近海污染物总量控制水质监测体系构建方法——以莱州湾为例❋

李 岩， 李克强❋❋， 王修林， 梁生康， 李雁宾， 戴爱泉， 卢 姗， 张龙军

(中国海洋大学 1.环境科学与工程学院； 2.海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室， 山东 青岛 266100)



近海污染物总量控制水质监测体系构建方法
——以莱州湾为例❋

李 岩2， 李克强2❋❋， 王修林2， 梁生康2， 李雁宾2， 戴爱泉2， 卢 姗2， 张龙军1

(中国海洋大学 1.环境科学与工程学院； 2.海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室， 山东 青岛 266100)

水质监测是总量控制实施的重要环节，当前水质监测体系已不能满足总量控制效果评估的需求。为此，本文建立了近海污染物总量控制水质监测站位布设的聚类抽点检验方法，主要分为源强海域水质响应分析、陆海混合区分析、水质浓度分布聚类分析、初始站位设置、抽点检验分析等5个步骤，并给出了监测项目和频次的建议。以莱州湾为例进行了评价，结果表明，利用本文方法得到的2套优化监测站位，不仅可以对排污口进行有效监控，而且水质平面分布可以准确表征水质分布规律，无论是模拟结果还是监测结果，相似度和相关性均超过90%(P<0.01)，相对标准偏差均小于10%，本文所建方法有助于中国近海污染物总量控制环境监测体系的建设。

监测站位布设；总量控制；近岸海域；聚类；抽点检验；莱州湾

中国近海水质监测体系建立始于国家海洋局1966年开始实施的海洋标准断面调查，经1970年代的“渤海黄海环境污染监测网”，到1984年国家海洋局联合环保、农业、交通、水利等部门成立“全国海洋环境监测网”，而初具规模[1-3]。此后，农业部和原国家环保局及所属主要沿海城市相关部门又根据渔业生态和环境保护监测的需求，分别于1985年和1994成立“全国渔业生态环境监测网”和“全国近岸海域环境监测网”[4]，并于1990年代后期分别从“全海网”分离出去[5]。然而，从陆源排污控制与近海水质保护密切连接的要求分析，现有监测体系总体上缺乏系统性、整体性和协同性，突出表现在监测站位布设上，现有监测体系存在“重置”与“空缺”并存等严重缺陷。以莱州湾为例，目前海洋、环保和农业部门分别独立布设了共计约78个监测站位(环保部30个；海洋局24个；农业部24个)(见图1)，但其中约20%站位重置，而约15%的河流入海口却没有布设监测站位[5]。

自1970年代初开始实施陆源污染物容量总量控制管理以来，美国、日本、欧盟等通过环境监测技术方法升级特别是监测体系整合等，不断完善“海洋环境监测网”，建立了从欧洲波罗的海、地中海、黑海、北海、到东亚诸海及美国近岸区域海洋环境的监测体系，同时与地表水、湖泊、地下水等密切连接[6-9]。但是，近海总量控制水质监测体系仍然在站位布设，监测频次，监测项目上存在诸多问题[10]，如欧盟围绕水框架指令(WFD)和海洋战略框架指令(MSFD)水环境健康的目标，还没有给出详尽的监测方案[9]。原因之一在于水质监测方案的制定受困于设计、站位、分析误差和数据评价等方法的解决，特别是站位位置、数量、频次等需要根据科学和财力综合评估。然而，当前监测站位的布设往往基于经验判断(Judgment Sampling)，而较少进行优化[11-12]。目前优化的方法主要采用随机、网格化、聚类等设置站位[12-15]，通过误差、费用或信息损失评判得到最优化方案[9,16-18]。随机方法抽点或加点设置站位难以覆盖浓度高值区，而网格化设置站位尽管可以覆盖全部海域但又缺乏效率，监测费用较高[12,14]。通过聚类可以节省抽点或加点检验时间，而且可覆盖浓度高值区，但目前多采用局部站位加密，或者污染特征分类，在方法上还有待改进[14]。

图1 莱州湾地理位置及海洋、环保和农业部门的监测站位Fig.1 Map of Laizhou Bay showing monitoring stations of the State Oceanic Administration, the State Environmental Protection Administration and the Ministry of Agriculture

当前，中国陆源排污刚性增长和近海水质急需改善的矛盾日益突出，迫切需要构建近海污染物总量控制水质监测体系。因此，本文针对近海环境监测体系构建缺乏科学高效站位布设方法，在科学核定陆源污染物纳污范围基础上，提出基于污染物浓度分布聚类的抽点检验站位布设方法，并给出监测时间和频次建议。同时，以莱州湾为例，通过浓度相对标准偏差、相似度和相关性分析对监测站位进行了讨论。

