我国大气PM2.5 中砷的污染特征、来源及控制

江华亮，王宗爽，武雪芳 ，郭敏，顾闫悦

中国环境科学研究院，北京 100012

PM2.5是指空气动力学直径小于或等于2.5 μm的颗粒物，由于其来源和形成条件的复杂性，因此不是单一成分的污染物，而是由来自众多不同的人为源或天然源的大量化学组分组成的复杂且可变的大气污染物［1］。随着工业化、城镇化步伐的加快，近年来我国各地区相继出现空气质量不达标的情况，其中PM2.5更是超标严重。郝吉明［2］指出，我国是全球PM2.5污染的高值区，呈明显的区域性特征，城市大气PM2.5浓度较高，约有80%的城市不能满足GB 3095—2012《环境空气质量标准》的要求。目前的研究结果显示［3-7］，大气中约有75% ～90%的重金属分布在PM2.5中，因此，重金属是大气PM2.5的主要成分之一，这也是PM2.5表现出危害性的重要原因之一。砷(As)作为毒性较大的常见类金属，经常富集在PM2.5上，可通过空气、食物和水进入到人体内，而这3 种途径中，又以通过空气吸入方式最为常见，同时也是最易被忽视的［8］。附着在PM2.5中的类金属As，往往借助PM2.5粒径的优势很容易进入人体并滞留在体内，对人类的健康造成极大危害。As 具有一定的致癌能力和潜在的致畸作用，长期暴露在含As 环境中可造成急性或慢性As 中毒，致使人体的组织器官癌变，还可导致生长阻碍和发育缺陷，引起心肌衰退、高血压、心律失常等心血管疾病，造成肺、肝脏、血管、神经系统或生殖系统等的病变［9-15］。目前大部分关于As 的研究都集中在土壤和水环境介质中，对于大气中As 的研究相对较少。笔者从大气PM2.5中As 的变化规律、污染水平及来源解析等方面对其进行较为系统的阐述、分析和总结。

1 PM2.5中As 的污染特征

1.1 变化规律

大气PM2.5中的As 在气候变化、人为因素和自然因素的综合影响下表现出一系列的显著变化规律，包括季节变化规律、日变化规律和空间变化规律。

1.1.1 季节变化规律

研究表明，大气颗粒物中的重金属元素呈现冬季＞秋季＞春季＞夏季的特点［16-20］，某些地区的PM2.5中As 也表现出这一规律，但As 的季节变化规律并不一致，各地区所表现出来的变化规律有较大的差距。袁春欢等［21］对哈尔滨市的研究表明，颗粒物中As 的质量浓度表现为夏季＞冬季＞春季=秋季;刘凤玲等［22］对南京市PM2.5的研究表明，As 的质量浓度变化特点为春季＞秋季＞夏季＞冬季;段国霞［23］对西安市南郊的PM2.5和PM10中重金属分布特征的研究结果表明，PM2.5中As 的质量浓度表现为冬季＞春季＞夏季＞秋季。综上，PM2.5中As 的季节变化规律具有很大的地域差异性，表现出差异性的原因可能有以下3 个方面:1)As 是一种熔沸点低的类金属元素，与金属元素的性质有所差别;2)各地区的季节性气候条件不同，如温度、湍流、风等会引起PM2.5的扩散;3)各地区大气中As 的人为源不同，如炼铜厂、铅厂、燃煤电厂、化学农药厂等，这些厂的运作时间安排对大气中As 浓度有很大影响。对于我国北方地区，PM2.5中的As 浓度在采暖期明显高于非采暖期［24-26］，甚至采暖期的As 浓度是非采暖期的2 倍［27］。

1.1.2日变化规律

PM2.5具有一定的日变化规律，附着其上的类金属As 也具有明显的日变化规律，日变化规律受天气、人为排放的影响显著。李晓等［28］对成都市东郊的大气颗粒物进行研究，结果表明，As 浓度日变化规律会呈现“双峰型”，峰值分别出现在05:00—09:00和17:00—21:00 这2 个时间段。这可能与大气的对流、逆温和人为活动等因素有关，一定程度上也和PM2.5的日变化规律呈正相关，受PM2.5浓度变化的影响［29-33］。

