鄱阳湖三江口柱状沉积物有机氮同位素特征及其环境指示意义

王毛兰，艾永平，张丁苓

（1.南昌大学鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室，资源环境与化工学院，江西南昌 330031；2.江西省辐射环境监督站，江西 南昌 330077）

鄱阳湖三江口柱状沉积物有机氮同位素特征及其环境指示意义

王毛兰1*，艾永平2，张丁苓1

（1.南昌大学鄱阳湖环境与资源利用教育部重点实验室，资源环境与化工学院，江西南昌 330031；2.江西省辐射环境监督站，江西 南昌 330077）

通过对鄱阳湖三江口处柱状沉积物中δ15N、C/N比值、TOC和TN等含量的测定，分析了其有机质及氮素的来源.结果表明： 赣江、抚河、信江及鄱阳湖处柱状沉积物δ15N值变化范围分别为2.44‰～4.55‰、4.03‰～5.84‰、3.79‰～4.81‰及3.42‰～8.13‰.赣江南支其沉积有机质主要来源于土壤有机质；抚河整个柱状沉积物以自生有机物源为主；信江西支在12cm以下其沉积有机质主要受藻类及土壤有机质两种物源的影响，而12cm以上受外源影响比较小；鄱阳湖梅溪嘴表层2cm处沉积有机质来源以藻类为主，而中间6～3cm处主要来源于土壤有机质，7cm以下主要来源于藻类及土壤有机质.赣江南支、信江西支及鄱阳湖梅溪嘴沉积物氮素均主要来源人工合成肥料和土壤流失氮，而抚河主要来源于土壤流失氮.

鄱阳湖；柱状沉积物；氮同位素；有机质来源

湖泊沉积物中包含了丰富的生物、理化信息，可以用来重建湖泊古生产力变化，沉积有机质的来源以及随后的沉积演化过程，为恢复湖泊古环境和古气候提供了重要依据，是古环境信息的有效载体［1-6］.湖泊沉积物中稳定同位素比值的测定则是湖泊生态系统古环境历史重建最有效的手段之一［7-8］.氮稳定同位素技术是鉴别水生环境中氮来源的一种强有力手段［9-10］，氮同位素作为湖泊营养状态的一项代用指标也引起了广泛的关注［11］.近几十年来，我国学者开始将碳、氮同位素技术广泛应用于海洋、河流和湖泊等营养物质示踪的研究［12-16］.

本文以鄱阳湖三江口为研究对象，通过对其柱状沉积物样品中δ15N、C/N值、TOC和TN含量的测定，将δ15N和C/N值相结合探讨不同深度沉积物有机质及其氮素的来源，为进一步利用稳定同位素技术分析湖泊沉积物有机质来源和水生生态系统营养状况评价提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

鄱阳湖是我国最大的淡水湖，位于长江中下游，江西省北部，与赣江、抚河、信江、饶河、修水五条河流尾闾相接，湖水调蓄后经湖口注入长江，是一过水性、吞吐型、季节性的浅水湖泊.鄱阳湖是长江重要的天然流量调节器，也是长江中游地区最大的洪水调节库，流域面积占整个江西省总面积的97%，占长江流域面积的9%［17］.鄱阳湖水动力作用强烈，入湖河流携带大量泥沙，湖水总悬浮物含量较高［18］.多年统计资料表明，鄱阳湖水系多年平均年入湖沙量1860万t，其中81.2%来自于“五河”［19］.经由入湖口输送的颗粒物质进入鄱阳湖后，发生一系列迁移、转化过程，对碳、氮的生物地球化学循环和鄱阳湖的生态环境产生重要影响.三江口（N28°48′，E116°21′）位于江西省上饶市余干县瑞洪镇，为赣江南支、抚河、信江西支汇入点，为三条河的尾闾、鄱阳湖的重要河水入湖口（图1）.三江口地处三大河流冲积形成的入湖三角洲平原，主要由河道（包括边滩、新滩）、天然堤、漫滩、河间泛滥洼地组成，为第四系全新系统，在湖区发育，从早更新世至全新世均有代表性地层分布.其岩性多为砂砾、砂、亚粘土和粘土及河湖相淤泥和软粘土等.

