皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩的成因:地球化学、年代学和Hf 同位素特征制约*

祝红丽 杨晓勇 孙卫东

ZHU HongLi1，2，YANG XiaoYong3 and SUN WeiDong4，5＊＊

1. 中国科学院广州地球化学研究所，同位素地球化学国家重点实验室，广州 510640

2. 中国科学院大学，北京 100049

3. 中国科学技术大学地球和空间科学学院，合肥 230026

4. 中国科学院广州地球化学研究所，中国科学院矿物学与成矿学重点实验室，广州 510640

5. 中国科学院青藏高原地球科学卓越创新中心，北京 100101

1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry，Guangzhou Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guangzhou 510640，China

2. University of Chinese Academy of Science，Beijing 100049，China

3. School of Earth and Space Sciences，University of Science and Technology of China，Hefei 230026，China

4. CAS Key Laboratory of Mineralogy and Metallogeny，Guangzhou Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guangzhou 510640，China

5. CAS Center for Excellence in Tibetan Plateau Earth Sciences，Beijing 100101，China

2014-08-11 收稿，2014-11-26 改回.

1 引言

华南在印支-燕山期发生大规模的岩浆活动，且发育多金属矿床(Jahn et al.，1990;Zhou and Li，2000;Zhou et al.，2006;Ding et al.，2006;Li and Li，2007;Sun et al.，2007;Ling et al.，2009)。自南岭地区至长江中下游地区，岩浆岩侵入时代逐渐变晚，且成矿带从W-Sn、Pb-Zn-Ag 逐渐过渡到斑岩型Cu-Au 矿床(Wang et al.，2011)。皖南地区介于长江中下游成矿带和钦杭成矿带之间，属于我国19 个成矿区带之外的非重点成矿区带，也是地质工作开展较薄弱的地区。随着祁门东源大型钨矿的发现(周翔等，2011)，以及周围其他找矿线索的发现(王德恩等，2011)，对该地区含矿岩体花岗闪长斑岩的相关研究才逐渐展开。

秦燕等(2010)最早对东源斑岩钨矿化有关的花岗斑岩做了锆石SHRIMP U-Pb 定年，其认为岩体侵入时间为148Ma，处在燕山期岩浆活动的晚期，是区域处在挤压环境的岩浆活动的产物。周翔等(2011)对祁门东源含W、Mo 斑岩体的SHRIMP 锆石U-Pb 测年结果为146 ±1Ma，辉钼矿Re-Os 同位素测年结果为146.4 ±2.3Ma，认为成矿与成岩同期;并根据辉钼矿的Re 含量推断祁门东源岩体的成矿物质为壳幔混合来源。王德恩等(2011)对该岩体中锆石Hf 同位素分析，认为源区的主要成分为古老的地壳物质，有少量地幔物质的混染;其全岩锆石饱和温度较高(737 ～913℃)，显示岩浆组成中有幔源物质的贡献。

位于皖南祁门东源钨钼矿区东南20km 处的祁门三堡地区出露多处花岗闪长斑岩，其内部以及与地层接触带发育有多金属矿体，因此开展该岩体成因研究对理解皖南地区岩浆活动和找矿具有指示意义。然而，至今为止尚无对该区花岗闪长斑岩的形成年龄及形成原因的报道，因此有必要对其开展全面的研究工作，以填补该区的研究空白及预测成矿潜力。本文通过主微量元素、锆石U-Pb 定年和Hf 同位素值测定，限定了该地区花岗闪长斑岩的形成年龄，计算了岩浆的形成温度及氧逸度。本文综合考虑其地球化学特征和区域构造背景，对该岩体的物质源区及成因进行了详细的探讨并预测其是否具有潜在的找矿前景。

