大辽河地表水中多环芳烃的污染水平及致癌风险评价

王辉，孙丽娜,*，刘哲，罗庆,王晓旭，吴昊，孙家君

1.沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室，沈阳 110044 2.中国科学院沈阳应用生态研究所，沈阳 110016 3.北京桑德环境工程有限公司，北京 101102

大辽河地表水中多环芳烃的污染水平及致癌风险评价

王辉1，孙丽娜1,*，刘哲2，罗庆1,王晓旭1，吴昊1，孙家君3

1.沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室，沈阳 110044 2.中国科学院沈阳应用生态研究所，沈阳 110016 3.北京桑德环境工程有限公司，北京 101102

随着经济发展，水环境污染不断加剧，地表水中多环芳烃(PAHs)的水平及其致癌风险直接关系到居民的身体健康。为分析大辽河地表水中多环芳烃的污染水平，对大辽河2011年丰水期和枯水期地表水中16种优先控制的PAHs浓度进行监测，应用以Bap为参照物使用等效质量浓度TEQ和终生致癌风险评价模型(ILCR)对地表水中多环芳烃对人体的风险进行评价。结果表明：与国内外其他河流相比较，大辽河地表水中ΣPAHs的污染较为严重，且丰水期浓度显著大于枯水期。在丰水期，地表水中多环芳烃以4环多环芳烃为主，代表性多环芳烃为Baa； 在枯水期，地表水中多环芳烃以3环和4环多环芳烃为主，代表性多环芳烃为Phe。与美国EPA标准相比较，致癌风险评价结果表明大辽河地表水中存在潜在的多环芳烃致癌风险，即使经过水厂处理后这种风险仍然存在，必须给予重视。上述研究结果为明确大辽河地表水中多环芳烃污染现状、加强水环境管理提供了基础数据。

多环芳烃；大辽河；污染水平；健康风险评价

多环芳烃作为一种持续性有机污染物，广泛地分布在水、土、大气等环境介质中[1-4]。同时由于多环芳烃具有致畸、致癌、致突变的“三致作用”和不易降解的特性，能在生物体内富集，已被美国、欧盟等国家和地区作为优先控制的污染物质[5-8]。环境中的多环芳烃来自于自然过程和人为污染，其中主要受到人为污染的影响，例如：石油、煤炭、木材等高分子物质的不完全燃烧；石油等的开采、运输、使用过程中的泄露和排放；工业生产过程中多环芳烃的产生[9-12]。由于多环芳烃会通过大气降尘、污水排放、地表径流、土壤径流和油的溢出等形式向地表水迁移[3,13-15]，因此会对地表水造成严重污染。水资源是人类生存、社会生产所必须的基本物质，而河流地表水是水资源的重要组成部分，其状态关系着社会的稳定和居民的健康。特别是随着我国经济的发展，多环芳烃在环境中的积累量不断增加，对生态环境污染不断加剧，其环境污染现状和生态安全已经越来越受到国家和人们的关注，对地表水中多环芳烃的污染情况、源解析和风险评价已成为环境科学研究的热点之一。

大辽河主要是指浑河、太子河在三岔口汇合后至营口入海口的这一段河段，其干流河道全长94 km，流域面积1 926 km2，主要分布在营口市。大辽河与辽河共同组成辽河流域，气候类型为半湿润大陆性气候，降水量季节变化显著，降水主要集中在夏季，冬季降水较少[16-17]。大辽河上游的浑河流经沈阳市，工业污染较严重，太子河流经本溪、辽阳市，受矿产开采、金属冶炼、石油化工、化纤加工等行业的影响，两条河流地表水中多环芳烃污染严重[7,18]；大辽河海运业发达，大量燃油在燃烧和使用过程中也对环境造成了一定的污染，使地表水中多环芳烃对流域居民的生活构成了潜在的风险。因此急需对大辽河地表水中多环芳烃的污染现状、种类构成和健康风险程度进行研究和分析。然而我国对多环芳烃的研究主要集中在大气、土和沉积物[19-21]，对地表水的研究较少，特别是大辽河地区地表水中多环芳烃的研究更加鲜见。本研究以大辽河为研究对象，分析丰水期、枯水期地表水中16种优先控制的多环芳烃的污染水平、成分谱，并以Bap为参照物使用等效质量浓度(TEQ)和终生致癌风险(ILCR)对大辽河地表水中多环芳烃对人体的风险进行评价，为了解多环芳烃在大辽河的污染强度及其对人体的影响提供基础，为提高水环境管理水平及未来的治理修复工程提供技术支持。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集

