硫酸盐还原作用对巴什托地区巴楚组生屑灰岩段储层的改造

张斯杨，李映涛，伏美燕，袁晓宇，叶 宁

（1．成都理工大学a．油气藏地质及开发工程国家重点实验室，b．能源学院，成都610059；2．中石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所，无锡214151）

硫酸盐还原作用对巴什托地区巴楚组生屑灰岩段储层的改造

张斯杨1a，b，李映涛1a，b，伏美燕1a，b，袁晓宇2，叶 宁1a，b

（1．成都理工大学a．油气藏地质及开发工程国家重点实验室，b．能源学院，成都610059；2．中石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所，无锡214151）

通过对巴什托地区巴楚组生屑灰岩段的地层特征、区域沉积相带和储层微观特征的研究，认为生屑灰岩段储层的发育是在有利的蒸发台地相带基础上，经历了早期准同生白云石化作用，进入埋藏阶段后又叠加了硫酸盐还原作用的结果。海西期和喜山期两期的油气充注，使得生屑灰岩段成为含烃储层，此后烃类作为弱还原剂参与了生屑灰岩段储层的成岩作用，可以根据成藏期次和地温变化具体分为早期有机酸溶蚀及微生物硫酸盐还原作用（BSR）和晚期热化学硫酸盐还原作用（TSR）两个阶段。与硫酸盐还原作用有关的H2S在溶于水后形成氢硫酸对生屑灰岩段顶部（含膏）粉晶白云岩产生了强烈的溶蚀作用，是后期改造生屑灰岩段顶部优质储层的关键。

巴什托地区；生屑灰岩段；碳酸盐岩储层；硫酸盐还原作用

0 引言

巴楚组的生屑灰岩段是整个巴楚－麦盖提（巴麦）地区重要的勘探目的层，前人已从沉积特征、孔隙成因、主控因素和成藏期次等多方面对塔里木盆地石炭系生屑灰岩段储层进行了大量的研究工作［14］。由于埋藏深度大，沉积或成藏后又被盆地构造运动所改造，生屑灰岩段的成岩和成藏过程十分复杂，对于此类储层发育的主控因素研究，一直是石油地质工作者最关注的问题之一。普遍受到关注的主控因素主要包括：白云岩化作用［5－6］、风化壳岩溶作用［7］、深部热液溶蚀作用［8－10］和有机酸溶蚀作用等。除此以外，构造抬升效应、烃－水－岩相互作用、硫酸盐还原作用等近年来形成的一些新观点正逐渐成为目前的研究热点。因此深入研究巴什托地区巴楚组生屑灰岩段储层特征，探索储层的成因机理和主控因素，对该区下一步的油气勘探开发具有重要意义。

1 地质概况

巴什托地区主体位于麦盖提斜坡西北段与巴楚隆起交界处附近，被色力布亚断裂带、巴什托－先巴扎冲断构造带和玉代里克构造带环绕，其中巴什托－先巴扎冲断构造带呈近东西向展布并与色力布亚断裂斜交（图1）。巴什托地区受其北缘和西南缘前陆系统控制以及多期构造运动的叠加改造，周边次一级构造带相对密集，区域构造复杂，与麦盖提斜坡中部以及东南部都存在显著地差异性。近年来在巴什托地区，已发现了以石炭系小海子组、巴楚组生屑灰岩段为储集岩的巴什托油气藏和亚松迪气藏［11］。

图1 巴什托地区区域地质概况图Fig．1 Geologic aspects of Bashentuo region

整个巴麦地区的巴楚组地层自下而上分别由下泥岩段、生屑灰岩段、中泥岩段和标准灰岩段组成［14］，为典型的碎屑岩与碳酸盐岩交互式沉积特征，各岩性段在区域上分部稳定，岩性和电性特征都比较明显，易与地层的划分和对比。其中生屑灰岩段主要为较高能环境下沉积的泥粉晶与生屑、粒屑灰岩，厚度约为30m～50m，区域上分布稳定，可以充当地层对比的标志层。研究区的生屑灰岩段可分为上、中、下三段，顶部有一层向西增厚的蒸发台地相的白云岩［12－13］，主要包括（含膏）粉晶白云岩、细－晶白云岩、泥微晶白云岩等，其有效储集空间主要包括粒间孔、晶间孔、溶孔和构造缝，其中尤以（含膏）粉晶白云岩中的晶间孔、晶间溶孔最为发育，是整个生屑灰岩段最理想的储集层。

