厌氧膜生物反应器处理高浓度有机废水的中试研究

闫林涛，黄振兴，肖小兰，任红艳，赵明星，阮文权，缪恒锋

（江南大学环境与土木工程学院，江苏无锡214122）

厌氧膜生物反应器处理高浓度有机废水的中试研究

闫林涛，黄振兴，肖小兰，任红艳，赵明星，阮文权，缪恒锋*

（江南大学环境与土木工程学院，江苏无锡214122）

对厌氧膜生物反应器（AnMBR）处理高浓度有机废水的运行效能进行了中试研究。在不排泥工况下（SRT无限长），AnMBR的COD去除负荷和沼气生产强度可分别稳定在4.4～4.8 kg/（m3·d）和2.2 m3/（m3·d）左右；而在排泥条件下（SRT=50 d）两者可分别稳定在5.2～6.0 kg/（m3·d）和2.9 m3/（m3·d）左右。在整个220 d的运行过程中，AnMBR的COD总去除率都可维持在90%以上，且沼气中甲烷体积分数基本保持在58%左右。发酵系统中pH较为稳定，保持在7.6～7.8之间；VFA含量始终维持在较低水平。此外，虽然运行过程中有较高浓度的氨氮积累，但是并没有对厌氧消化性能造成显著影响，展现了AnMBR对内源性抑制因素的良好耐受力。排泥和不排泥条件下的运行参数对比表明，AnMBR运行过程中SRT的优化非常关键，不同SRT会导致发酵体系发生一系列的变化，很大程度上决定了AnMBR的处理效能。中试结果表明，AnMBR可以实现高效厌氧消化系统的快速启动，而且良好的抗冲击负荷能力能够保证消化体系长期高效稳定运行。

厌氧膜生物反应器；高浓度有机废水；膜通量；厌氧消化

厌氧生物技术是一种低成本的废水处理技术，尤其在高浓度有机废水的处理中，降解有机物的同时可以产生沼气，有效地将废水处理和能源回收相结合，实现废物的“减量化、无害化、资源化”。一般说来，传统厌氧消化的停留时间较长且需要较大的反应容积，传统高速颗粒污泥厌氧技术（如EGSB，UASB）又难以解决由于废水较高悬浮物导致的污泥流失问题［1］。因此，厌氧膜生物反应器（Anaerobic Membrane Bioreactor，简称AnMBR）作为一种可以实现高负荷并解决污泥流失问题的新型废水处理技术，引起了国内外的广泛关注［2-3］。

AnMBR是一种有机结合厌氧生物处理单元和膜分离技术的新型废水处理工艺［4］，其不仅保留了厌氧技术的诸多优点，而且膜组件的引入可以将微生物完全截留，从而实现SRT和HRT的有效分离。也正因如此，厌氧膜生物反应器具备污泥浓度高、泥龄长、耐冲击负荷能力强等优点［4-5］，其在高浓度和复杂有机废水处理方面展现出很好的应用前景。然而，目前国内采用AnMBR工艺处理高浓度复杂有机废水的相关研究和应用较少。为此，本文中重点讨论了AnMBR工艺在高浓度有机废水厌氧消化过程中的运行效能和特性，旨在为高浓度有机废水的能源化回收利用提供一种高效稳定的技术途径。

1　材料与方法

1.1餐厨废水水质

本实验所用的实验进水是取自于苏州某工厂的高浓度有机废水。废水水质如表1所示。废水中COD为78 000～100 000 mg/L，SS为15.5～21.4 g/L，电导率为8.98～12.4 ms/cm，pH在4左右，此外NH+4-N、Mg2+、Ca2+等无机离子质量浓度较高。