在大辽河共设置了9个监测点位(图1)，其中干流断面5个：三岔河(S1)、田庄台(S2)、巍家塘(S3)、黑英台(S4)、辽河公园(S5)，支流1个：劳动河(S6)，排污渠3个：人造丝潮沟(S7)、西潮沟(S8)、港监潮沟(S9)。分别于2011年的枯水期的5月和丰水期的9月对9个监测点位的地表水样进行采集，每个点位采集3个平行样品。采集的水样首先使用0.45 μm的滤膜进行过滤，然后被收集到提前清洗过的5 L玻璃瓶中，样品保存在4 ℃下直到实验室进行分析。

图1 大辽河监测断面分布图

1.2 样品分析

含有16种优先监测的PAHs混合标准样品购买自美国Accstandard公司，实验中使用的各种药品和试剂均购置于国药集团化学试剂有限公司。安捷伦公司生产的高效液相色谱HPLC Aglient 1100被用于分析样品中的PAHs。

首先使用1:2的铝土/硅藻土凝胶柱对采集的水样进行提取；再用25 mL正己烷进行淋洗，使无用的脂肪烃物质与多环芳烃分开，然后用75 mL体积比为1:1的正己烷/二氯甲烷的混合溶液对多环芳烃进行洗脱，收集洗脱液备用[7]；多环芳烃洗脱液使用氮气吹干，然后使用1 mL色谱纯乙腈定容，储存在液相色谱样品瓶中待测；然后使用高效液相色谱HPLC Aglient 1100对样品中多环芳烃含量进行分析，色谱柱为26-cm×1.46-mm i.d.ODS-C18色谱柱[3,7]。标准样品和方法空白随机插入测试样品中，用以控制样品测试误差和确保测试结果的准确性，当平行样的偏差大于10%时，设备需要进行调整，方法回收率为79.5%～105.4%。

1.3 地表水中多环芳烃的致癌风险评价

终生致癌风险评价模型(ILCR)是一种用于定量评价污染物对人们一生暴露风险的方法[22-23]。人们一生可以分为5个阶段：婴儿(0～1岁)、幼儿(1～3岁)、儿童(3～10岁)、青少年(10～20岁)和成人(20～74.8岁)[24]。

终生致癌风险评价模型(ILCR)为：

(1)

其中：CFS为BaP致癌斜率系数，mg·kg-1·d-1，其值为7.3 mg·kg-1·d-1[25]；TEQ为总多环芳烃基于BaP的毒性当量，mg·L-1；IR为每天饮用水的数量，L·d-1；EF为每年暴露天数，设为365 d；ED为暴露年数；BW为体重，kg；AT为人的预期寿命，d。婴儿、幼儿、儿童、青少年和成人的每天饮用水的数量分别为0.511、0.332、0.447、0.718和1.227 L·d-1，体重为6.8、12.6、24.1、51.1、63.1 kg[24,26-27]。

而总多环芳烃基于BaP的毒性当量计算公式如下：

(2)

其中：TEFi为多环芳烃i的基于BaP的毒性当量因子[5]，见表1；Ci为多环芳烃i的浓度。

1.4 数据处理

本研究中的监测数据均为3个平行样品的多环芳烃均值，并采用SPSS 18.0统计分析软件在P=0.05的置信水平对测得的多环芳烃数据进行单因素方差分析，使用Excel数据处理软件对测得的多环芳烃数据进行制表分析和绘图。

2 结果(Results)