2 储层物性特征

图2 巴什托地区生屑灰岩段顶部云岩物性特征Fig．2 Physical property of dolomite in top of bioclastic limestone section

对巴开2井、玉2井、麦6井等单井生屑灰岩段顶部的白云岩岩样进行孔渗实测分析（图2（a），2（b））。结果表明，巴什托地区生屑灰岩段顶部云岩总体孔隙度较好，虽然最小值只有0．4%，但最大值达到了16．3%，平均值为6．9%，频率分布直方图显示分布由小到大呈平稳上升趋势，小于1%的样品仅占总样品数的5%左右，56%的样品孔隙度在3%～9%范围内，另有23%的样品孔隙度大于9%；在渗透率方面，最大值为22．4×10－3μm2，最小值为0．006×10－3μm2，平均值为1．988×10－3μm2，频率分布直方图呈单峰状态，近45%的样品数渗透率集中在0．01μm2～0．1×10－3μm2之间，整体来看，渗透率较低。对这35个样品进行孔隙度和渗透率的相关性分析，发现这些云岩样品具有弱相关性（图2（c）），相关系数为0．501 2，尤其是孔隙度大于9%的岩样，相关性最佳，表现出渗透率随孔隙度增加而增大的特征。通过对毛管压力曲线的分析（图2 （d））［14］，生屑灰岩段的三类主要岩性的孔隙结构有明显差异。粉晶白云岩的孔隙结构最好，排驱压力小，孔喉半径大，显示出偏粗歪度，孔隙分选中－好。泥晶灰质白云岩和亮晶生屑灰岩／重结晶生屑灰岩的普遍较差，排驱压力较高，孔喉半径小，孔隙分选较好。

3 储层发育的控制因素

3．1 有利的沉积相带

沉积相带直接控制了沉积物的结构、组分和原生孔隙。所以有利的沉积相带提供了优质储层发育的先决条件。在生屑灰岩段沉积早期，麦盖提斜坡西北部发育了台地边缘浅滩相沉积，从而削弱了由西部广海方向推进而来的波浪作用，较大程度地限制了水体的循环，提升了海水的盐度，加上当时干燥炎热的气候使麦盖提北斜坡的沉积相以蒸发潮坪相为主，同时沉积了构成生屑灰岩段下部的灰质云岩、含泥灰岩及薄层潮坪白云岩沉积（图3）；随后水体因海侵规模的扩大而加深，水动力减弱，从而沉积了泥晶灰岩和生屑灰岩；随着海退过程的持续进行，蒸发台地的面积不断扩大，形成了（含膏）粉晶白云岩、细－晶白云岩、泥微晶白云岩为主的沉积，局部地区如先巴扎－亚松迪、海米罗斯－玛扎塔格等地区则因较强水动力的长时间，改造而形成了以颗粒灰岩（生屑灰岩等）为主的台内浅滩相沉积。除此以外的巴麦其他广大区域则以低能的局限台地泥（晶）灰岩沉积为主。生屑灰岩段顶部的蒸发台地含膏云坪微相、灰云坪微相和局限台地中的颗粒滩相，都是相对有利的沉积相带［15］，成为了优质储层发育的基础。

图3 巴楚组生屑灰岩段平面沉积相图Fig．3 Sedimentary facies of bioclastic limestone member of Bachu formation

3．2 准同生期的白云石化作用

图4 巴楚组生屑灰岩段顶部白云岩的微观特征Fig．4 Microscopic characteristics of dolomicrite in top of bioclastic limestone section

生屑灰岩段顶部蒸发台地云坪相的（含膏）粉晶白云岩，一般认为是准同生期白云岩化作用的产物［14，16，35］，代表了干旱炎热、强烈蒸发的环境，海水盐度的升高促使了石膏的沉淀（图4（a）、4（b）），提高海水Mg／Ca比的同时又消耗了大量的SO2－4，这有效地减少了的毒化作用［17］，并且有助于克服白云岩化过程中的动力学障碍［18］。古盐度指数Z值为137～142，在如此高盐度的流体环境中，由于干扰竞争离子的影响，白云石结晶速度相对较快，所以相比其他晶型的白云石晶体，有序度往往最差［19］，取自巴开2井顶部含膏斑状白云岩的白云石样品的X射线衍射结果显示其有序度很低，仅为0．47～0．67（此数据由成都理工大学分析测试中心提供），也证实了这一特征的存在。阴极发光则显示泥微晶白云岩颜色为橘红色（图4（c）、4（d）），同样指示了氧化性较强的蒸发环境，在这样的环境中，Fe，Mn离子由于价态偏高，往往难以进入白云石晶格中，阴极发光较亮［17］。