表1　废水水质Table 1Characteristics of the wastewater

1.2厌氧膜生物反应器

中试规模AnMBR装置构筑于苏州某工厂内，其结构如图1所示，该系统主要包括厌氧反应单元和膜单元。其中膜单元主要由膜分离组件和循环泵组成，该膜分离组件采用管式超滤膜，每根内部包括4根直径为8 mm、长度为1 m的膜管，总膜面积为0.095 m2，膜材质为PVDF（德国MEMOS），截留相对分子质量为100 kDa。循环泵（25QY-2SS，南方泵业股份有限公司制）的功率为1.1 kW，体积流量为26 L/min，操作压力为0.23 MPa，提供的错流速率为2.2 m/s。在AnMBR设计和构筑之前，该膜组件在上述参数下，首先以现场CSTR反应器中的餐厨废水消化混合液为进水试运行了10个月，获得的膜平均通量为30 L/（m2·h）；同时结合现场CSTR反应器的实际运行工况，根据相应参数设计和构建AnMBR反应器。AnMBR主体结构由304不锈钢制成，总体积为1.2 m3，工作容积为1 m3。反应器侧壁上留有上、中、下3个取样口。反应器的温度通过自动加热和温度控制器维持在（39±1）℃。

图1　厌氧膜生物反应器中试装置示意Fig.1Schematic diagram of AnMBR

原水经过16目（1 mm）的细格栅去除大于1 mm的杂质，然后与膜浓缩液混合后从底部布水管进入厌氧反应器，由于循环泵提供了较大的循环量，使得厌氧反应器内部产生2.0 m/h的上升流速，能够保证底物与微生物的充分接触，因此该反应器没有外加搅拌装置。

1.3AnMBR的启动和运行

AnMBR接种污泥取自于该厂处理废水的CSTR反应器，接种量为1 m3，其中MLSS为7.1 g/ L，MLVSS/MLSS为0.75。反应器总共运行220 d，分为两个阶段：第一阶段（0～140 d）不排泥，即SRT无限长；第二阶段（141～220 d）每天从反应器中排出泥水混合液20 L以缩短SRT，即SRT=50 d。在反应器启动过程中，进水量逐步提升，初期的膜出水量要大于进水量，因此采用出水回流以保证进出水量平衡；在此后的运行过程中则根据膜通量的变化来控制每天的进水量，从而达到进出水平衡。在整个AnMBR的启动和运行阶段，当膜通量降低至（10± 0.5）L/（m2·h）时，采用化学法膜清洗，在此基础上考察和分析AnMBR系统对高浓度有机废水的处理效能和特性。

1.4分析方法

每次分别从反应器上、中、下3个取样口取样，将3个水样等体积混合进行指标测定。电导率采用DDS-307电导率仪测定，TN、TP、氨氮、钙、镁、CODCr、VFA的测定方法见参考文献［6］，MLSS、MLVSS、碱度（以CaCO3计）的测定见参考文献［7］；沼气产量的测定采用在线湿式流量计计量，甲烷含量采用便携红外沼气分析仪（Gasboard-3200 L，武汉四方光电科技有限公司制）测定。