2 地质背景与样品特征

黄山市祁门县东部的三堡地区位于扬子地块东南部，江南造山带的北缘(图1)。研究区主要发育中元古界(牛屋组)、南华系(休宁组、南沱组)、震旦系(兰田组、皮园村组)、寒武系(荷塘组、杨柳岗组、华严寺组、西阳山组)及少量奥陶系(印诸埠组)、白垩系(徽州组)地层。皮园村组与兰田组整合接触，岩性单一而稳定，以盆地相的中厚层黑白条纹相间的硅质岩为主，夹炭质硅质页岩，条纹均呈相互平行的水平状或微波状，局部有交错层，顶部为数米至近十米厚的灰-深灰色钙质、白云质石英砂岩或钙硅质泥岩，局部为砂质白云岩。荷塘组下部为深灰、灰黑色薄层硅质页岩，中部为灰黑色炭质泥岩与含硅质炭质泥岩互层及炭质页岩，上部为黑色炭质页岩、含硅炭质泥岩。总体地层走向为近东西向，倾向南，倾角陡立。

区内发育岩浆岩主要为花岗闪长斑岩，少量为石英闪长玢岩，岩体中心发育引爆角砾岩。岩体主要侵位于震旦系皮园村组和寒武系荷塘组地层，地表出露面积小于0.5km2。多金属矿体多分布于引爆角砾岩中及其边部，少量分布于花岗闪长斑岩与地层接触带上。研究区内发育4 条北北东向断裂，切穿花岗闪长斑岩，2 条北西向断裂切穿皮园村组、南沱组等地层。

采取的花岗闪长斑岩样品为灰白色，斑状结构(图2)。其斑晶矿物主要由黑云母(10%)+角闪石(5%)+钾长石(10%)+斜长石(45%)+石英(30%)组成，偶见黄铜矿等不透明矿物。石英多呈浑圆状，个别呈港湾状，包裹有其他矿物包裹体，粒径为0.5 ～2mm。岩石受蚀变影响，基质多数已绢云母化，且部分斑晶与基质边界已模糊不清。

3 分析方法

全岩的主量和微量元素分析在广州澳实矿物实验室完成。主量元素分析采用X 射线荧光熔片法完成，分析精度优于1%。微量元素分析采用HF +HNO3溶解样品，加入Rh内标溶液，采用PE Elan6000 型ICP-MS 测定，分析精度优于5%。

单矿物锆石的分选由河北廊坊地质调查院完成。在双目镜下选择晶型好、矿物包裹体少的锆石，用环氧树脂制靶。将锆石靶依次在砂质和抛光机上打磨抛光后，进行反射光、透射光显微照相和阴极发光(CL)照射。其中锆石的CL 图像照射是在中国科学技术大学理化科学实验中心扫描电镜实验室完成，采用FEI 公司Sirion200 型电镜进行内部结构显微照相分析。

图1 皖南祁门三堡地区区域地质图(插图据周翔等，2011 修改)Fig.1 Geological map of Sanbao area，Qimen County，southern Anhui (inset map after Zhou et al.，2011)

图2 皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩显微照片(a)含黄铜矿等暗色矿物颗粒，单偏光;(b)基质及黑云母发生绢云母化，正交光;(c)主要矿物组成斜长石+石英+角闪石+黑云母，单偏光;(d)矿物颗粒及基质发生绢云母化，石英颗粒被溶蚀，正交光. Q-石英;Ccp-黄铜矿;Bi-黑云母;Am-角闪石;Pl-斜长石Fig.2 Microphotographs of granodiorite from Sanbao area，Qimen County，southern Anhui

锆石的激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)原位U-Pb 定年在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室完成。仪器为美国Resonetics 公司生产的RESOlution M-50 激光剥蚀系统和Agilent 7500a 型的ICP-MS 联机，其剥蚀物质的载气为He。实验测年外标为标准锆石TEMORA (Black et al.，2003)，剥蚀激光斑束直径为31μm，频率为8Hz，相关分析方法见(涂湘林等，2011;Li et al.，2012)。使用的数据处理软件为ICPMSDataCal 7.2 (Liu et al.，2008)，锆石谐和年龄的计算及绘图采用软件Isoplot 3.0。