图5 巴什托地区地区石炭系生屑灰岩段粉晶／微晶白云岩碳氧同位素组成Fig．5 Carbon versus oxygen isotopes compositions of dolomite in top of bioclastic limestone section

除此以外强烈的蒸发作用导致了此类白云岩具有较高的δ13C值和18O值，分析结果分别为5．1‰～6．2‰和－2．3‰～1．9‰，其中碳值略高于全球早石炭系碳同位素值［40］（图5），原因可能和巴什托地区在早石炭世区域性甲烷的形成和局部的高盐度有关［18－19］。

3．3 硫酸盐还原作用对含膏储层的改造

取自生屑灰岩段的岩芯具有较浓的硫化氢气味，且含有较多的黄铁矿（Fe3＋被H2S还原的产物），对于这种含膏碳酸盐岩储层而言，其深部次生孔隙的形成与硫酸盐还原作用之间是否存在联系，应当引起我们足够的重视。

岩石圈内的硫酸盐还原存在两种方式，①是硫酸盐还原菌等微生物作用下发生的硫酸盐还原作用（BSR），温度要求较低，一般小于100℃；②是烃类和硫酸盐发生的热化学硫酸盐还原作用（TSR），温度一般大于120℃［14，23－25］。从改善储层角度来说，不论是硫酸盐还原菌等微生物作用产生的硫酸盐还原作用（BSR），还是烃类和硫酸盐发生的热化学硫酸盐还原作用（TSR），最重要的产物都是H2S［24］，那么在两种机理中，究竟谁提供了造成生屑灰岩段次生孔隙发育的H2S气体分子，这对于进一步研究生屑灰岩段储层形成机理是具有重要意义的。

3．3．1 硫酸盐还原作用发生的条件

硫酸盐还原作用，对四川盆地三叠系飞仙关组优质云岩储层改造的重要机理已得到广泛证实［26－28］，其产生条件是相对苛刻的，首先硫酸盐还原作用只能形成于特定的岩性组合当中（为了保证SO2－4的供给，储层中必须发育有膏质岩类）；其次是要有足够的烃类充注；最后必须要满足相应的反应热动力条件［27－31］。对比研究区的地质条件来看，含较多石膏团块是研究区生屑灰岩段顶部混积型碳酸盐岩储层一个比较显著的特点，同时巴楚组生屑灰岩段在整个巴麦地区发育了仅次于寒武系－中下奥陶统烃源岩的高有机质丰度烃源岩［32－34］，先后经历了海西运动和喜马拉雅运动两期油气充注［35］，现今且埋深超过4 700m，地层温度超过140℃，这些都为硫酸盐还原反应的发生提供了理论前提。

3．3．2 硫酸盐还原作用对储层的改造机理

生屑灰岩段储层的形成是在有利的蒸发台地相带基础上，经历了准同生白云石化作用后，进入埋藏阶段后又叠加了硫酸盐还原作用的结果，而对于硫酸盐还原作用过程，则可以根据成藏期次和地温变化具体分为两个阶段。

1）第一个阶段为有机酸溶蚀及BSR作用阶段。多数盆地中液态烃及其伴生的有机酸，对储层的溶蚀作用都是含烃储层重要的成岩事件［33］。现今的生屑灰岩段正处于历史最大埋藏深度，地层温度也处于最高（约162℃），在此之前的最大埋藏深度为二叠世末的2 700m左右，埋藏温度在100℃左右（图6），当时正是巴什托－先巴扎构造带断裂活动的主要时期，寒武－奥陶系烃源岩也在此时开始进入生烃高峰时期，油气通过断裂垂向运移至生屑灰岩段聚集成藏（即海西晚期第一期油气充注），提供了充足的烃类和有机酸，为地层的溶蚀创造了有利条件，先前已形成的原生孔隙因此产生了扩溶作用，烃类的残余物质以沥青的形式充填于溶孔之中（图7 （a）、7（b））。随着温度的持续升高，有机酸脱羧反应生成了大量的CO2，此时地层水的化学性质开始受CO2气体控制。残余有机酸和CO2共同被禁锢在地层水中，进一步促进溶蚀作用的发生。