1.1.3 空间变化规律

PM2.5中的重金属浓度受到人为活动、当地气候等因素的影响，会呈现一定的空间分布特征，不同重金属所具有的空间变化规律也具有较大差异［16］。国内外的研究表明［34-37］，一般PM2.5中的重金属在城市的空间分布表现为人群密集区和工业活动频繁区域高于其他区域，如城市商业区＞郊区。对于城市内部，如果按照不同的功能划分，则PM2.5中的重金属浓度分布大致呈现为工业区＞商业区＞交通区＞居民区＞郊区的规律［16，38-40］。J. Aldabe 等［40］对西班牙北部纳瓦拉省大气PM2.5中As 在城市不同功能区的分布进行了研究，结果表明，As 的分布情况为城市商业区＞交通区＞郊区，这与国内外对PM2.5中重金属空间变化规律的研究结果相一致。

1.2 我国大气PM2.5中As 污染水平

由于我国城市经济的快速发展及环境保护措施实施步伐较为滞后，导致大多数城市都出现了空气污染现象，特别是对人体危害极大的PM2.5常处于超标状态。通过NASA 卫星得到的全球大气PM2.5的浓度图表明，我国的PM2.5污染已经成为世界上最严重的区域之一。据《2013 中国环境状况公报》统计，我国城市PM2.5年均浓度为26 ～160 μg/m3，平均年均浓度为72 μg/m3，74 个城市中只有3 个城市达标，达标城市比例仅为4.1%。附着在PM2.5中的As污染也一直处于比较严重的状态，却并未引起足够的重视。对近几年文献进行调研，得到我国主要城市大气PM2.5中的As 浓度(表1)。

表1 我国主要城市PM2.5中As 浓度Table 1 Concentrations of arsenic in PM2.5 in some Chinese cities

将表1 所列城市按南北方划分，对其中是整年数据的城市进行分析计算，北方城市As年均浓度为33.9 ng/m3，南方城市As年均浓度为27.0 ng/m3。南北方城市As 污染情况有一定的差距，这可能是由于北方大多是燃煤型城市，而燃煤是大气中As 的主要污染源之一。北方城市以西安市PM2.5中As 浓度最高，可能是由于西安市地处秦岭造山断裂带以北，与岩石的风化和矿藏有较大关系。南方城市中以南京市PM2.5中As 浓度最高，这可能与当地工业排放有关。

2 PM2.5中As 的来源解析

PM2.5的来源复杂，影响因素众多，导致对PM2.5中的重金属来源识别难度大。PM2.5中As 的来源可分为自然源和人为源:自然源包括火山爆发、森林大火、植物与微生物的释放、含As 矿物的侵蚀风化等;人为源包括有色金属的开采与冶炼、煤的燃烧、含As 除草剂与杀虫剂、木材防腐剂等，其中铜的冶炼和煤的燃烧是As 的主要人为源。王萍等［62］的研究表明，人为源向大气中排放的As 总量可达28 070 t/a，其中炼铜产业和煤的燃烧排放占很大比例，分别为43.0%和22.2%。

大气颗粒物中重金属来源解析是基于金属种类及浓度水平来推断重金属的来源和估算各类污染源的贡献，常用的模型为受体模型，有富集因子(EF)法、化学质量平衡(CMB)法、因子分析(FA)法、主因子分析(PCA)法、正定矩阵分解(PMF)法和目标转换因子分析(TTFA)法等。EF 法是最常用的研究重金属来源的方法，但是不能得出各类源贡献率的大小，只能做一些定性分析;CMB 法需要比较准确的污染源成分谱，且各类源之间不能有较强的相关性，污染源种类必须低于或等于化学组分种类;FA法是比较经典和成熟的方法，不需要事先设想污染源的结构和数目，较为简单易行;PCA 法目前应用比较广泛，通过投影的方法实现数据的降维，在损失较少数据的基础上把多个指标转化为几个有代表意义的综合指标;PMF 法比较新颖有效，是美国国家环境保护局推荐的方法，但是计算过程和使用方法比较复杂;TTFA 法的原理和PCA 法基本相似，且其能够得到源的组成和对颗粒物质量浓度的贡献［22，63］。使用不同的方法对PM2.5中As 进行来源解析，结果如表2 所示。

表2 PM2.5中As 的来源Table 2 The sources of arsenic in PM2.5

由表2 可知，PM2.5中As 的来源主要有燃煤、扬尘和金属冶炼等，其中燃煤和金属冶炼所占比例超过50%［62］。对于源解析方法，使用较多的是EF法，该方法简单易行，但无法得到各类污染源的贡献率。针对当前大气As 污染情况，制定合理的防治措施和政策需要详细的污染源贡献率，因此选择其他的分析方法对污染源贡献率进行定量研究是非常迫切的。