1.2 样品的采集

于2006年12月利用重力型柱状采样器分别在赣江南支入湖口（DN2），抚河入湖口 （DN3），信江西支入湖口（DN4）和3条河流汇合后的湖区梅溪嘴处（DN5）4个点位采集柱状沉积物样品，见图1.使用深水采样器采集距水面约0.5m处水样，用聚乙烯瓶4℃保存，当天运回实验室进行分析.现场用便携式多参数仪测定采样点处水体溶解氧（DO），pH值和电导率等参数.赣江南支入湖口采样深度为23cm，抚河入湖口采样深度21cm，信江西支入湖口采样深度为23cm，鄱阳湖梅溪嘴处采样深度为18cm.在现场根据沉积物沉积特点按1～5cm间隔分截，原则是尽量按1cm厚度分截，但在信江西支和梅溪嘴最底层5cm处由于沉积物岩性相同便没有再进行分层.沉积物样品采集后立即运回实验室，置于真空冷冻干燥机（ALPHA-1-4型，德国Martin Christ公司生产）中冷冻干燥，待样品完全干燥后研磨过筛（200目），过筛后的沉积物置于聚乙烯塑料袋中密封保存，以备实验分析所用.

图1 采样点位置Fig.1 Sampling sites of Poyang Lake

1.3 样品处理与分析

研磨过筛后的沉积物样品，加入0.5mol/L HCl酸化以去除无机碳酸盐，再用去离子水淋洗样品直至滤液呈中性，并用硝酸银溶液来检测样品中有无Cl-残留，然后将去除无机碳的样品进行冷冻干燥，研磨至200目.经上述处理后的样品用元素分析仪（Flash EA 1112HT）和同位素质谱仪（Delta V advantage）联用测定有机碳、氮的含量及氮稳定同位素组成，计算公式为：

式中：15N/14N对应于大气氮标准，分析误差＜±0.2‰.样品的C/N值可由测定的总有机碳含量与总氮含量计算得到.

水体TN含量采用改进的过硫酸钾氧化紫外分光光度法测定［20］.

采用数理统计学方法处理数据，运用SigmaPlot6.0进行数据的处理分析和制图.

2 结果与讨论

2.1 研究区环境因子基本理化性质

表1 采样点水体理化参数Table 1 Physical and chemical properties of the sample sites

研究区水体基本理化性质见表1，由表1可知，研究区水体偏碱性，pH值变化范围为7.52～8.17，信江入湖口处最高，抚河入湖口处最低.溶解氧（DO）含量最低值出现在赣江南支，为7.2mg/L，最高值出现在抚河，其值为9.6mg/L.研究区水体电导率差异比较大，信江处最小为130.4µS/cm，赣江南支处最大为284µS/cm.赣江南支处氮含量比其它几个采样点高很多，TN含量高达6.18mg/L，其次是鄱阳湖梅溪嘴处，信江和抚河处氮含量相对较低.赣江穿越江西省的主要农业产区，赣江南支下游更是有蒋巷镇—南昌重要农副产品生产基地，农业非点源污染对其氮含量的影响起了主要的作用.研究区柱状沉积物TOM分布特征见文献［21］.研究区沉积物TOM的变化范围是1.92%～7.99%，抚河处平均值最高为6.18%，信江西支处最低为4.44%.信江西支柱状沉积物有机质（TOM）随深度变化特征不是很明显，而其他3个采样点在中上层和下层TOM含量均随着深度的增加而增加，而在中层TOM含量随着深度的增加加减小.