2.1 大辽河地表水中多环芳烃的污染水平

在丰水期和枯水期大辽河地表水中16种优先监测的PAHs的平均浓度、标准差、取值范围，以及以Bap为参照物的等效质量浓度Bapeq毒性当量见表1。在16种优先监测的PAHs中，除Ace和Acy外，其他14种PAHs在大部分监测断面均有监测。丰水期(9月)大辽河地表水中总PAHs (ΣPAHs)浓度范围为2 732.12～4 967.06 ng·L-1，均值为3 836.17 ng·L-1；枯水期(5月)地表水中ΣPAHs浓度范围为567.45～1 743.73 ng·L-1，均值为1 114.29 ng·L-1。丰水期大辽河地表水中ΣPAHs的浓度显著大于枯水期浓度，这与大辽河上游的浑河和太子河的变化趋势相一致[7,20]。与国内外其他河流相比较，大辽河地表水中ΣPAHs浓度与浑河(丰水期浓度3 066.79 ng·L-1)[20]较接近，高于长江武汉段(丰水期平均浓度2 095 ng·L-1)[28]、滦河流域(平均77.2 ng·L-1)[15]、黄河河南段(925 ng·L-1)[29]、意大利台伯河(43.4 ng·L-1)[30]、意大利亚诺河(254.9 ng·L-1)[31]和法国塞纳河(平水期20 ng·L-1)[32]。因此大辽河地表水中ΣPAHs的污染较为严重，在日常水环境管理中应给予重视。

由图2可见，大辽河地表水中不同水期、不同点位ΣPAHs差异显著。大辽河地表水中ΣPAHs浓度在丰水期显著大于枯水期。在丰水期中，劳动河监测点位ΣPAHs浓度最高，田庄台和三岔河点位次之，最小值出现在人造丝潮沟监测点位。在枯水期中，港监潮沟监测点位ΣPAHs浓度最高，黑英台、辽河公园监测点位次之，最小值出现在巍家塘监测点位。大辽河干流地表水中ΣPAHs的浓度受本地区污染源的影响外还受到上游河流中ΣPAHs浓度的影响。在丰水期中，大辽河上游的浑河和太子河地表水中ΣPAHs在丰水期浓度都较高[7,20]，这导致大辽河干流断面中ΣPAHs浓度呈降低趋势；在枯水期中，大辽河上游地表水中ΣPAHs浓度急剧降低[14,33]，而本地区污染源排放的ΣPAHs浓度受季节影响相对较小，这导致大辽河干流断面中ΣPAHs浓度呈增加趋势。

2.2 大辽河地表水中多环芳烃的成分谱

按照多环芳烃中所含苯环的个数,多环芳烃可分为2环(Nap)、 3环(Ace、Fl、Phe 和Ant)、 4环(Flu、Pyr、Baa和Chr)、 5环(Bbf、Bkf、Bap和Daha)和6环多环芳烃(Bgp和Inp)。从大辽河地表水中各环多环芳烃分配图(图3)中可以看出，在丰水期大辽河地表水中多环芳烃主要以4环多环芳烃为主，其在所有多环芳烃中所占比例平均为70.95%，在三岔河点位最高为75.44%，劳动河(74.25%)和港监潮沟点位(74.23%)次之，人造丝潮沟点位最低，为66.25%；5环和6环多环芳烃在所有多环芳烃中所占比例最低，平均仅为0.65%和0.88%。在枯水期中，3环和4环多环芳烃在所有多环芳烃中所占比例平均较高，平均分别为40.06%和42.59%，其中3环多环芳烃所占比例在三岔河点位最高为47.34%，在劳动河点位最低，为34.98%，4环多环芳烃所占比例在西潮沟点位最高，为46.07%，在巍家塘最低，为39.80%。在枯水期2环、5环和6环多环芳烃所占比例较小，平均仅为4.49%、9.46%和3.37%。因此，大辽河地表水中多环芳烃在丰水期以4环多环芳烃为主，在枯水期以3环和4环多环芳烃为主。

表1 大辽河地表水中PAHs浓度和基于Bap的毒性当量Table 1 PAHs levels and TEQBaP in surface water of Daliao River

注： ND，未检测到。

Note: ND,not detect.

