基于电感耦合等离子体质谱/光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征

苏晓云, 刘善宝, 高 虎, 王成辉, 刘战庆, 胡正华, 刘建光, 陈国华, 万浩章

(1.中煤科工集团西安研究院有限公司， 陕西 西安 710077； 2.中国地质科学院矿产资源研究所， 北京 100037； 3.陕西省核工业地质调查院， 陕西 西安 710054； 4.桂林理工大学地球科学学院， 广西 桂林 541004； 5.江西省地质调查研究院， 江西 南昌 330201； 6.江西省地质矿产勘查开发局九一二大队， 江西 鹰潭 335001)



基于电感耦合等离子体质谱/光谱技术研究朱溪钨铜矿床原生晕地球化学特征

苏晓云1, 刘善宝2, 高 虎3, 王成辉2, 刘战庆4, 胡正华5, 刘建光6, 陈国华6, 万浩章6

(1.中煤科工集团西安研究院有限公司， 陕西 西安 710077； 2.中国地质科学院矿产资源研究所， 北京 100037； 3.陕西省核工业地质调查院， 陕西 西安 710054； 4.桂林理工大学地球科学学院， 广西 桂林 541004； 5.江西省地质调查研究院， 江西 南昌 330201； 6.江西省地质矿产勘查开发局九一二大队， 江西 鹰潭 335001)

江西朱溪钨铜矿是近年新发现的具有超大型规模前景的钨铜矿床，本文采集了大量朱溪钨铜矿床样品，用偏振激发能量色散X射线荧光光谱、电感耦合等离子体质谱/光谱等技术分析主量和微量元素含量，根据各元素的含量水平以10种主要成矿元素(W、Sn、Bi、Mo、Pb、Zn、Cu、As、Sb、Ag)作为分析研究区原生晕地球化学特征的指示元素。结果表明，Cu、Zn、Ag、Pb和W、Bi、Sn、Mo的元素共生组合十分明显，同时W与Cu也有相关性，富集W的部位同样也富集了Cu。成矿元素在空间上的分布特征为：①同一剖面上越往北西方向，W为主的高温元素更为富集；平面上越往南西方向，W为主的高温元素更为富集；越往深部，W为主的高温元素更为富集。②Cu为主的中温元素富集深度比W为主的高温元素富集深度浅。研究认为，铜矿富集部位在中、深部(-1400～-1500 m)，钨矿富集部位在深部(-1400～-1900 m)，Ag、As、Sb等低温元素的富集部位更靠近地表(-1100～-1200 m)。这种剖面线上和平面上的原生晕地球化学特征为该矿床进一步勘探工作与成矿预测提供了理论依据。

朱溪钨铜矿床； 原生晕； 地球化学特征； 偏振激发能量色散X射线荧光光谱法； 电感耦合等离子体质谱法； 电感耦合等离子体光谱法

江西朱溪钨铜矿是近年新发现的多金属大型超大型矿床，以钨铜为主，伴生锌、银等。朱溪矿区控制的钨铜金属量已经分别超过100万吨[1]，结合较早发现的大湖塘、香炉山钨矿均已达到大型-超大型规模，江西省“南钨北扩”格局已经形成[2-3]。

近几年前人对朱溪矿区进行了大量研究，取得了一定的认识。例如，陈国华等[4]、刘善宝等[5]、李岩等[6]、苏晓云等[7-8]对朱溪矿区成矿相关花岗岩进行年代学和地球化学方面进行研究；刘战庆等[9]通过煌斑岩同位素年代学研究为成矿作用的研究提供了理论依据，但下一阶段的勘查工作尤其是勘查方向的确定，还急需理论加以指导。原生晕方法自20世纪50年代以来，由谢学锦[10]、Möller等[11]、Huang等[12]率先应用于深部找矿，目前在追踪隐伏矿体，确定矿体赋存部位、深部矿体产状和找矿方向等方面得到了极大应用，也被认为是最为有效的方法之一。原生晕研究中需要对大量的样品进行快速分析测试，本文应用偏振激发能量色散X射线荧光光谱(EDXRF)、电感耦合等离子体质谱/光谱(ICP-MS/AES)等多种技术对样品进行分析，结合主要成矿元素的组成，对矿床成矿元素原生晕地球化学特征开展了研究，分析成矿元素的共生组合特点，并重点对空间上元素的分布形式进行剖析，了解该矿床目前已经揭露部分的元素分布形式，以期对深部矿体成矿预测和下一步勘探工作提供帮助。

