一次侧放射化学监督报表内容详解

田风龙

(山东核电有限公司，山东 烟台　265116)



一次侧放射化学监督报表内容详解

田风龙

(山东核电有限公司，山东 烟台265116)

摘要：一次侧放射化学监督报表反映了机组正常运行时的放射性水平，放射性核素浓度，以及燃料状态。并对放射性水平、核素浓度及燃料状态进行趋势跟踪，便于发现剂量水平异常和燃料发生破口。

关键词：放射化学；监督报表；DEI；DEX；活化产物；固体裂变产物

1前言

运行人员了解燃料包壳状态的唯一方法就是监测一回路冷却剂的放射性核素的放射性活度。一次侧系统放射化学监督报表中的数据反映了系统的化学运行工况，燃料包壳状态等。由于我们的机组是新技术，系统、设备以及燃料的供货商不同，一次侧系统放射化学监督跟国内其他电厂会有差别。下面的信息结合了国内现在正在运行机组放射化学监督报表，总体反映了一次侧系统放射化学监督的内容及其详细信息，为我们能够正确理解其中的参数信息提供基础理论支持。

2机组状态

Power%，机组当前功率水平：

1) CVS t/h，CVS系统下泄流量，会用于FRI(燃料性能指数)的计算当中。关于FRI将在后面介绍；

2) Gamma T，总γ计数，能最快的监测剂量率的异常变化。Alpha T，总alpha计数；

3) Alpha T，总alpha计数；

4) Beta T，总beta计数；

5) Tritium，氚液闪计数。

3放射性裂变产物

3.1　气体放射性同位素

气体反射性同位素主要包括Kr-85 m、Kr-85、Kr-87、Kr-88、Xe-131 m,Xe-133 m、Xe-133、Xe-135 m、Xe-135和Xe-138，是惰性气体，能够逃脱燃料和反应堆冷却剂系统的限制而进入安全壳大气。Xe-133是一种惰性气体，能够逃脱燃料和反应堆冷却剂系统的限制而进入安全壳大气，并且达到平衡状态。由于Xe-133的存在，在反应堆正常运行期间，人员不能进入安全壳，而且由于Xe-133半衰期为5 d，所以在停堆后仍然存在人员不能进入安全壳的问题。因此，安全壳大气通过排风来降低气体浓度是正常停堆程序的一部分。

3.1.1DEX

重铬酸钾，天津市大茂化学试剂厂；硫酸，天津化学试剂三厂；硫酸钾，天津市大茂化学试剂厂；硫酸铜，天津市北联精细化工开发有限公司；氢氧化钠，重庆茂业化学试剂有限公司；葡萄糖，天津市协和昊鹏色谱科技有限公司；乳酸，重庆川江化学试剂厂；甲醛，成都金山化学试剂有限公司；硼酸，天津市瑞金特化学品有限公司等，以上试剂均为分析纯（AR）。

DEX为氙等效剂量，定义为能产生与惰性气体同位素混合气体(Kr-85 m、Kr-85、Kr-87、Kr-88、Xe-131 m,Xe-133 m、Xe-133、Xe-135 m、Xe-135和Xe-138)共同产生的等效放射性剂量的Xe-133的浓度。DEX计算公式如下：

3.2　碘放射性同位素

碘放射性同位素主要包括I-130、I-131、I-132、I-133、I-134和I-135，有些同位素在机组正常功率运行状态可能监测不到。131I是反应堆冷却剂系统中最重要的碘同位素，是因为它的生物效应，相对较长的半衰期，8 d，以及在甲状腺有积累的倾向。在反应堆达到满功率的稳定工况后不久，碘活度就会达到稳定值。如果发现有任何的I-131活度或者碘等效剂量(DEI)的异常升高，监测的频率就要提高。另外，如果发现I-134活度或者131I/133I或者131I/134I比值异常升高，就有必要增加取样和分析的频次。

3.2.1DEI

DEI为碘等效剂量，定义为能产生与I-130、I-131、I-132、I-133、I-134和I-135等同位素联合起来产生等效于I-131单独产生的放射性剂量的浓度。计算公式如下：

4固体裂变产物

固体裂变产物主要有三个来源：一是燃料包壳表面痕量的游离铀裂变产生的；二是前面燃料循环周期中，由于燃料包壳破口导致的泄露引起的裂变产物的残留；三是当前燃料循环周期中燃料包壳发生破口导致的裂变产物的泄露。所以分析跟踪放射性裂变产物的过程就是要建立一种基线，并对基线的趋势进行跟踪，以确定燃料是否发生破损，以及大致的破损状况，从而决定是需要立即停堆呢，还是可以在现在的破口水平下继续运行坚持到换料大修的时候再进行啜漏检查。在建立基线和趋势跟踪的过程中，我们主要针对长寿命的裂变产物，因为它们在一个相对比较长的时间内活度更为稳定，更能说明燃料是否发生了破口。以上说明的是为什么要做长寿命固体裂变产物活度分析的原因。