锆石的原位微区Lu-Hf 同位素分析在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成。所使用仪器的激光剥蚀系统为193nm ArF 准分子激光器的GeoLas 2005，质谱为Nu Plasma型多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)。分析时采用外标为标准锆石MON-1、GJ-1、91500，其推荐标准值依次为0.282739 ± 0.000057，0.282012 ± 0.000056，0.282307 ±0.000055。剥蚀激光斑束直径为44μm，激光脉冲频率为8Hz。在进行Lu-Hf 同位素数据处理时，采用的现今球粒陨石176Lu/177Hf 及176Hf/177Hf 分 别 为0.0332 和0.282772(Blichert-Toft and Albarède，1997)，176Lu 衰变常数λ =1.867×10-11year-1(Söderlund et al.，2004)，现今地幔176Lu/177Hf及176Hf/177Hf 分别为0.0384 和0.28325 (Griffin et al.，2000)，现今平均大陆壳的176Lu/177Hf 为0.015 (Griffin et al.，2000)。

表1 三堡地区花岗闪长斑岩主量元素(wt%)与微量元素(×10 -6)组成Table 1 Whole rock major elements (wt%)and trace elements(×10 -6)data for Sanbao granodiorite

图3 皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩的REE 配分曲线与微量元素原始地幔标准化蛛网图(标准化值据Sun and McDonough，1989)Fig. 3 Chondrite-normalized REE patterns and primitive mantle-normalized trace elements patterns of granodiorite from of Sanbao area，Qimen County，southern Anhui(normalization values after Sun and McDonough，1989)

4 分析结果

4.1 全岩主微量元素特征

花岗闪长斑岩的全岩主微量元素数据见表1。

花岗闪长斑岩的SiO2含量为62.36% ～66.66%。由于所选样品发生不同程度的蚀变(LOI:3.41% ～6.53%)，活动性元素含量变化较大，如Na2O 含量为0.06% ～1.99%，K2O 含量为3.56% ～4.89%，K2O/Na2O =1.92 ～72.33，因此不宜对这些元素作相关的分析。

7 个花岗闪长斑岩样品的微量元素分析数据具有很好的一致性，其微量元素图解见图3。REE 球粒陨石标准化图呈现明显的右倾型。轻稀土富集，重稀土亏损，LREE/HREE=10.2 ～13.57，∑REE =100 ×10-6～208 ×10-6。Eu 呈负异常，δEu=0.49 ～0.82。在原始地幔标准化蛛网图上，高场强元素Nb-Ta、Zr-Hf 等相对亏损。成矿元素Cu、Mo 等含量变化较大，含量较高的样品可能受矿化作用影响。

图4 皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩(12SB-01 和12SB-03)的锆石CL 图像、U-Pb 定年测试点和Hf 同位素测试点Fig.4 Cathodoluminescence (CL)images of zircon from granodiorite (12SB-01 and 12SB-03)from Sanbao area，Qimen County，southern AnhuiSmall and dashed circles indicate locations of LA-ICP-MS dating，while big and solid circles indicate LA-ICP-MS Hf analyses positions

4.2 锆石U-Pb 年龄

花岗闪长斑岩中锆石呈自形短柱状，粒宽100μm 左右，CL 图像显示它们具有特征的岩浆振荡环带(图4)，绝大多数Th/U ＞0.4，为典型的岩浆锆石(吴元保和郑永飞，2004)。观察锆石的透射光照片和反射光照片，发现部分锆石具有继承的残留核或包裹体，因此在进行微区锆石U-Pb 定年及Hf同位素测定时避开这些部位，在相对纯净的部位进行激光剥蚀。