对比不同多环芳烃在总多环芳烃中所占比例，在丰水期中Baa浓度最大，达到1 872.92 ng·L-1，占总多环芳烃的48.82%，Chr次之，浓度为538.18 ng·L-1，占总多环芳烃的14.03%；在枯水期中，Phe浓度最大，达到330.84 ng·L-1，占总多环芳烃的29.69%，Flu次之，浓度为226.54 ng·L-1，占总多环芳烃的20.33%。因此，大辽河地表水中代表性多环芳烃在丰水期为Baa，在枯水期为Phe。

2.3 大辽河地表水中多环芳烃的致癌风险评价

图2 大辽河地表水中ΣPAHs空间分布特征

图3 大辽河地表水中丰水期和枯水期各环多环芳烃分配图

利用表1中测得的大辽河地表水中各多环芳烃的浓度以及基于BaP的毒性当量因子，使用终生致癌风险评价模型(ILCR)对大辽河以及各个监测点位地表水中多环芳烃的致癌风险进行评价，结果见表2。美国EPA指出当ILCR小于10-6时，风险可以忽略；当ILCR介于10-6～10-4时，对人体具有潜在的风险；当ILCR大于10-4时，具有不可接受的风险[23]。对于人生的5个阶段来说，除婴儿和幼儿阶段外，儿童、青少年和成人阶段，各监测点位和大辽河平均值的ILCR均处于10-6～10-4之间，具有潜在的致癌风险。其中成人阶段由于时间跨度较大，ILCR值相对较大，劳动河监测点位的致癌风险最大，为1.81E-05，港监潮沟监测点位的致癌风险次之，人造丝潮沟监测点位的致癌风险最小，为1.06E-05。从终生致癌风险看，劳动河监测点位的致癌风险最大，为2.49E-05，港监潮沟监测点位的致癌风险次之，其致癌风险最小值点位为人造丝潮沟监测点位(1.45E-05)，其值也远远大于10-6，因此对于大辽河地表水中多环芳烃的致癌风险必须给予重视。地表水在人们使用前会通过水厂对水中污染物进行处理，处理后的水体中多环芳烃的含量通常会降低26.9%左右[24]，大辽河各地表水监测点位的水体即使通过水厂的处理，其水体中多环芳烃的致癌风险仍远大于10-6，因此大辽河地表水中多环芳烃的致癌风险不容忽视。

同时致癌风险评价中存在着很多的不确定因素。本文只考虑了16种优先控制的多环芳烃的浓度和致癌风险，而实际上地表水中的多环芳烃并不仅仅只有这16种，而且除了多环芳烃外地表水中还存在着多氯联苯等其他有机物和重金属等无机物质同样具有致癌性，这给健康风险带来很大的不确定性。同时不同多环芳烃间本文只考虑了加和作用，并未对其可能存在着协同或者拮抗等关系进行研究，这也会对其结果的准确定造成一定的影响。同时污染物浓度分布不均匀、人均饮水量的差异、暴露频次和暴露时间的变化、以及个人健康状况等方面都存在着很多的不确定因素，给本研究带来了一定的不确定性。本研究旨在引起人们对大辽河地表水中多环芳烃污染的关注，为政府提高水环境管理、加强水体中多环芳烃污染的治理提供基础，为以后更进一步的研究提供基础和支持。

综上所述，大辽河地表水中16种优先监测的PAHs中，除Ace和Acy外均有监测，地表水中ΣPAHs浓度在丰水期显著大于枯水期，与国内外其他河流相比较，大辽河地表水中ΣPAHs的污染较为严重。受污染源和上游河流的影响，不同水期、不同点位ΣPAHs差异显著，在丰水期中劳动河监测点位ΣPAHs浓度最高，干流断面中ΣPAHs浓度呈降低趋势，以4环多环芳烃为主，代表性多环芳烃为Baa；而在枯水期中港监潮沟监测点位ΣPAHs浓度最高，干流断面中ΣPAHs浓度呈增加趋势，以3环和4环多环芳烃为主，代表性多环芳烃为Phe。儿童、青少年和成人阶段，各监测点位和大辽河平均值的ILCR均处于10-6～10-4之间，大辽河地表水中存在潜在的多环芳烃致癌风险，即使经过水厂处理后这种风险仍然远大于10-6，必须给予重视。

