24]的研究说明,施肥是武夷山风景区茶园岩茶园土壤重金属含量积累的主要影响因素;杨子仪等[25]的研究说明,施用畜禽粪与化肥能够影响土壤中Cu的有效性。

整体上看,研究区茶园土壤42个样区8种重金属元素含量均值均达到国家土壤环境质量一级标准的各项指标值,茶园土壤重金属综合污染指数为0.58,土壤环境质量处于安全水平。这与李云等[26]研究的西南地区主要茶园、郭海彦等[27]研究的长沙“百里茶廊”茶园及林跃胜等[28]研究的皖南地区茶园的结果相似。表明中国大部分茶园土壤环境质量尚为良好,受重金属污染情况较为乐观。但从单个元素来看,有16个样区Hg含量超标,超标率为38.1%,表明茶园土壤局部受Hg轻度污染,这可能是受多种因素共同作用。在茶园东边即临近公路一边Hg的Pi值多高于0.7,显示汽车尾气排放等交通污染源对茶园土壤Hg的重要影响。钱建平等[29]对桂林市汽车尾气Hg污染情况研究时发现,公路系统汞污染主要来源于汽车尾气汞污染,根源于富含汞的燃油,公路系统汽车尾气的汞污染强度随着公路的路龄、车流量的增大而增强。但同时Hg的超标部分为不规则块状分布,可能与茶园的局部条件有关,可能的原因有施用污染的有机肥或其他污染物进入茶园所致。郑顺安等[30]研究表明,不同来源的有机肥对Hg的形态分布有显著影响;徐友宁等[31]研究表明,污水灌溉、大气Hg降尘及尾矿渣扬尘等污染物可导致土壤环境Hg污染。由于Hg在空间上具有强的空间相关性,因此研究茶园Hg存在一定程度的轻污染,也可能是受成土母质等结构因素的影响。本研究茶园Hg存在局部的轻污染,与陈保等[32]研究的普洱市某茶园土壤中Cu存在一定程度超标及王红娟等[33]研究的湖北省茶园中个别茶园土壤重金属Cu,Cd,Cr出现超标现象等结果不同,这可能与茶园的土壤母质、生态环境不同有关。根据该茶园的生态环境可知,该茶区土壤中重金属可能主要来自于土壤母质,但同时也不同程度的受外源重金属的污染,如污水灌溉[34]、垃圾堆肥[35]、有机肥施用[13]、汽车尾气[36]及大气沉降[37]等。重金属元素之间相关性分析表明,各重金属元素间相关性不尽相同,表明茶园土壤中这8种重金属元素具有不一致的来源,且还可能存在着复合来源。重金属理化性质之间的相关性分析表明,茶园土壤中重金属含量分布受到土壤pH值、有机质、有效磷、全氮等理化性质不同程度的影响,与林跃胜等[28]的研究结果相似。

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(责任编辑：张瑞麟)

S 158.4;X 833;X 53

A

0528-9017(2015)09-1385-07

2015-05-23

国家自然科学基金(41101286);国家茶叶产业技术体系(CARS-23);中国农业科学院基本科研业务费预算增量项目(2013ZL023);公益性行业(农业)科研专项经费项目(201303012)

张 惠(1990-),女,安徽合肥人,硕士生,主要从事茶树营养与生理研究工作。E-mail:ahanzh@126.com。

阮建云。E-mail:jruan@mail.tricaas.com。