2.2 各采样点柱状沉积物δ15N、TOC、TN、C/N垂向分布特征

如图2 所示， 鄱阳湖三江口梅溪嘴处δ15N值变化范围为3.42‰～8.13‰，平均值为4.67‰.表层至2cm处呈增加趋势，2～3cm呈下降趋势，3～9cm处呈增加趋势，9cm处δ15N值明显高于其它点，为8.13‰，9cm以下呈下降趋势.TN含量表层至9cm处呈明显上升趋势，9～11cm下降明显，11cm以下其含量有稍许上升.表层至5cm处TOC含量明显增大，5～11cm其含量明显减小，11cm以下呈轻微上升趋势.C/N比值1～4cm呈上升趋势，4cm以下呈下降趋势.

赣江柱状沉积物中δ15N值在8cm以下变化幅度较小，为3.55‰～3.89‰，3～8cm随深度呈逐渐减小的趋势，3cm处为4.37‰，8cm处为3.81‰，表层至3cm处δ15N呈增大趋势.5、6cm处其值非常接近，分别为4.55‰和4.53‰.TN和TOC变化趋势比较一致，均在5～8cm处呈比较明显的上升趋势，8～16cm呈明显的减小趋势，16～23cm呈增大趋势.C/N值在11cm以下变化幅度不大，5～10cm处呈明显增大趋势，3～5cm有减小趋势，1～3cm呈增大趋势.

抚河沉积物中δ15N值在4～11cm处变化幅度不大，变化范围为4.84‰～5.21‰，14～18cm处呈增大趋势，而18～21cm处呈减小趋势，表层至3cm处δ15N值基本保持同一水平.TN含量表层至4cm处逐渐增加，4～6cm其含量骤减，6～9cm呈增加趋势，9～11cm呈减小趋势，在11cm以下其含量基本保持同一水平.TOC含量总体变化幅度不大，表层至4cm处逐渐增加，4～6cm轻微的减小，6～9cm其含量有稍许的增加，9cm以下变化幅度不大.C/N值随深度变化幅度不大，最小值在18cm处为6.99，最大值出现在6cm处为8.75.

图2 柱状沉积物δ15N、TOC、TN、C/N 垂向分布Fig.2 Vertical distribution of δ15N， TOC and TN contents， C /N ratios in the core sediments of the sample sites

信江柱状沉积物δ15N值整体变化幅度不大，变化范围在3.79‰～4.81‰.表层至5cm处呈阶梯状变化，5～14cm处变化幅度不大， 14～18cm呈增加趋势， 从3.86‰升至4.81‰，18～23cm呈减小趋势，从4.81‰减至4.01‰. TN、TOC和C/N变化幅度均不大，TN变化范围为0.07%～0.10%；表层至5cm处TOC呈缓慢升高趋势，5～14cm变化幅度不大，14～16cm处TOC含量急减，16cm以下其含量基本保持同一水平.C/N变化趋势很小，变化范围为7.32～9.19，最高值出现在14cm处，最小值出现在表层.

柱状沉积物有机碳氮含量变化的趋势可能由两种原因引起：早期成岩作用或者有机质物源的变化.通常认为，当沉积物柱有机碳氮含量变化由成岩有机质降解引起时，它们将符合指数衰减模式［22-23］.而研究区各采样点有机碳氮含量并不符合指数衰减模式，因此成岩有机质的降解不会是引起鄱阳湖三江口处沉积物柱有机碳氮含量和碳氮比变化的主要原因.有机物源的变化通常表现为外源输入的变化和湖泊内部初级生产力的变化［24-25］.湖泊高等生物有机质虽然在新生湖泊的发展过程中变化比较大，但其产量与初级生产力产量相比仍然较小，其对沉积物有机质的影响可以忽略.