1 研究方法

1.1 监测站位布设方法

针对目前近海站点布设“重置”与“空缺”并存及与流域监测站点不衔接等问题，在陆源污染物纳污范围海域，全面统一布设海域监测站点。原则如下：

(1)根据陆源污染物影响范围确定监测海域范围。

(2)在陆海衔接上，以入海河流、直排海公共污水处理厂、直排海企业等各类入海口混合区外临近位置作为站点布设基点，作为水质控制站位。

(3)在站点间距上，按污染物浓度分布规律，采取“非等间距”布点模式。

(4)在站点数量上，要同时满足近海水质监测统计和总量控制效果评估的要求。

根据上述原则，监测站位布设主要包括如下5个步骤：

(1)源强海域水质响应分析，确定陆源排污对应纳污海域范围暨站位范围。

(2)陆海混合区分析，确定站位基点数量、位置。

(3)水质浓度分布聚类分析，利用水质模型模拟计算结果，通过聚类确定站位分区数量。

(4)初始站位设置，在聚类分析结果基础上，对于海湾，设置中心站位，对于平直岸线近海，沿外边界设置站位与基点对应，沿基点和中心站位或外边界站位连线设置断面，选择浓度聚类区分界点作为站位，较大区域适当增加站位。

(5)抽点检验分析，在上述站位基础上抽点检验以优化站位，评价方法采用标准偏差、相似度和相关性。

鉴于陆源污染物排放入海后的分布主要受水动力影响，污染物指标选择相对较保守物质(如COD)构建监测站位，同时考虑生源要素的生物地球化学过程影响，选择非保守物质(如DIN)对监测站位进行评价。

1.2 聚类分析方法

聚类分析的基本原则是类内差异小于类间差异，可通过比较“类内差”与“类间差”相对大小来选定，可使用Ward’s方法进行聚类。一般会有多种聚类结果满足要求，可通过设定阈值确定最少聚类结果，这里根据浓度数值大小特点，设定最大组内相对标准偏差(R)，一般取R≤5%或10%，即要求最大组内相对标准偏差控制在一定范围内，由此得到合理的分类，第1、2、…、n类。

记数据S中第i类中有mi个数据，即Sk,k=1…m_i，最大组内相对标准偏差(R)通过下式计算：

1.3 评价方法

采用相对标准偏差(RSD)、相关性系数(R)和相似性指数(SI)评价抽点检验站位浓度分布趋势和数值。其中，相对标准偏差用于定量评价抽点浓度与标准浓度数值上的差异，介于0和1之间，RSD值越小表明差异越小。相关系数常用于检验抽点浓度与标准浓度间相关关系密切程度[15]，介于0和1之间，R值越大表明浓度的分布趋势吻合越好。相似性指数来自于藻类荧光吸收色谱相似性比较[19-20]，采用反余弦公式计算：

SI=1-2×acos(CS)/π。

式中：CS表示标准数据与抽点检验数据参考向量的夹角余弦。SI值介于0和1之间，数值越大表明浓度在空间分布趋势吻合越好。

数据处理采用克里金法插值，以水质模型模拟结果作为标准值，与抽点站位结果分别插值至相同的分辨率，产生相同排列的数据向量。评价标准一般设置相对标准偏差RSD≤10%、相似性指数SI≥90%和相关系数R≥90%(P≤0.01)。

2 莱州湾案例分析

2.1 监测站位布设

2.1.1 源强水质响应分析 为了保证纳污海域范围的准确划定，在统筹考虑水动力过程以及生物地球化学过程的基础上，根据水质模型模拟计算的污染物源强水质响应系数场确定。以莱州湾为例，利用渤海三维水动力-水质耦合模型[21-22]，以相对比较保守的COD为指标污染物，在莱州湾13条河流或排污口现状输入条件下，以排污口最高浓度衰减至1%为浓度梯度等值线作为纳污海域外边界(见图2)。应当指出，若衰减至1%没有涵盖所有入海河口，可将最大浓度衰减系数进一步减小，这里取0.75%，即COD浓度为0.015mg/L的等值线。这样，COD浓度超过0.015mg/L的范围即为陆源污染物纳污范围(37.15°N—38.46°N，118.75°E～120.6°E)(见图2)。

(0.015-2部分为浓度超过最高浓度0.75%范围(一般取1%，这里为了涵盖所有入海河口将最高浓度衰减系数减小为0.75%)。其中，入海河流和排污口见表1。 Ranges of 0.015～2 is the area of the top 99.25% concentration (99% is recommended, whist, 99.25% is chosen for all outlets embodied),where, rivers and outlets are listed in table 1.)