随后受海西运动控制，地层平稳抬升，至古近系末期，最大抬升幅度将近1 000m，在这段漫长的地质时期里，巴楚组的地温都处于100℃以下，对巴开2井生屑灰岩段顶部的微晶白云石进行流体包裹体的均一温度测定，结果在45．1℃～48．6℃之间，表明这套云岩中的白云石的形成于相对低的成岩温度之中，这样的低温环境下，造成碳酸盐岩溶解的H2S，可能是来自硫酸盐还原菌等微生物作用产生的硫酸盐还原作用（BSR），而非热化学硫酸盐还原作用（TSR），因此我们可以推论：生屑灰岩段顶部云岩在镜下识别出的疑似准同生大气水溶蚀现象，可能是细菌硫酸盐还原作用的结果。这种构造抬升导致的地温降低更有利于H2S对碳酸盐岩的溶蚀。对于流体中H2S分子浓度的问题，由于H2S分子为中性，如果以气体的形式存在则其本身是不具备溶解性的，只有融于水中才会形成具备溶蚀能力的低pH值流体，黄思静等［37］研究认为H2S和CO2分子在常温下更趋向于以气体形式存在，并通过计算溶于水的H2S气体与不溶于水的H2S气体之间的反应平衡常数和吉布斯自由能增量得出结论：温度越高，H2S气体在水中的溶解度越低。因此只有在温度相对降低，H2S和CO2才能有效地溶于水中形成更具溶蚀能力的低pH值流体，从而溶解相对较浅、温度较低的碳酸盐岩地层。在此过程中，Fe3＋作为近地表的浅埋藏成岩环境中最丰富且最易被还原的离子，则可以快速地与化学活性较强的H2S结合生成黄铁矿，镜下石膏与黄铁矿伴生现象清晰可见（图7 （c）、7（d））。

2）第二个阶段为TSR作用阶段。目的层顶部白云岩中原生沉淀的硬石膏和溶缝中充填的硬石膏以及岩心中分散的黄铁矿的δ34S普遍偏高，且具有相同的分布区间（表1），推断原生沉淀的硬石膏为黄铁矿和溶缝中充填的硬石膏提供了硫的来源。而只有TSR充分进行并最终使硫化物和硫酸盐中的硫同位素达到平衡，H2S才能呈现较高的δ34S［35］，加上生物成因产生的H2S分子δ34S

图6 BK2井埋藏热演化史图［11］Fig．6 Burial thermal history of source rocks in BK2well

图7 生屑灰岩段顶部含膏粉晶白云岩中与BSR作用相关的成岩特征Fig．7 Diagenesis characteristics related to BSR in the dolomicrite in top of bioclastic limestone section

表1 生屑灰岩段顶部白云岩中含硫矿物的硫同位素比值Tab．1 Theδ34S ratio of dolomite in top of bioclastic limestone section

通常偏负［36］，因此我们可以推断生成这一部分黄铁矿所需的δ34S来自于热化学硫酸盐还原作用（TSR）所产生的H2S，而非BSR作用。

图8 生屑灰岩段顶部与TSR作用相关的成岩特征Fig．8 Diagenesis characteristics related to TSR in the dolomicrite in top of bioclastic limestone section

喜马拉雅运动晚期，虽然麦盖提斜坡北部石炭系烃源岩成熟度尚低，但其南部和叶城凹陷的石炭系烃源岩受到古近－新近系沉积巨厚地层的影响，埋深增大，有机质成熟度升高，油气开始大量生成，此时麦盖提斜坡发转形成南倾斜坡，油气由斜坡南部以及叶城凹陷向北运移注入巴什托圈闭，形成喜山第二期油气充注。此时生屑灰岩段随着埋深的加大，温度急剧升高，巴开2井生屑灰岩段溶孔和裂缝充填的方解石包裹体测温显示，最晚一期盐水包裹体的均一温度平均可达167．6℃，盐度为11．6wt．%NaCl。现今地层温度大约162℃，表明生屑灰岩段成岩演化过程中存在热液流体活动，裂缝中的铁方解石δ18O高负偏，－11‰（PDB），氟离子随深部热液沿裂缝上涌时沉淀的萤石（交代石膏）（图8（a）、8（b））也表明结晶温度较高，当满足了TSR反应所需的热动力反应条件后，目的层开始进入TSR作用阶段。溶蚀初期，烃类最先在油水（气水）界面与SO2－4发生还原反应（所需的SO2－4由先期的膏岩溶解所提供），消耗烃类同时生成H2S，其反应的副产物CO2则在水中与钙离子结合生成次生方解石，从而出现了膏岩的局部溶解和方解石的局部沉淀，镜下观察到的去膏化现象便由此而来（图8（c）、8（d）），此外轻烃参与反应后不断被消耗，最后剩下的重质组分以沥青的形式残留在溶孔中（图8（e）、8（f）），实际上也是热化学硫酸盐还原作用的产物，反应方程式为：