2.3 氮稳定同位素和C/N指示有机质来源

沉积物有机质C/N值可以大体判断沉积有机质的来源是湖泊自生还是外源输入［4，26-29］.不同的有机质类型有不同的C/N，C/N是蛋白质含量的指示剂.藻类有机质中富含大量的蛋白质，纤维素的含量较低，新鲜藻类有机质的C/N在3～8之间，而陆生高等植物富含纤维素，蛋白质含量低，来自于脉管类陆生高等植物有机质的C/N约为20，甚至更高，土壤有机质的C/N在10～13［30-31］. δ15N也能反映出沉积物有机质来源，这是基于陆生和水生系统固氮的途径差异判断［32］，区分有机质来源的基础是水生和陆生有机质来源中的氮同位素组成不同，一般认为，陆生δ15N值的范围为-10‰～10‰，平均值约为2‰，藻类δ15N值范围为4‰～10‰， 平均为6‰［33］.鄱阳湖4个采样点柱状沉积物的氮同位素组成范围为2.43‰～8.13‰，推测研究区不同点位的沉积物有机质来源差异较大，有以藻类为主也有以陆生有机质为主，且城市污染物以及农业面源污染物的输入都对鄱阳湖三江口沉积物的有机碳和氮记录产生影响，而且对各点的影响程度不同.

赣江入湖口柱状沉积物中C/N变化范围为9.94～15.53，在6cm以下处沉积物C/N均大于10，反映了沉积物有机质主要来源于土壤有机质.叶崇开等［34］利用放射性同位素137Cs、210Pb测年技术，测定了鄱阳湖21个取样点的沉积速率，其中赣江采样点与本研究采样点比较接近，得出赣江南支入湖口处平均沉积速率为4.1mm/a.据此推算6cm处为20世纪90年代左右.这与龚向民等［35］、欧阳球林等［36］研究者对赣江流域水土流失发展态势的分析结论一致，赣江流域在20世纪90年代前水土流失比较严重，因此，20世纪90年代前赣江沉积物有机质主要来源于土壤有机质.3cm处C/N为12.29，反映了土壤有机质为其有机质主要源，表层2cm及4cm处沉积物C/N均小于10，大于8，表明其受藻类及土壤有机质两种物源的影响，这与整个流域的水土流失有一定的关系.抚河柱状沉积物各深度C/N均小于10，变化范围为6.99～8.75，反映其有机沉积以自生有机物源为主，受陆源输入影响较小.信江柱状沉积物各深度C/N也均小于10，变化范围为7.32～9.19，12cm以下沉积物C/N大于8，表明其沉积有机质主要来源于藻类及土壤有机质.12cm以上C/N均小于8，表明藻类是其有机质主要来源，受外源输入影响比较小.鄱阳湖区表层2cm处C/N均小于8，表明其沉积有机质主要来源于藻类，以自生有机物源为主，受外源有机质影响较小.6～3cm处C/N均大于10，处于土壤有机质C/N范围内，表明其沉积有机质主要受土壤有机质的影响. 7cm以下处C/N小于10，大于8，表明其有机质主要来源于藻类及土壤有机质.

2.4 氮稳定同位素记录沉积物氮素来源

不同来源的含氮物质具有不同的氮同位素值，因此，利用氮同位素可以有效的示踪污染物质的来源.土壤流失氮的δ15N为4‰～9‰，人工合成肥料δ15N值在-4‰～4‰之间变化，污水δ15N值在10‰～20‰之间变化，大气沉降的δ15N值在0.2‰～0.8‰之间变化［37-39］.赣江沉积物δ15N值处于2.44‰～4.55‰范围，平均值为3.74‰.8cm以下，δ15N值为3.55‰～3.89‰，表明沉积物氮素主要受人工合成肥料的影响.6～3cm处δ15N均大于4‰，处于土壤流失氮的范围，表明其沉积物氮素主要来源于土壤流失氮，这与当时水土流失严重有很大的关系［35-36］.表层2cm处δ15N值分别为2.44‰、2.94‰，表明近几年赣江沉积物氮素主要来源于人工合成肥料，这是赣江南支发达的农业产生面源排放的结果.抚河沉积物δ15N值范围为4.03‰～5.21‰，平均值为4.70‰，在整个柱状沉积物中其氮素主要来源于土壤水土流失.信江沉积物δ15N值平均值为4.17‰，在4、10、14cm处δ15N值小于4‰，其氮素主要受人工合成肥料的影响.其余深度处沉积物δ15N值均大于4‰，其沉积物氮素主要来源于土壤水土流失.鄱阳湖沉积物δ15N值变化幅度比较大，为3.42‰～8.13‰.表层及3～4cm处δ15N值小于4‰，表明其沉积物氮素主要来源于人工合成肥料.其他深度处沉积物δ15N值均大于4‰，表明其沉积物氮素主要来源于土壤水土流失，特别在9cm处其δ15N值为8.13‰，表明在这个时间段鄱阳湖沉积物氮素受土壤水土流失影响很大.