表2 大辽河地表水中多环芳烃的致癌风险Table 2 Carcinogenic risk values of PAHs from the ILCR assessment on ingestion of surface water from the Daliao River

致谢：感谢沈阳大学区域污染环境生态修复教育部重点实验室全体实验员老师的帮助和支持。

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Pollution Level and Probabilistic Cancer Risk Assessment of PAHs in Surface Water of Daliao River

Wang Hui1,Sun Lina1,*,Liu Zhe2,Luo Qing1，Wang Xiaoxu1,Wu Hao1,Sun Jiajun3

1.Key Laboratory of Regional Environment and Eco-remediation,Ministry of Education,Shenyang University,Shenyang 110044,China 2.Institute of Applied Ecology,Chinese Academy of Sciences,Shenyang 110016，China 3.Beijing Sound Environment Group Ltd.,Beijing 101102,China

17 February 2015 accepted 2 April 2015

With the rapid growth of economic development,all kinds of the pollutants were poured into river,and it was vital to monitor the levels of PAHs in the surface water and to assess their cancer risks to human.In order to analyze the pollution level of PAHs in Daliao River,the 16 PAHs were monitored in the flood period and the dry period of 2011,and the probabilistic cancer risk was assessed with incremental lifetime cancer risk (ILCR) and the benzo[a]pyrene toxic equivalent (TEQ).The results showed that the contamination of PAHs in the surface water of Daliao River was very serious comparing to other river in China and other country,and it's absolutely necessary to pay more attentions on the contamination of PAHs.The concentration of ΣPAHs was bigger in the flood period than the dry period.The compositional pattern of PAHs indicated that four-ring PAHs were predominant in the flood period,while three-ring and four-ring PAHs dominated in the dry period.The representative PAHs was Baa in the flood period,and Phe in the dry period.Based on ILCR and the benzo[a]pyrene toxic equivalent,there was the potential cancer risk to human in the surface water of Daliao River compared with the standard of US EPA.Even if treated by drinking water treatment plants,the cancer risk still existed,so more attentions must been paid to the contamination of PAHs in surface water of Daliao River.This study suggests some instrumental information on the pollution status of PAHs in Daliao River,and it will be helpful to the environmental management.

polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); Daliaohe River; pollution level; health risk assessment

国家科技重大专项课题(2012ZX07202-004)；沈阳市科技计划项目(F14-133-9-00)；沈阳市科学事业费竞争性选择项目(城市生态环境风险管理及其修复技术研究)；国家重点基础研究发展计划(2014CB441106); 辽宁省基金项目(2014020099)

王辉(1981-)，男，讲师，博士，主要研究方向为环境评价、环境修复，E-mail：huiwang425@126.com；

*通讯作者(Corresponding author)，E-mail: sln629@163.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150217001

2015-02-17 录用日期：2015-04-02

1673-5897(2015)4-187-08

X171.5

A

孙丽娜(1960-)，女，教授，博士导师，沈阳大学环境学院院长，区域污染环境生态修复教育部重点实验室常务副主任。研究方向为退化生态系统修复与生态风险评价，发表论文140多篇。

王辉,孙丽娜,刘哲,等.大辽河地表水中多环芳烃的污染水平及致癌风险评价[J].生态毒理学报，2015,10(4): 187-194

Wang H,Sun L N,Liu Z,et al.Pollution level and probabilistic cancer risk assessment of PAHs in surface water of Daliao River [J].Asian Journal of Ecotoxicology,2015,10(4): 187-194 (in Chinese)