花岗闪长斑岩样品12SB-01 及12SB-03 做了微区锆石U-Pb 定年，分别测试30 个点，分析测试点位见图4，年龄结果见表2。对12SB-01 样品，测试点04、07、08 的激光剥蚀位置超过了锆石边缘，测试点13、25、26 的谐和度低于60%，故舍弃这些点，不参与年龄讨论。测试点03 年龄较大(205Ma)，为一孤立年龄，不能代表此次岩浆事件，故也舍弃。剩下23 个点选取锆石位置较好，且谐和度较高，其年龄分布在139 ～147Ma，平均值为142.9 ±0.9Ma (图5)。对12SB-03 样品，测试点11、13、28 不慎剥蚀了少量年龄较大的锆石核部，测试点18 的激光剥蚀位置超过了锆石边缘，故舍弃这些点。剩余26 个点选取锆石位置较好，且谐和度较高，其年龄分布在137 ～147Ma，平均值为141.0 ±1.2Ma (图5)。两个样品锆石U-Pb 年龄在误差范围内一致，表明祁门三堡地区花岗闪长斑岩侵入时代为早白垩世早期。

表2 三堡地区花岗闪长斑岩锆石LA-ICP-MS U-Pb 定年结果Table 2 LA-ICP-MS zircon U-Pb data of Sanbao granodirote

图6 皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩εHf(t)直方图(a)和地壳模式年龄(tDMC)直方图(b)Fig.6 The distribution of εHf(t)(a)and of Hf isotope crust model ages (tDMC)(b)of granodiorite from Sanbao area，Qimen County，southern Anhui

4.3 锆石Hf 同位素

花岗闪长斑岩样品12SB-01 及12SB-03 做了锆石Hf 同位素测试，其测试点位置见图4，分析结果见表3。

由于在Hf 同位素测试时锆石被击穿或锆石U-Pb 年龄不可用，故舍弃测试点12SB-01-03、04、05、08、11、12 以及12SB-03-10。剩余33 颗锆石取得了精确的数据，176Yb/177Hf为 0.011727 ～ 0.031891，176Lu/177Hf 为 0.000502 ～0.001305，176Hf/177Hf 为0.282562 ～0.282679，εHf(0)为-7.4 ～-3.3。根据各个锆石对应的206Pb/238U 年龄计算得到它们的εHf(t)为-4.3 ～-0.3，Hf 同位素地壳模式年龄(tDMC)为1220 ～1470Ma (图6)。

5 讨论

5.1 岩体的温度及氧逸度

Miller et al. (2003)根据锆石饱和温度，提出热和冷花岗岩的概念。热花岗岩的温度大约在840℃左右，其形成可能与外来热的加入有关;而冷花岗岩的温度不超过800℃(平均为766℃)，其形成主要与流体加入有关。研究区岩体中继承锆石的出现说明岩浆中Zr 达到饱和，故可利用Watson and Harrison (1983)提出的岩浆Zr 饱和温度计来计算锆石结晶时岩浆的温度，结果为670 ～760℃，平均值为720℃。为了与岩浆Zr 饱和温度作对比，笔者假定岩体中有金红石作为独立矿物相存在，并根据Watson et al. (2006)提出的锆石Ti 温度计公式计算了岩浆温度，结果为600 ～750℃，平均值为660℃。由于岩石发生不同程度的蚀变，可能对锆石Zr 饱和温度有一定影响，使其平均值与锆石Ti 温度平均值之间存在差值，但是总体表明该研究区岩体形成温度低。促使岩石熔融形成花岗岩浆的三个有利条件为挥发份、降压和升温。因此，该研究区岩体如此低的温度指示岩浆是在源区物质富水或减压的条件下发生部分熔融形成的。

岩浆成因锆石是反映岩浆氧逸度的指示剂(Ballard et al.，2002;Zhang et al.，2013)，其正的Ce 异常大小取决于岩浆的氧逸度。Ce 具有两个价态(Ce4+和Ce3+)，与Ce3+的离子半径(～0.111nm)相比，Ce4+的离子半径(～0.101nm)与八次配位的Zr4+的离子半径(～0.098nm)更相近，且两者具有相同的价态，因此在锆石中Ce4+比Ce3+相容，故锆石从氧逸度高的岩浆中结晶时具有更大的Ce 异常。依据Ballard et al. (2002)提出的公式计算得到研究区岩体锆石的Ce(IV)/Ce(III)变化较大，150 ～1530，平均值为550。如此高的氧逸度，指示岩体岩浆在形成过程中可能受到俯冲洋壳脱水产生的高氧逸度流体交代(Mungall，2002;Li et al.，2012;Zhang et al.，2013;Wang et al.，2013，2014)。