1 地质背景及矿体特征

1.1 地质背景

朱溪矿区处于长江中下游、江南、钦杭接合带等巨型成矿带与中国东南部滨太平洋NNE向成矿带纵横叠加复合有利成矿区域内，成矿区带划分上属于滨太平洋成矿域—扬子成矿省—武功山—杭州湾成矿带—萍乡-德兴成矿亚带中塔前—朱溪—赋春成矿带组成部分[13]，具多旋回、多期次岩浆活动，有巨大成矿潜力[2-8,14-16]。

区内出露地层包括基底和盖层两部分[4]。基底厚度超过500 m，为新元古代双桥山群，主要岩性为灰绿色绢云母千枚岩、砂质千枚岩、变质砂岩、变余沉凝灰岩等，经区域低绿片岩相浅变质作用形成。盖层部分主要为古生代和中生代地层，包括石炭系、二叠系、三叠系及白垩系。

该区经历了数期构造活动。元古代时期的洋壳俯冲-消减及火山活动，形成绿片岩相的变质作用；古生代加里东运动使前志留纪地层被抬升、隆起，泥盆系和志留系缺失[17-23]，直到石炭纪该地区才开始接受海相沉积。三叠纪之后燕山运动使得地壳抬升，沉积陆相地层，并伴有岩浆活动。与朱溪矿区有关的是次一级的塔前—赋春推覆构造带。推覆构造带内部褶皱密集发育，呈倾向NW的单斜构造；断裂带构造发育，以NE向为主。

矿区燕山期岩浆活动强烈，花岗岩类发育，属浅成-超浅成相，为中酸性侵入岩。这些侵入岩多呈脉状、岩株状侵入地层或层间破碎带中，地表出露的岩体很少，且风化严重，但据钻孔岩心观察，深部有大量岩枝岩脉产出。岩体类型主要有花岗岩、花岗斑岩、花岗闪长斑岩等。岩脉侵入有中性→中酸性、酸性→碱性演化特点。

1.2 矿体特征

朱溪矿区以钨、铜矿为主，伴生或共生铅(锌)、银等，矿体破碎零散，数量较多，但大部分为隐伏矿体，地表出露较少。

矿区内矿体总体走向NE，在勘探线4～54均有分布，据作者2013年研究成果[7]，从勘探剖面线上看，矿体总体呈“扫帚”状。矿体按成矿元素的富集程度可划分为含Cu矿体、Cu-W矿体及含W矿体。矿体在水平方向表现出一定的分布规律，在垂直方向上亦是。

水平方向：含Cu矿体在勘探线23～54都有揭露；Cu-W矿体主要分布在勘探线4～54；含W矿体则集中在勘探线20再往南西的区域。

垂直方向：Cu-W矿体出现在地表以下40～500 m，含Cu矿体出现的最深深度不超过300 m，含W矿体范围则较大，从地表以下200 m起，到1100 m左右仍然可见。

因此可以看出，水平方向上从SW到NE表现为W→W、Cu→Cu矿体的富集规律，而垂直方向上自下而上表现为W→W、Cu→Cu矿体的富集规律。

2 样品采集与测试分析

为了研究矿床原生晕及主要成矿元素分布特征，本次采集的样品来自2010～2012年度江西省地质矿产勘查开发局九一二大队的6个钻孔共计4000余件，具体的采集和分析测试工作如下。

(1)采集42号勘探线上ZK4207、ZK4208、ZK4209共3个钻孔的319件化学分析样品，其中ZK4207钻孔72件，ZK4208钻孔94件，ZK4209钻孔153件。测试分析采用直接粉末法制样[24]：利用中国地质科学院矿产资源研究所高温高压实验室XEPOS型偏振激发能量色散X射线荧光光谱仪(德国Spectro公司)对岩心粉末样品中近50种主量及微量元素进行同时测定。测定方法见参考文献[7,24-26]，测试工作由作者完成。

(2)采集32、54号两条勘探线上ZK3208、ZK5406两个钻孔共354件化学分析样品，其中ZK3208钻孔204件，ZK5406钻孔150件。测试分析在中国广州澳实矿物分析检测实验室完成，采用ME-MS61方法测定超痕量元素，所用仪器为电感耦合等离子体发射光谱仪(VISTA型，美国Agilent公司)和ELAN 9000型电感耦合等离子体质谱仪(美国PerkinElmer公司)。试样用高氯酸、硝酸、氢氟酸消解，再蒸至近干，稀盐酸溶解定容后再用两种仪器进行分析，元素之间的光谱干扰得到校正后即获得分析结果。