2　结果与讨论

2.1AnMBR的快速启动和稳定运行

由于接种污泥取自于该工厂处理废水的CSTR反应器，本身活性较高且对原水具有较好的适应能力，因此在10 d内完成了反应器的启动。由图2可以看出，在反应器启动阶段，进水COD容积负荷从2 kg/（m3·d）逐渐提升至7.5 kg/（m3·d），HRT从40 d逐渐降低到11 d，COD的总去除率达到93%以上。但是此后随着反应器的运行，膜过滤阻力显著增加，导致膜通量从30 L/（m2·h）急剧下降至11 L/（m2·h），而进水COD容积负荷只能稳定在2.5 kg/（m3·d）左右，HRT稳定在34 d左右。由于膜组件在AnMBR启动之前已经以现场CSTR反应器中的废水消化混合液为进水试运行了10个月，获得的稳定膜平均通量为30 L/（m2·h）。因此中试AnMBR启动运行后膜过滤阻力的显著增加可能归因于以下两点：其一，在AnMBR的运行初期，由于微生物的生长和富集，污泥浓度和发酵液黏度逐渐升高，从而造成了膜过滤阻力的增加［1，8］；其二，为了提高膜表面的错流速率，AnMBR配置了大流量的循环泵，循环泵的剪切力会减小污泥的粒径。研究表明，污泥粒径的大小是影响膜过滤的主要因素之一，小粒径污泥会优先吸附在膜表面，且由于其比表面积和比阻更大，因此更容易吸附SMP等溶解性有机物，进而会进一步增加膜的过滤阻力［8］。有鉴于此，为了保障AnMBR的处理负荷，第63天时，在膜分离组件内增加了一根膜管，由两根膜管串联运行。最终在第一阶段AnMBR的进水COD容积负荷稳定在4.5～4.9 kg/（m3·d），HRT在12～20 d之间。从第141天开始，每天从反应器中排出20 L污泥混合液以考察排泥条件下的运行效能和特性，最终进水COD容积负荷维持在5.8～6.5 kg/（m3·d）左右，HRT在15 d左右。反应器在运行过程中进水量非人为控制，而是由膜通量决定，膜污染引起的膜通量变化导致进水容积负荷和HRT也相应变化。因进水浓度基本维持不变，可知容积负荷和HRT为反比关系。本文从容积负荷的角度来讨论反应器的运行性能。

图2　反应器内运行过程中进水容积负荷变化Fig.2Influent volume loading rate variation during the operating process in the reactor

2.2AnMBR启动和运行过程中COD的去除

图3反映了AnMBR启动和运行过程中COD的变化。在0～140 d的不排泥阶段，由于膜对悬浮物质和大分子有机物的截留作用，出水COD维持在1 100～1 500 mg/L之间，但是反应器内污泥混合液上清液COD却从5800mg/L逐渐上升至18000mg/L，同时污泥浓度和发酵液黏度也显著增高。根据相关文献报道，SRT过长会降低微生物代谢活性，甚至会导致污泥中微生物细胞的大量自溶，而污泥胞外多聚物EPS和溶解性产物SMP含量则会随着SRT的延长而逐渐增加［7，9］。已有研究表明EPS和SMP的积累是加剧膜污染的主要因素之一［8］，而这可能也正是所研究反应器内上清液COD显著增加的主要诱因之一。总之，污泥浓度、发酵液黏度、EPS和SMP含量均与膜污染程度密切相联，从而会进一步影响膜通量和AnMBR的运行效能。因此为了避免膜的过度污染和保证反应器的高效稳定运行，在第二阶段（141～220 d）通过每天排出20 L的泥水混合液以缩短SRT。AnMBR稳定运行后的结果表明（170～220 d），最终反应器内的上清液COD维持在8 000 mg/L左右，同时膜出水COD维持在870～1 500 mg/L。由此可见，通过缩短SRT可以有效控制反应系统中的溶解性有机质浓度，而大量研究表明，溶解性有机质浓度的降低是减缓膜污染的有效途径之一［8］。

图3　反应器内运行过程中COD变化Fig.3COD variation during the operating process in the reactor

根据物料平衡分析，AnMBR的COD去除负荷和总去除率分别可以按照公式（1）和（2）进行计算，其变化如图4所示。

式（1）（2）中：L为COD去除负荷，lj为进水COD负荷，lmc为膜出水COD负荷，lph为排出泥水混合液COD负荷，R为COD总去除率。

在0～140 d的不排泥阶段，COD的总去除率维持在98%左右，COD去除负荷最终可稳定在4.4～4.8 kg/（m3·d）。而在排泥阶段的141～220 d，由于部分有机质随着泥水混合液被排出反应器，COD去除率会有所降低，但是AnMBR的COD总去除率仍可维持在90%左右。此外，在排泥阶段虽然部分生物量被排出，但是其代谢活性却显著增加，最终反应器COD去除负荷可稳定在5.2～6.0 kg/（m3·d），污泥COD负荷可达0.27 kg/（kg·d）。