5.2 岩石物质源区

图7 皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩(La/Yb)N-YbN 图(a)和Sr/Y-Y 图(b)Fig.7 The plots of (La/Yb)N vs. YbN(a)and Sr/Y vs. Y (b)for granodiorite from Sanbao area，Qimen County，southern Anhui

祁门三堡地区花岗闪长斑岩样品均发生不同程度的蚀变，烧失量较大(3.41% ～6.53%)，故不宜采用活动性元素(如Ba、K、Na、Rb、U 等)来进行相关解释与判别。一般认为在蚀变过程中，高场强元素(如Zr、Hf、Nb、Ta、Ti 等)、相容元素(Cr、Ni 等)和稀土元素等受蚀变作用的影响较小(Ding et al.，2013)，可用来讨论岩石成因及物质源区。

锆石具有较强的抗蚀变能力，并从岩浆中首先结晶出来，且Hf 同位素体系封闭温度较高，故其微区Hf 同位素数据可能记录了初始Hf 同位素组成，也可有效地提供岩浆结晶时的源区信息。该岩体中岩浆锆石εHf(t)＜0，且少数接近0 (图6a)，说明其主要是地壳物质部分熔融形成，受地幔物质的影响较少。此外，岩石呈现的较强的Eu 负异常(δEu=0.49 ～0.60)，可能为源区斜长石残留所致，表明岩浆起源的压力较低。

研究区花岗闪长斑岩明显亏损Nb-Ta、Zr-Hf 等高场强元素，且在(La/Yb)N-YbN及Sr/Y-Y 图上落在经典的岛弧岩石区(图7)。该岩体的一些岩浆锆石中心存在不同于锆石边部的继承锆石，未见岩浆振荡环带。前人研究表明，燕山期的皖南祁门东源含W、Mo 斑岩体、旌德岩体及皖南宁国竹溪岭岩体中也存在650 ～1210Ma 年龄不等的老锆石，且个别老锆石的Ce(IV)/Ce(III)比值高达750 (秦燕等，2010;王德恩等，2011;周翔等，2011;张俊杰等，2012;陈雪霏等，2013)。这表明该研究区花岗闪长斑岩的岛弧岩浆地球化学特征及其继承锆石中的高氧逸度特征可能是其源区受到洋壳俯冲物质的影响。

皖南地区位于江南造山带的东北缘，其出露于扬子板块和华夏板块之间。在中(新)元古代古华南洋壳向北俯冲于扬子板块之下，形成火山岛弧和弧后盆地，随后经历弧-弧碰撞、弧-陆碰撞及陆-陆碰撞等过程，最终形成华南板块(薛怀民等，2010;舒良树，2012)。祁门三堡地区岩体的地壳模式年龄为1.22 ～1.47Ga (图6b)，研究表明位于其东北部的旌德岩体地壳模式年龄为1.09 ～1.55Ga (张俊杰等，2012;周洁等，2014)，均于古华南洋壳向北俯冲于扬子板块之下而形成火山岛弧和弧后盆地时间一致。因此皖南地区具有岛弧岩浆地球化学特征的岩体可能继承了江南造山带中(新)元古代发生的扬子与华夏地块之间的由于洋壳俯冲产生的新生弧壳物质。

5.3 构造背景及岩石成因

华南东部地区在燕山期发生强烈的岩浆活动事件。目前为止，关于该大型岩浆活动事件的构造背景，前人提出的模式并不统一，依据吴福元等(2007)的概括主要有:(1)与太平洋板块俯冲有关的活动大陆边缘模式(Jahn et al.，