3 控制技术及标准

我国长久以来对大气重金属的污染问题重视不足，在相关的标准制定方面也较为薄弱，实际工作中并未对大气重金属进行常规监测。近年来，国家对重金属污染问题已逐渐重视，2011年国务院正式批复《重金属污染综合防治“十二五”规划》，其中明确强调了Pb、Hg、Cd、Cr 和As 等5 类重金属的防治。

As 大部分是通过富集在PM2.5上排入到大气中，因此比较有效的排放控制技术是通过减少污染源的PM2.5排放来减少As 的排放，如可通过除尘设备和湿式烟气脱硫(FGD)技术控制As 的排放。除尘设备包括电除尘器、袋式除尘器和电袋复合式除尘器等，其中电除尘器对0.1 ～1.5 μm 颗粒物的捕集效率最低，因此对PM2.5中As 的去除效率较低;袋式除尘器通常是用来脱除高比电阻粉尘和微细粉尘的，因此截留亚微米颗粒的效率较高，对类金属As的去除效率较好;电袋复合式除尘器综合了电除尘器和袋式除尘器的优点，使得除尘效率更高，同时对重金属的脱除效率也比单一除尘器高(表3)。R.Iranpour 等［72］的研究表明，电袋复合式除尘器对As的脱除效率可达60%以上。FGD 技术能有效地控制易挥发性痕量重金属元素，对As 具有一定的脱除作用。

表3 颗粒物中As 的排放控制技术Table 3 The emission control technology of arsenic in particulate matter

由表3 可知，电袋复合式除尘技术和冶炼烟尘环保治理并回收有价及稀贵金属技术是当前针对颗粒物中As 排放治理较为有效的技术。排放控制只是对As 污染防治的末端控制技术，还有原料控制或过程控制技术，如织物过滤技术、热处理技术等。对于燃煤锅炉来说，燃烧前的洗选煤技术可以很大程度地减少煤中的As 浓度，从而减少As 的排放。D.Akers 等［73］的研究表明，传统洗煤技术可削减煤中的As，削减率达77.8%。

目前，我国关于大气As 的排放标准见表4。

表4 大气中As 的排放标准Table 4 Standards and concentration limits for arsenic as air pollutants

由表4 可知，地方排放标准有4 项，国家行业排放标准有5 项，涉及了铜钴镍工业、锡锑汞工业、生活垃圾焚烧、无机化学工业以及电子玻璃工业等污染排放源。GB 3095—2012《环境空气质量标准》在附录A 中标明了As 的参考浓度限值，为各级地方政府制定相关的地方环境空气质量标准做参考。相关标准的不健全也是导致全国众多城市大气As 污染较为严重的重要原因。基于我国大部分城市大气As 污染严重且危害性极大，而大气As 排放标准行业覆盖和地区覆盖不足的情况，特别是大气As 的一些重要来源(如钢铁生产、燃煤电厂等)并没有相关的排放标准浓度限值。因此，为了更好地对大气As进行污染防治，急需对我国大气As 的相关标准进行完善，为大气As 的污染控制提供依据。

4 结论与建议

(1)当前PM2.5中As 的排放源调查较少，应当开展大气As 的污染源普查工作，建立我国大气As的排放清单，为相关研究和污染防治提供数据支撑。

(2)加强对PM2.5中As 的研究工作，特别是其对人体健康的风险评估，建立PM2.5中As 浓度与人体健康风险之间关系的模型，从而便于采取相关措施，减少对人体健康的伤害。

(3)目前对于PM2.5中As 的研究和监测主要集中在大城市，故应加大研究范围，特别是农村地区，以期得到我国大气As 污染的整体状况，为相关政策的制定提供依据。

(4)As 浓度变化和PM2.5浓度变化具有一定的相关性，故可通过加大对PM2.5的源头控制，减少PM2.5污染的同时也一定程度地减少As 污染。但其相关性受其他因素影响较大，因此该方法并不能很好地解决大气As 污染问题，As 污染防治的科学研究和实际控制措施应以减少As 进入尾气或富集在PM2.5中为主。

(5)目前，对PM2.5中As 的来源解析大多采用富集因子(EF)法，该方法只能定性地识别其来源，并不能得到各类源的贡献率。因此，可采用目标转换因子分析(TTFA)法等其他方法，重点研究各类源的贡献率，以便为政府部门制定防治政策提供数据参考。

(6)推进大气污染物中As 排放标准的制修订工作，加快环境空气质量标准中As 浓度限值的修订，逐步将其纳为环境空气质量的基本项目。

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