图4　反应器内运行过程中COD总去除率和去除负荷变化Fig.4COD total removal rate and COD removal loading rate variation during the operating process in the reactor

图5　反应器沼气生产强度和甲烷含量变化情况Fig.5Biogas production strength and methane content variation during the operating process in the reactor

2.4AnMBR启动和运行过程中pH、VFA质量浓度和碱度的变化

已有研究表明，在有机负荷较高的情况下，厌氧消化过程极易出现酸化现象，从而会抑制有机物的去除效率。也正因如此，VFA质量浓度和pH等参数通常被用来作为厌氧消化过程的反馈和调控指标［7，10］。中试时对AnMBR启动和运行过程中pH、VFA质量浓度、碱度的变化进行了跟踪测定，结果如图6（a）所示。虽然原水pH在3.6～4.2之间，且不经调节直接进入反应器，但是在AnMBR稳定运行过程中，厌氧系统的pH基本可以维持在7.6～7.8之间。这表明AnMBR系统中的高生物量能够迅速将原水中自然酸化产生的VFA转化成甲烷，从而有效避免了反应器严重酸化的可能性。反应器内碱度（ALK）和出水VFA质量浓度的变化情况如图6（b）所示，在启动阶段（0～10 d），微生物处于适应和生长富集时期，进水负荷的快速提升造成系统中食微比（F/M）显著增加；同时由于产酸菌的生长速率要高于甲烷菌的生长速率，因此该阶段有机酸产生速率高于其消耗速率，VFA质量浓度逐渐从650 mg/L上升至1 670 mg/L。此后随着系统中微生物的富集和适应，VFA质量浓度逐渐下降并趋于稳定，在不排泥的情况下其可以维持在150～200 mg/L，在后期排泥阶段最终稳定在50～100 mg/L。以上结果表明，AnMBR的高生物量尤其是产甲烷菌的高效富集，可以有效弱化甚至避免高有机负荷下的VFA积累。

相关文献［9，11-12］表明，VFA/ALK的比值可以用来判断厌氧消化的稳定性，如果VFA/ALK的比值小于0.4，说明厌氧消化非常稳定；而当VFA/ALK的

2.3AnMBR启动和运行过程中沼气生产强度及甲烷体积分数的变化

由于废水COD非常高，通过厌氧消化将有机质大量转化成CH4可以实现能源的高效回收。中试考察了AnMBR启动和运行过程中沼气生产强度和甲烷体积分数的变化，结果如图5所示。由于本实验的接种污泥取自于现场正常运行的处理高浓度有机废水的CSTR反应器，活性较高且对原水较易适应，因此在启动初期，随着反应器去除负荷从2.0 kg/（m3·d）持续增加至7.4 kg/（m3·d）左右，沼气生产强度从0.9 m3/（m3·d）迅速提高至2.8 m3/（m3·d）左右。此后随着膜通量的急剧下降，虽然进水负荷降低至只有2.5 kg/（m3·d）左右，但是沼气生产强度仍可维持在1.6 m3/（m3·d）左右。第63天时，由于膜分离组件内增加了一根膜管，进水负荷的增加使得沼气生产强度再次增加至3.2 m3/（m3·d），然后在不排泥阶段的后期逐渐下降并稳定在2.2 m3/（m3·d）左右。当AnMBR运行进入排泥阶段，进水容积负荷和厌氧污泥活性的显著增加使得系统处理能力得到有效释放，沼气生产强度显著提升并最终稳定在2.9 m3/（m3·d）。此外，在整个反应器的启动和运行过程中，沼气中的甲烷含量则较为稳定，体积分数始终保持在58%左右。比值大于0.8时，厌氧消化非常不稳定，极易发生崩溃。在中试的反应器启动阶段，VFA/ALK从0.08逐渐上升到0.23，始终低于0.4；而在随后的运行过程中，其基本维持在0.02左右（见图6（a））。这说明虽然该废水有机质浓度很高，且启动过程中进水容积负荷变化明显，但是AnMBR较强的抗冲击负荷能力依然可以保证发酵体系的稳定运行。白玲［13］等人在采用浸没式厌氧膜生物反应器处理啤酒废水的研究中也充分证明了其良好的稳定性和抗冲击负荷能力。