另对W元素增加了碱熔消解的电感耦合等离子体发射光谱(VISTA型，美国Varian公司)和原子吸收光谱定量分析：在试样中加入过氧化钠熔剂，充分混和后放置在熔炉中高温熔融，熔融物冷却后用稀盐酸消解，然后用电感耦合等离子体发射光谱仪分析，元素光谱干扰经校正后获得分析结果。

(3)采集了江西省地质矿产勘查开发局九一二大队提供的除上述5个钻孔外，再加上钻孔ZK4210的6个钻孔共计3400余件样品的W、Cu、Zn成矿元素的分析结果。

3 原生晕地球化学特征研究

通对矿床原生晕的研究可以确定深部矿体产状、矿床的成矿指示元素及其分带特征，对寻找隐伏矿体进行找矿预测效果明显[27-28]。依据获得的分析测试结果，本文选取W、Sn、Bi、Mo、Pb、Zn、Cu、As、Sb、Ag共10种主要成矿元素作为分析研究区原生晕分带的指示元素。

3.1 钨和铜与成矿元素的相关性分析

元素共生组合的判断在原生晕分析中尤为必要[29]，通过相关性分析直观地对变量进行分类并探讨[30]，可以对元素共生组合作出准确判断。

3.1.1 相关系数分析

在计算相关系数时，将ZK3208和ZK5406两个钻孔的样品分析结果也一并计算在内，共计673件样品，得出朱溪矿区中W与Cu与其他8种元素的相关性特征如下。

与W表现出较好相关性的元素主要有Cu、Sn、Bi、Mo(相关系数分别为0.39、0.43、0.33和0.44)；W与Zn、Ag的相关系数分别为0.22和0.17，为弱的正相关性；W与Pb也为很微弱的相关性(相关系数均为0.12)；而W与As、Sb则呈负相关，相关系数分别为-0.02和-0.09。

与Cu表现出较好相关性的元素主要有Mo、Zn、Ag(相关系数分别为0.51、0.56、0.66)；Cu与Bi、Sn、Sb、Pb为弱的正相关性(相关系数分别为0.39、0.34、0.37、0.22)；Cu与As的相关性不高。

W与Sn、Bi、Mo和Cu与Zn、Ag、Pb，这两类高温和中低温的典型元素共生组合，在朱溪矿区表现出非常明显的正相关特征，表明这些元素共生组合可能是同时迁移、同时富集的。

3.1.2 聚类分析

成矿元素的组合特征、成矿作用的具体阶段可以通过R型聚类分析来形象、直观地表现[30]。本文对各变量进行R型聚类分析以验证元素的组合特征。

同样选取本次研究测试的5个钻孔共计673件样品的测试结果，选取10种主要成矿元素进行R型聚类分析，如图1所示。根据相似性系数，以0为分类间隔，则元素组合可以分为两类群体：第一类为As和Sb的组合，两种元素自成一类；第二类为除As和Sb以外的其他8种元素的组合。其中第二类元素的相似性系数为0.5，又可以分为2个亚群体，分别为Zn、Ag、Cu、Pb和W、Bi、Sn、Mo。这种典型的元素共生组合，与相关性系数所反映的结果一致。

图1 R型聚类分析谱系图Fig.1 R-type cluster hierarchical diagram of elements in Zhuxi deposit

与W最相近的元素是Sn，二者聚类分析相关系数为0.59，其次为Bi和Mo，聚类分析相关系数也达到0.52和0.42。与Cu最相近的元素是Zn，聚类分析相关系数为0.61，其次为Cu和Pb的0.45。聚类分析相关度最高的是Zn和Ag的群集组合，聚类分析相关系数达到了0.695。

W与Cu的聚类分析相关系数为0.32，结合相关性分析可知W与Cu有一定相关性，即成矿作用在富集W的部位同样也富集了Cu。但与W相近的高温元素组合和与Cu相近的亲硫元素组合分为两个亚群体，具有一定的独立性，这可能是热液在成矿作用过程中沉淀的顺序不同及沉淀时所处的物化条件不同所导致的[31]。

3.2 矿床原生晕异常分析

3.2.1 异常下限的计算

在矿床原生晕异常分析中首先要确定原生晕异常下限，本文计算背景值的方法为迭代法(逐步剔除法)，该方法基于正态分布及对数正态分布。通过计算获得673件样品测试分析结果的10种元素的平均值，用平均值x加减两倍的标准离差2SD，即x±2SD，依此为原则逐步剔除偏差异常值，得到背景值(BV)。将所有背景范围内的背景值数据加上两倍标准离差，即获得异常下限(TOA)。矿床原生地球化学异常的中带、外带则以2倍、4倍的异常下限为界，中带(2TOA～4TOA)、内带(>4TOA)如表1所示，以此圈出异常[32]。