图2 入海河流和排污口单位源强排放下莱州湾海水中COD浓度分布和陆源污染物影响范围(单位：mg/L)
Fig.2 Distribution of COD under the unit load of rivers and outlets in Laizhou Bay and the respond areas (Uint: mg/L)

2.1.2 监测站位基点设定 按照入海河流和排污口位置相近归并原则，将莱州湾入海口归并为13个(见图2和表1)，站位基点设定在入海口混合区外临近位置，需要首先计算确定各排污口的混合区范围。目前计算混合区的方法主要有3种[23]： Fetterolf公式、Mackenthun公式和新田公式，其中Fetterolf公式计算混合区面积一般介于后2个公式之间，取Fetterolf公式计算值作为排污口混合区范围(见表1)。Fetterolf公式为：

式中：M为混合区半径；Q为排污口污水流量。这样，共需设定9个基点站位(见图3)。其中，对于相近排污口共用1个基点站位。

2.1.3 水质浓度分布聚类分析及初始站位设置 以莱州湾三维水动力-水质耦合模型网格(2’×2’)为水质站位，采用matlab软件中的word’s方法对模型模拟计算的网格COD浓度[21-22]进行聚类分析，设定最大组内相对标准偏差(R≤5%)，可以得到5个浓度聚类分区(见图3)，进而可得到站位分区数量。

在此基础上，分别在莱州湾中心和外边界设置站位，沿基点和中心站位或外边界站位连线设置断面，相近基点可共用一个断面，以浓度聚类区分界点作为站位，针对聚类面积较大的湾底第4类区域和左部第2和3类区域分别增加5、2和1个站位(见图3)。这样，莱州湾可设35个初始站位(见图3)，与水质模型模拟结果对比表明，两套COD浓度分布的RSD、SI和R分别1%、98%和98%(P<0.01)(见图4)，初始站位基本真实反应了海域COD模拟浓度分布状况。

表1 莱州湾入海河流和污水处理厂序号及混合区范围Table 1 Detailed information of the rivers and wastewater treatment facilities into Laizhou Bay and the mixing zone

(⊗为基点站位，●为中心站位和外边界站位，×为内插的初始站位，1-7分别表示情景1-7抽点站位。The basic stationsis markedby ⊗, the center and out boundary stationsis marked by ●, the originalstations by interpolating is marked by ×, and scenarios of seven check-point are marked by 1 to 7, separately.)

图3 水质浓度聚类分布和初始站位设置结果
Fig.3 Distribution by clustering of water quality and the original stations

图4 COD模拟(a)及DIN监测(b)插值分布相对标准偏差RSD，相似性指数SI和相关系数R，其中，0是初始站位，1-7分别为抽点情景1-7Fig.4 The relative standard deviation (RSD), cosine similarity index(SI) and coefficient of correlation(R)of the concentration by interpolating based on the simulation results for COD (a) and the monitoring results for DIN (b), where, the original stations is marked by 0, and scenarios of seven check-point are marked by 1 to 7, separately

2.1.4 抽点检验分析 在上述35个初始站位基础上抽点检验以优化站位，按照由远到近、先类内后类间抽点的基本顺序，分别设定7种抽点情景(见图3)。采用相对标准偏差、相似度和相关系数评价，结果表明，随着抽点数量的增加，相对标准偏差逐渐增大，相似度和相关系数逐渐减少，其中，对于COD数值模拟结果上的抽点检验，7种抽点情景均能满足抽点检验结果(RSD≤10%，SI≥90%，R≥90%，P<0.01)(见图4(a))。

对于监测站位优化结果，采用浓度等值线分布可直观比较不同站位插值结果，比较COD不同情景站位插值的浓度等值线分布结果表明，COD的初始站位，抽点情景1和2站位与模型模拟结果等值线基本一致(RSD=1%，SI=98%，R=97%，P<0.01)，而抽点情景5与模拟结果等值线在湾底部符合相对较差(RSD%=2，SI=97%，R=95%，P<0.01)(见图5(a))。

(抽点情景1，2和5站位插值浓度等值线分布(单位：mg/L)。The stations of scenario 1, scenario 2 and scenario 5 (Unit: mg/L)).

图5 COD(a)和DIN(b)的模型模拟及监测结果与初始站位
Fig.5 Distribution of the simulated COD (a) and the monitoring DIN (b), and the distribution by interpolating based on the original stations

2.2 监测站位评价

为了进一步检验抽点站位，采用2007年实际监测的DIN浓度评价[24]，具体将监测结果采用克里金法插值，然后分别与初始站位和抽点情景1-7站位插值结果比较。结果表明，初始站位和抽点情景1，2站位能较好反应海域DIN浓度分布状况(RSD=8%±1%，SI=93%，R=95%，P<0.01)，抽点情景3，4，5站位也能反应海域DIN浓度分布状况(RSD=10%，SI=91%，R=92%±1%，P<0.01)，而抽点情景6和7站位插值结果较差(RSD=22%±5%，SI=83%±2%，R=72%±8%，P<0.01)(图4b)。