图6　反应器内pH和VFA/ALK的变化情况以及反应器ALK和VFA的变化情况Fig.6pH and VFA/ALK variation during the operating process in the reactor；VFA and ALK variation during the operating process in the reactor

2.5反应器启动和运行过程中NH4+-N质量浓度的变化情况

高浓度有机废水中含有一定量的蛋白质、氨基酸等有机氮源，这些有机氮在厌氧消化过程中一部分用以合成细胞物质，绝大部分则被生物降解成氨氮。发酵液中一定量的氨氮可以中和VFA的酸性，从而有助于厌氧消化的稳定运行；但过高的氨氮质量浓度会对微生物特别是产甲烷菌产生毒害作用，从而抑制厌氧消化效率。有鉴于此，中试时对AnMBR启动和运行过程中的氨氮进行了跟踪测定，结果如图7所示。整个厌氧消化过程的进水氨氮质量浓度在180～480 mg/L之间，在不排泥阶段出水氨氮质量浓度随着每天进水水质的变化处在889～1 574 mg/L，而排泥阶段则处于665～1 222 mg/ L。结合本文2.2节中的COD降解分析，可以认为该废水中的有机氮在厌氧消化过程中得到了充分转化。此外对反应器内部上清液的氨氮质量浓度进行了测定，发现其与出水氨氮质量浓度差别甚微，这说明厌氧膜对氨氮基本没有截留作用。图7数据还显示，排泥阶段的氨氮质量浓度要明显低于不排泥阶段，这可能是由于一部分氮素以污泥的形式进行了释放。发酵体系中氨氮质量浓度的下降可以减弱其对微生物的毒害作用，这也是排泥条件下污泥活性增加的原因之一。

图7　运行过程中氨氮的变化情况Fig.7NH4+-N variation during the operating process

Koster［14］的研究表明，氨氮对产甲烷活性的半抑制浓度为1 000 mg/L，而在本实验研究中，反应器内氨氮质量浓度为832～1 241 mg/L，但是有机物的去除和沼气生产强度依然保持在较高水平。由此可见，AnMBR不仅对外界环境变化有着较好的缓冲能力，而且对消化体系的内源性抑制因素也有着良好的耐受能力。

2.6反应器启动和运行过程中MLVSS和MLSS浓度的变化情况

由于该废水中含有一定量的悬浮性固体，伴随着每天的连续进水，固体有机成分被迅速水解和降解；此外污泥生物量的缓慢增殖和累积也会引起MLVSS和MLSS浓度的变化，因此中试时对反应器启动和运行过程中MLVSS和MLSS质量浓度进行了跟踪测定，结果如图8所示。在0～90 d内，由于膜的截留作用，反应器内的MLVSS和MLSS质量浓度分别从5.3 g/L和7.1 g/L缓慢增加至14.8 g/L和20.0 g/L，且MLVSS/MLSS质量比维持在75%左右。MLVSS质量浓度的缓慢增加主要归因于生物量的生长和富集；同时也意味着原水中的有机悬浮固体物质得到了有效降解，从而并没有发生MLVSS的显著积累。然而，在不排泥阶段的后期（91～140 d），MLVSS和MLSS质量浓度却快速增加，但是此阶段并不是微生物的快速生长期，不会出现生物量的快速增殖和富集，因此这种变化应该与反应器内悬浮固体有机质的累积有关。

图8　运行过程中MLSS、MLVSS及MLVSS/MLSS质量比的变化Fig.8MLSS，MLVSS and MLVSS/MLSS variation during the operating process