3.2.2 42号勘探线剖面分析

在主要成矿元素异常分带划分的基础上，在42号勘探线剖面上，根据各元素分析结果采用Surfer软件绘制原生晕等值线剖面图(图2)。在圈绘原生晕异常时，由于钻孔浅部样品较少，且3个钻孔分布不均，选取海拔在-800～-1500 m之间的样品绘制。由图2可知，大部分元素的原生晕发育形状相近，略有向北西倾伏的特征。

W的异常非常集中分布在剖面-1100～-1300 m部位，范围较大，外、中、内带形状近似。ZK4208～ZK4209有明显的向北西向倾伏的趋势。这种表现形式与钻孔揭露的钨矿体厚度较大、ZK4207～ZK4209钨矿体厚度增加相互印证，更指示了矿体可能在北西方向有向下部延伸的趋势。

Cu的异常主要分布在-1200 m标高部位，较W的异常范围小，表现为ZK4207更为集中，到ZK4209异常分带内带逐渐湮灭，仅外带和内带有略微的北西向的倾伏趋势。这与钻孔揭露的Cu矿体在浅部出露较多，而深部以W矿体为主的特征相符，但由于外带和内带有北西倾伏趋势，不排除北西方向深部有新的异常分布。

Sn、Bi的异常分布基本相似，与W也相同，集中在-1200～-1300 m部位，范围较小，以低值异常为主，整体上都集中钨矿体富集的深部。Mo的异常分为两部分，上部范围为-1000～-1100 m，下部范围为-1200～-1300 m，分布形态近水平。

Pb、Zn、Ag的异常分布形态与Cu相同，都集中在-1200 m标高位置。Pb的异常分带从ZK4208到ZK4209有明显的向北西方向倾伏的趋势，而Zn和Ag并不明显。

Sb、As的异常集中分布在-1100～-1200 m部位，异常范围较小，相对集中，均表现出低值异常。

再根据从江西省地质矿产勘查开发局九一二大队搜集的4个钻孔(ZK4207～ZK4210)样品的化学分析结果进行原生晕异常图的绘制。该数据具有每隔1.5 m连续采样的特点，在图像反映上更具有连续性。测试时着重W、Cu、Zn，因此只绘制这3种元素的异常图，数据主要采用上述的海拔-800～-1600 m的结果(图3a)。由图3a可知，3种元素的原生晕发育形态均与矿体形态相似，也呈“扫帚”状，向北西方向倾伏。

由于W含量整体较高，采用0.2%(工业品位)、0.4%、0.6%三个等级，作为划定内中外带的划分级数。可以看出钨矿体从ZK4207～ZK4209均有200 m左右的厚度，到更偏北西的ZK4210厚度还有增加，异常范围大，局部还有异常存在，显示深部矿体存在的信息。

Cu的异常主要有两个区带：中部-1100～-1300 m和下部-1400～-1600 m，范围较大。上部-800～-900 m亦有一个范围较小的异常带。但总体上北西向的侧伏趋势明显。这种相对集中、总体分散的特点也表明Cu成矿作用与W不同。

Zn以低值异常为主，且总体比W和Cu分布较浅，且在深部的异常不明显。

结合两组原生晕异常图分析可知：42号勘探线上，测得大部分元素的原生晕分布形态近似，且剖面形态与矿体产状表现一致。W、Bi、Mo异常分布范围近似，Cu、Pb、Zn、Ag异常分布形态相同，但集中的深度比W等4种元素更接近地表至少100 m。而以低值异常为主的As、Sb则更靠近剖面上部，且范围较小。总体上还可以看出元素异常朝北西方向倾伏，在北西向更深部还有厚度更大的矿体[33]。

3.2.3 平面分析

在平面上(由北东-南西)，本文选择从江西省地质矿产勘查开发局九一二大队搜集到的数据，对北东32号勘探线到南西54号勘探线3个钻孔(ZK3208、ZK4210、ZK5406)的分析结果绘制原生晕异常图(图3b)。

由图3b可知，32号～54号勘探线W的富集逐渐向深部转移。从ZK3208的-1200～-1500 m到ZK4210的-1400～-1600 m，再到ZK5406时的-1400～-1900 m均有富集。

Cu的富集程度与水平方向上变化的关系没有W明显，表现为相对集中于-1400～-1500 m的中部，在浅部和深部都有低值的异常，但靠近ZK5406深部的异常更为明显。