1990;Zhou and Li，2000;Zhou et al.，2006;Li and Li，2007;Sun et al.，2007;Chen et al.，2008;Ding et al.，2015)、(2)陆-陆碰撞模式(Hsü et al.，1988，1990)、(3)陆内伸展-裂谷模式(Gilder et al.，1991;Li，2000;Wang et al.，2003，2005)。吴福元等(2007)认为活动大陆边缘模式虽然可以较好地解释东南沿海白垩纪钙碱性岩浆岩的成因，但很难解释南岭燕山早期宽阔的花岗岩及共生碱性系列岩石的形成;陆-陆碰撞模式缺乏必要的沉积地质和蛇绿岩证据;陆内伸展-裂谷模式虽然可以解释华南的盆岭构造和板内岩浆活动，但仍没有很好地说明岩石圈伸展的机制。

祁门花岗闪长斑岩的形成温度低，说明岩浆是由源区物质在富水与减压的条件下发生部分熔融形成的。太平洋板块向欧亚大陆的俯冲方向在地质历史时期是多变的，Sun et al. (2007)将其与中国东部岩浆活动的时间进行对比，发现中国东部的主要岩浆活动与太平洋板块俯冲转向有着密切的关系。Wang et al. (2011)详细统计了华南东部地区岩浆活动的时间和位置关系，提出了太平洋板块南西向俯冲及后撤模型。太平洋板块自200 ～180Ma 开始以南西向俯冲于华南东部，成为活动大陆边缘，并开始出现埃达克岩、岩浆岩及矿床(Zhou and Li，2000;Zhou et al.，2006)。大约167Ma，俯冲板片到达南岭地区(Li et al.，2012)，随后发生后撤，形成拉伸环境，在中国东部发育一系列的拉张盆地。而在拉伸环境下，压力的降低非常有利于岩石的熔融，导致由南西向北东逐渐年轻的岩浆、矿床分布特征(Wang et al.，2011)。例如，白垩世时长江中下游地区发育的盆地(如宁镇、庐枞)中岩浆活动强烈，且伴随着Cu、Ag、Au 等的成矿作用(Chen et al.，1991;Sun et al.，2003;Mao et al.，2006;Wang et al.，2006;Sun et al.，2013;袁峰等，2008;周涛发等，2010)。祁门三堡地区位于华南的东北部，其出露花岗闪长岩的年龄约为142Ma，是岩浆活动事件中较为年轻的，与太平洋斜向俯冲及后撤模型吻合较好。此外，在该岩体内部以及与地层接触带发育有多金属矿体，且研究样品中个别Cu、Mo 含量较不含矿岩体高，指示其可能有潜在的找矿前景。

如前所述，皖南祁门三堡地区花岗闪长斑岩的源区物质可能为江南造山带中(新)元古代发生的扬子与华夏地块之间的由于洋壳俯冲产生的新生弧壳物质。在白垩世早期，太平洋板块南西方向俯冲并后撤至该研究区造成该区域的拉张环境，新生弧壳物质在减压或者俯冲流体的加入条件下发生部分熔融，形成该区低温和高氧逸度的侵入体。

6 结论

(1)皖南祁门三堡地区的花岗闪长斑岩侵入时间为～142Ma，为早白垩世早期。

(2)研究区位于江南造山带北缘，岩体的地球化学特征、地壳模式年龄等证据指示源区物质可能为中(新)元古代扬子与华夏地块之间由于洋壳俯冲产生的新生弧壳物质。

(3)研究区位于华南的东北部，属长江中下游地区，早白垩世早期太平洋板块南西向俯冲并后撤造成该区域的拉张环境，新生弧壳物质在减压或者俯冲流体的加入条件下发生部分熔融，形成该区低温和高氧逸度的侵入体。

致谢 LA-ICP-MS 锆石U-Pb 定年得到中国科学院广州地球化学研究所李聪颖博士的帮助，锆石Hf 同位素测试得到西北大学张红博士的帮助，数据处理和文章修改得到中国科学院广州地球化学研究所张俊杰、陈雪霏、孙赛军以及丁兴博士等的帮助，在此表示衷心的感谢。感谢匿名审稿人对本文完善提出的宝贵意见和建议。

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