此外，如图3和图5所示，在不排泥阶段后期，虽然发酵体系内上清液COD稳定，但是沼气生产强度却显著降低，这也能侧面反映出此时系统中悬浮有机质的降解有所减缓。以上结果表明，过长的SRT会限制餐厨废水中悬浮有机质的降解，从而会进一步影响AnMBR系统的稳定运行。反应器运行至第141天时，系统进入排泥阶段。随着反应器的运行，MLSS和MLVSS质量浓度逐渐下降并最终分别维持在30 g/L和22 g/L左右。

3　结语

对厌氧膜生物反应器处理高浓度有机废水的运行效能进行了中试研究。在启动和运行过程中跟踪测定并分析了COD的去除、氨氮和VFA质量浓度、沼气生产强度以及MLVSS质量浓度等一系列重要参数的变化规律，获得的研究结果可为AnMBR今后处理高浓度有机餐厨废水的实际工程应用提供一定的理论依据和经验。

采用AnMBR处理高浓度有机废水可以实现厌氧消化系统的快速启动；AnMBR能够有效降解原水中的液、固相有机质并实现沼气能源的高效回收，其良好的抗冲击负荷能力和对外界环境变化的缓冲能力，可以保证发酵体系的稳定运行。

虽然该废水中含有一定量的VFA，且pH较低；但是在不人为控制pH的条件下，发酵系统中较高的产甲烷活性依然可以将系统中VFA维持在较低水平，有效保证了厌氧消化的稳定性。有机氮在厌氧消化过程中被转化成氨氮，AnMBR系统中的氨氮质量浓度达到甚至超过了文献报道的半抑制浓度，但是其厌氧消化性能并未受到显著影响。这说明AnMBR对厌氧消化的内源性抑制因素也有良好的耐受能力。排泥和不排泥条件下的运行参数对比表明，AnMBR运行过程中SRT的优化非常关键，不同SRT会导致发酵体系发生一系列变化，从而很大程度上决定了AnMBR的处理效能。

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Pilot Experiment of Anaerobic Membrane Bioreactor（AnMBR）for Treating High-Concentration Organic Wastewater

YANLintao，HUANGZhenxing，XIAOXiaolan，RENHongyan，ZHAOMingxing，RUANWenquan，MIAOHengfeng
（School of Environment and Civil Engineering，Jiangnan University，Wuxi 214122，China）

The operation of a pilot-scale anaerobic membrane bioreactor（AnMBR）for treating high-concentration organic wastewater was investigated.The result showed that AnMBR could finish the fast start-up of a highly efficient anaerobic digestion system and its good anti-shock loading capability could ensure a long-term and stable operation of the digestion system.Without the biomass withdrawal condition（SRT infinitely long），the COD removal loading rate and the biogas production strength of AnMBR were about 4.4～4.8 kg COD/（m3·d）and 2.2 m3/（m3·d），respectively，while they were 5.2～6.0 kg COD/（m3·d）and 2.9 m3/（m3·d）with biomass withdrawal（SRT=50 d）.In the whole process of 220 days，the COD removal rate was about 90%and the CH4content was about58%.The pH was kept at 7.6～7.8 and VFA was at a low level in the digestion system.Furthermore，the high accumulation of ammonia had no significant effect on the digestion performance，which indicated that AnMBR had good tolerance to the endogenous inhibitory factor.A comparison of the operating parameters without biomass withdrawal and with biomass withdrawal conditions showed that the optimization of sludge retention time（SRT）was very important to the AnMBR operation. Different SRTs would lead to a series of variations in the digestion system，which largely determined the processing performance of the AnMBR.

anaerobic membrane bioreactor（AnMBR），high-concentration organic wastewater，flux，anaerobic digestion

X 703

A

1673—1689（2015）12—1248—08

2014-11-01

国家自然科学基金项目（NSFC 21276114）；国家“十二五”科技支撑计划项目（2011BAC11B05）；中央高校基本科研业务资金专项（JUSRP11435，JUSRP111A12）。

缪恒锋（1980—），男，江苏江阴人，工学博士，副教授，主要从事废水厌氧生物处理研究。E-mail：hfmiao@jiangnan.edu.cn