表1 元素异常分带

图2 42号勘探线各元素原生晕分带图

Zn的异常主要有2个区带:-1200 m和-1400～-1500 m，表现更为靠近地表，且都以低值异常为主。54号勘探线的异常范围较小，且越往深部异常越弱。因此，平面上元素原生晕异常图表明：3种元素原生晕分布形态相近，但富集程度从Zn→Cu→W深度逐渐更大，且W从北东到南西显得更为富集。

结合42号勘探线的情况可知：①同一剖面上越往北西方向，W为主的高温元素更为富集；平面上越往南西方向，W为主的高温元素更为富集；越往深部，W为主的高温元素更为富集；②Cu为主的中温元素富集深度比W为主的高温元素富集深度浅，且水平方向表现不明；③Ag、As、Sb等低温元素的富集部位更靠近地表。

这种元素的空间分布形式反映在成矿作用中,可能是岩浆从北西方向的深部向南东方向的地表侵入，富含成矿元素的赋矿流体随着岩浆上侵时温度和环境的变化，在不同部位分别沉淀富集成矿。

图3 朱溪矿区42号勘探线与平面上W和Cu、 Zn原生晕分带图

4 结语

EDXRF、ICP-MS/AES等多种分析技术在朱溪钨矿成矿元素分析中得到了很好的应用，针对原生晕研究中样品较多、分析效率要求高的特点也非常具有优势。研究表明，在朱溪矿与Cu相关性较好的元素为Zn、Ag、Pb，而与W相关性好的元素为Bi、Sn、Mo，同时W与Cu有一定相关性，富集W的部位同样也富集Cu。通过原生晕研究发现元素在空间上存在特定的分布形式，铜矿的富集部位在中、深部，钨矿的富集部位在深部，下一步勘探工作可以继续沿北西方向布设工程，开展深部追踪。

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Research on Geochemistry Characteristics of the Primary Halo of Zhuxi Tungsten-Copper Deposit Based on ICP-MS/AES Techniques

SUXiao-yun1,LIUShan-bao2,GAOHu3,WANGCheng-hui2,LIUZhan-qing4,HUZheng-hua5,LIUJian-guang6,CHENGuo-hua6,WANHao-zhang6

(1.Xi’an Research Institute, China Coal Technology and Engineering Group Corporation, Xi’an 710077, China; 2.Institute of Mineral Resources, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China; 3.Shaanxi Nuclear Industry Geology Surveying Institute, Xi’an 710054, China; 4.College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China; 5.Geological Survey of Jiangxi Province, Nanchang 330201, China; 6. No.912 Team, Jiangxi Bureau of Geological Exploration and Exploitation of Mineral Resources, Yingtan 335001, China)

A new tungsten-copper deposit with large-super mineralization potential was recently discovered in the Zhuxi area, Jingdezhen city of Jiangxi Province. The primary halo research plays a very important guiding role in further exploration work. By using Polarized Energy Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometry, Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry/Atomic Emission Spectrometry, large amounts of sample analyses have been conducted. According to the contents of elements W, Sn, Bi, Mo, Pb, Zn, Cu, As, Sb and Ag, these are served as the indicators of the primary halo. The primary halo of Zhuxi tungsten-copper deposit shows that Cu, Zn, Ag and Pb have good correlation as well as W, Bi, Sn and Mo. W is also correlated with Cu. The ore-forming elements have some characteristics in space. In the same section, high temperature elements such as W are more enriched at the northwest, whereas in the plane, this performance appeared at the southwest. Overall, W-oriented high-temperature elements are more enriched at lower depths. By comparison, Cu-oriented middle-temperature elements are shallower than W. This study indicates that the Cu deposit is distributed in the medium deep part (-1400--1500 m), W deposit in the deep part (-1400--1900 m) and Ag, As, Sb at the surface (-1100--1200 m). This study provides a theoretical basis for mineralization forecast and further exploration.

Zhuxi tungsten and copper deposit; primary halo; geochemistry characteristics; Polarized Energy Dispersive X-ray Fluorescence Spectrometry; Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry (ICP-MS); Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectrometry (ICP-AES)

2014-08-20；

2015-03-05； 接受日期： 2015-03-10

江西省地质勘查基金项目“江西省塔前—赋春铜多金属成矿带成矿规律与成矿预测”(20120106)；中煤科工集团西安研究院有限公司科技创新青年基金项目“煤层典型构造的槽波响应特性研究”(2015XAYQN07)

苏晓云，助理研究员，地质及煤田地质专业。E-mail: suexiaoyun@126.com。

0254-5357(2015)02-0252-09

10.15898/j.cnki.11-2131/td.2015.02.017

O657.63; O657.31; O657.34

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