比较DIN不同情景站位插值的浓度等值线分布结果表明，DIN的初始站位和抽点情景1站位与模型模拟结果等值线符合较好(RSD=7%±1%，SI=93%，R=95%，P<0.01)，而抽点情景2和5与模拟结果等值线在湾底东南部符合相对较差(RSD=9%±1%，SI=92%±1%，R=93%±1%，P<0.01)(见图5(b))。

这样，综合COD数值模型模拟数据和DIN监测数据评价结果，莱州湾监测站位经优化后可设计2套优化站位方案(见图6)，优化站位方案1和2分别对应抽点情景1和5站位，其中，前者需布设32个站位，信息损失较少，而后者仅需布设18个站位，监测费用较低。

(〇为入海口，×为优化站位方案1，⊗为优化站位方案2。Estuary is marked by 〇，optimal stations 1 is marked by×,and optimal stations 2 is marked by ⊗.)

图6 莱州湾站位优化结果
Fig.6 The optimal stations in Laizhou Bay

2.3 监测频次和项目

莱州湾监测监测频率根据陆域监测频次和总量量控制评估予以确定，根据总量核算的要求，采用抽点检验法，陆源监测频次一年最少需要在枯、丰、平季节调查3次[25]，海上监测应当与陆源监测同步，一般也最少选择枯、丰、平3个季节监测，即5、8和10月各一次，对于监测基点站位适当加密监测。监测手段主要为人工取样监测，同时，可利用卫星遥感辅助监测水色和叶绿素。

监测项目主要根据污染物总量控制评估的要求确定，同时遵照《海洋监测规范》与《近岸海域环境监测规范》有关要求，包括基本监测项目和辅助监测项目，其中，基本监测项目主要是水质受损的污染物指标，也即总量控制的污染物指标，不同水质受损水体应当根据水质评价的结果制定，按照当前国家近岸海域总量控制的要求[26]，主要包括5项：COD、氨氮、硝酸盐氮、亚硝酸盐氮、活性磷酸盐；辅助监测项目主要是与基本监测项目密切相关的水质指标，主要包括指示陆源排放的指标，如盐度，与污染物指标关联的指标，如与COD和氮、磷相关的富营养化指标[27-28]：透明度、溶解氧、pH、叶绿素等。

3 结语

根据海洋监测站位布设的原则，通过所建立的聚类抽点检验方法，采用源强海域水质响应分析、陆海混合区分析、水质浓度分布聚类分析、初始站位设置、抽点检验分析等5个步骤，在莱州海域共设计了2套优化监测方案，分别需布设32个和18个海洋环境监测站位，前者信息损失较少，后者监测费用较低。

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责任编辑 徐 环

Method of Construction of Water Quality Monitoring System for Pollutants Total Load Control Management in Coastal Area: a Case Study in Laizhou Bay

LI Yan1, LI Ke-Qiang2, WANG Xiu-Lin2, LIANG Sheng-Kang2, LI Yan-Bin2,
DAI Ai-Quan2, LU Shan2, ZHANG Long-Jun1

(1. College of Environmental Science and Engineering; 2. The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, MOE, College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

Water quality monitoring is an important part for polltants total load control management (PTLCM), while current water quality monitoring system has been unable to meet the needs of effect evaluation for PTLCM. Method of sampling design for PTLCM was established based on the cluster and random algorithm, and the monitoring frequency and projects were given. There are 5 steps for the sampling design: (1) water quality response analysis by linking source and water quality, (2) land-sea mixing zone analysis, (3) cluster of water quality units, (4) choosing an initial sample of units and (5) random spot check on sampling units. A case study in laizhou Bay has been carried out, and 2 sets of optimization sampling stations were designed based on the mothed. And the result showed that, the method made it effective for sewage outlets monitoring, and accurate for the water quality spatial distribution, sharing similar spatial distribution trends and magnitudes. The similarity index and Pearson correlation were more than 90% (P<0.01), and relative standard deviation was less than 10% for the modeling and monotoring data. The approved method would be helpful to the construction of water quality monitoring system for Chinese coastal PTLCM.

sampling design; pollutants total load control; coast; cluster; random spot check; Laizhou Bay

国家自然科学基金项目(41340046)；国家自然科学基金委员会-山东省人民政府联合资助海洋科学研究中心项目(U1406403)资助

2014-11-11；

2015-03-20

李 岩(1980-),男，博士生，海洋环境规划与管理方向。

❋❋通讯作者： E-mail:likeqiang@ouc.edu.cn

S968

A

1672-5174(2015)11-069-06

10.16441/j.cnki.hdxb.20140372