石膏在溶蚀后形成了石膏溶洞和呈零星状分布的次生孔隙增加了水岩接触面，使得储集孔隙得到明显地改善，随后TSR持续进行，更多的H2S溶于水后形成的氢硫酸不仅开始溶蚀白云石晶体，更将早期已经形成的溶孔、晶间孔、裂缝等储集空间进一步扩大，将巴楚组生屑灰岩段顶部的云岩储层改造成为了更优质的储集体。

4 结论与讨论

1）生屑灰岩段储层的发育是在有利的蒸发台地相带基础上，经历了早期准同生白云石化作用，进入埋藏阶段后又叠加了硫酸盐还原作用的结果。与硫酸盐还原作用有关的H2S在溶于水后形成氢硫酸对生屑灰岩段顶部（含膏）粉晶白云岩产生了强烈的腐蚀性，是生屑灰岩段顶部优质储层后期改造的关键。

2）巴楚组此前的最大埋藏深度为二叠世末的2 700m左右，埋藏温度在100℃左右，随后受海西运动控制，最大抬升幅度将近1 000m，地温降低超过60℃，这样的降温过程必然会增加流体对H2S（或CO2）气体的溶解能力，从而增强流体对生屑灰岩段的溶蚀作用，因此与海西运动有关的古隆起必然对地层次生孔隙的发育具有直接或间接的控制作用，与构造古地貌有关的构造高点应该作为勘探的重点区域。

3）对于细菌硫酸盐还原作用（BSR）和热化学硫酸盐还原作用（TSR）这两种机理，如果在海西期第一期油气充注后至今，对储层先后（或者共同）产生过改造作用的话，那么究竟谁提供了更具建设性的H2S（和CO2）。生屑灰岩段的孔隙形成过程中，两种机制提供的H2S（和CO2）的定量关系又该如何确定，需要作进一步的研究。

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Thermochemical sulfate reduction in bioclastic limestone section of Bachu formation in Bashentuo region

ZHANG Si-yang1a，b，LI Ying-tao1a，b，FU Mei-yan1a，b，YUAN Xiao-yu2，YE Ning1a，b
（1．Chengdu University of Technology a．State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation，b．Energy college，Chengdu 610059，China；2．Wuxi Institute of Geology，Wuxi 214151，China）

From the research on macro－characteristics of stratum，region sedimentary facies and microscopic characteristics of reservoir of bioclastic limestone member of Bachu formation in Bashentuo region．Came to the conclusion that the reservoir of bioclastic limestone member was developed on beneficial sedimentary facies，which suffered penecontemporaneous dolomitization and sulfate reduction after burial．Hydrocarbon charging during Hercynian and Himalayan period，made bioclastic limestone member to be a hydrocarbon－bearing interval，hereafter，as a reductant，hydrocarbon participate the diagenesis process．We can divide it into two stages by hydrocarbon accumulation period and the temperature change in stratum，which include organic acid corrosion plus microbial sulfate reduction in early stage and thermochemical sulfate reduction（BSR）in advanced stage（TSR）．H2S correlation with sulfate reduction was dissolved in water produced hydrosulfuric acid which made the dolomicrite on top of bioclastic limestone member be dissolution．The process is the key genetic mechanism of the top of bioclastic limestone member high quality reservoir．

Bashentuo region；bioclastic limestone member；carbonate reservoir；sulfate reduction

P 578．7

A

10．3969／j．issn．1001-1749．2015．03．18

1001-1749（2015）03-0388-09

2014-11-16 改回日期：2015-02-11

张斯杨（1987－），女，硕士，主要从事储层地质与储层地球化学研究，E-mail：545776447＠qq．com。