3 结论

3.1 各采样点柱状沉积物δ15N变化特征不是很明显，赣江、抚河、信江及鄱阳湖梅溪嘴处其平均值分别为3.74‰、4.70‰、4.17‰及4.67‰. 3.2 土壤有机质对赣江沉积有机质有比较大的影响.而抚河有机沉积则以自生有机物源为主，受陆源输入影响较小.信江沉积有机质主要来源于藻类及土壤有机质.鄱阳湖梅溪嘴处表层沉积有机质以自生有机物源为主， 6～3cm处主要受土壤有机质的影响，7cm以下主要受藻类及土壤有机质两种物源的影响.

3.3 各采样点沉积物氮素受污水影响比较小，受人工合成肥料的影响比较大.赣江沉积物氮素在6～3cm处主要来源于土壤流失氮，而其他深度处主要来源于人工合成肥料；抚河沉积物氮素主要来源于土壤水土流失.信江沉积物氮素主要来源于人工合成肥料及土壤流失氮.鄱阳湖区沉积物氮素在表层及3～4cm处主要来源于人工合成肥料，其他深度处主要来源于土壤水土流失.

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Stable organic nitrogen isotope in core sediments of the Three Rivers Estuary， Poyang Lake and its environmental implications.

WANG Mao-lan1*， AI Yong-ping2， ZHANG Ding-ling2（1.Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization， Ministry of Education， School of Resources Environmental and Chemical Engineering，Nanchang University， Nanchang 330031， China；2.Jiangxi Radiation Environment Supervision Station， Nanchang 330077，China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：558～564

Samples of core sediments from the Three Rivers Estuary of Poyang Lake （Ganjiang River south branch， Fuhe River， Xinjiang River west branch and Poyang Lake） were collected. The compositions of stable nitrogen isotope （δ15N），C/N ratio， total organic carbon （TOC） and total nitrogen （TN） in these samples were determined for investigating the origin of sedimentary organic matter and nitrogen. The results showed that δ15N ranged from 2.44‰ to 4.55‰， 4.03‰ to 5.84‰， 3.79‰ to 4.81‰ and 3.42‰ to 8.13‰ in the sediment for the Ganjiang River south branch， Fuhe River， Xinjiang River west branch and Poyang Lake， respectively. The sedimentary organic matter was mainly from the soil organic matter in Ganjiang River. The sources of sedimentary organic matter were generally autochthonous in Fuhe River. The sources were mainly from the algae and the soil organic matter below 12cm， and autochthonous up 12cm in the sedimentary organic matter of Xinjiang River. In Poyang Lake， the sedimentary organic matter was autochthonous in the surface layer； the contribution of soil organic matter was obvious from 6cm to 3cm； the algae and the soil organic matter were the main sources of the sedimentary organic matter below 7cm. Chemical fertilizer and soil erosion were the main sources of nitrogen in sediments for Ganjiang River， Xinjiang River and Poyang Lake. The sources of nitrogen in the sediment were mainly from the soil erosion for Fuhe River.

Poyang Lake；core sediment；nitrogen isotope；the sources of organic matter

X524

A

1000-6923（2015）02-0558-07

王毛兰（1979-），女，江西临川人，副教授，博士，主要从事水环境等方面的研究.发表论文20余篇.

2014-05-25

江西省自然科学基金（20114BAB213023）；江西省教育厅科学技术研究项目（赣教技字［GJJ11283］号）

*责任作者， 副教授， wml2001@163.com