当燃料包壳存在微小的破口时，只有气体裂变产物能够进入到冷却剂当中，随着破口逐渐变大，长寿命的固体裂变产物就会在机组功率没有发生瞬态的情况下进入冷却剂中，而出现固体裂变产物的峰值。在功率瞬态时，由于功率下降，燃料棒内部压力下降，导致冷却剂水能够进入到燃料包壳内，而长寿命的固体裂变产物可能会被水替代而进入冷却剂中，所以当裂变产物出现峰值时，需要增加取样频率。

由于反应堆内发生的链式反应非常复杂，产生的裂变产物或者裂变碎片丰富多样，所以在实际过程中，并不是对每种可能的裂变产物都进行监测跟踪。下面就是一些常见的长寿命裂变产物，Zr-95、Nb-94、Ru-106、Cs-134、Cs-137、Cs-138、Ce-144、Ba-140等，它们都是高能gamma发射体，能够在高纯锗探测器上进行分析，其它的还有一些低能gamma发射体，一般电厂不做分析。对半衰期比较长的裂变产物我们要做长期的关注。

5活化产物

5.1　冷却剂水和溶解于水中的化学物种

水的活化可以产生H-3(2H(n，γ)3H)和N-16(16O(n，p)16N)；由于系统补水、硼化、稀释、反应性调节和PH调节等引入的化学物种，产生的放射性核素主要有N-16、N-13、C-14、F-18、Zn-65、Na-24和Ar-41。氚的测定在前面已经介绍过，这里主要检测的核素为Na-24和Ar-41。其它的核素由于半衰期比较短，且是低能gamma发射体，不做分析；

5.2　一次侧系统结构材料的腐蚀活化产物

一次侧系统设备结构材料主要有下面四种构成：

(1)不锈钢

(2)因科镍合金

(3)锆合金

(4)控制棒

由上面的来源产生的活化产物有：Cr-51、Mn-54、Fe-59、Co-57、Co-58、Co-60、Sb-122、Sb-124、Ag-108m、Ag-110m。对于系统的构成，可能还有其他元素的引进，而引入其它的活化产物，但是了解了这些之后我们就对一次侧冷却剂样品中出现一些放射性核素就不觉得奇怪了。

5.3　燃料活化放射性产物

核燃料的构成主要为U-235和U-238，所以这些活化的放射性核素主要是U-235和U-238吸收一个中子或者更多中子而形成的超铀元素，Pu238、Pu239、Pu240、Pu241、Am241、Cm242、Cm244和Np237。这些超铀元素既可能来自于燃料包壳表面的游离的燃料铀，也可能来自于燃料包壳破口之后的泄露，所以对他们的长期关注并建立基线跟踪，可以很好的发现燃料发生破口。

6放化分析对燃料破损的简易判断

Gamma谱分析是正常运行阶段检测一回路冷却剂中所含放射性核素的重要工具。再用gamma谱分析判断有误燃料包壳破损时，通常对下述的核素比较关注：

6.1　碘同位素

碘是一种可直接由固态转化为气态的元素。从燃料包壳破口转移到冷却剂中比惰性气体困难，但是比其他固态的裂变产物要容易的多。如果在功率运行时，惰性气体的改变量不大，而碘同位素的比活度在增加，可以认为发生包壳破损的燃料根数不变，但是破口的尺寸在变大。

在碘同位素中131I和133I的半衰期差异较大。前者半衰期为8.021d，后者为20.8h，当燃料包壳破口小时，碘同位素从包壳内转移到冷却剂的时间长，由于两者的半衰期的差别，131I/133I大，则说明破口较小，131I/133I小，则说明破口在变大。因此从131I/133I也可以得到一些燃料包壳破口的信息。

134I是几个放射性碘同位素中半衰期最短的，它的半衰期为52.6min，可用来做UO2的灵敏指示剂。新燃料投入运行时，如果134I的比活度比其它碘同位素高出很多，可以判断在包壳外有铀粉污染，但在反应堆运行的中、后期，134I的活度增加，则可能是燃料包壳有较大破口，使UO2从包壳内冲刷到堆芯中。

6.2　固体裂变产物

在一回路冷却剂中最容易得到的固体裂变产物是Cs，其次是Ba、La等核素。有这些裂变产物存在，说明破口比单有惰性气体和碘同位素是更大，因为固体裂变产物更不容易从小破口进入一回路冷却剂中。由于燃料外表面存在燃料粉尘，所以在我们长期对一些固体裂变产物进行基线跟踪的时候，如果发现哪一次的裂变产物的剂量发生了异常突越，那么可以表明燃料发生了破口或者破口在变大。

7总结

主回路放射化学监测的目的就在于控制主回路总体放射性剂量水平。通过对特定放射性核素的定期监测和趋势跟踪，建立基线，及时发现放射性浓度出现异常，从而及时发现可能的燃料破口，对机组的正常运行和换料运行提供数据支持。放射性气体很容易进入安全壳大气，造成在停堆后人员进入安全壳的问题。活化腐蚀产物，例如Co-58和Co-60，都是高能gamma发射体，它们的存在也会造成维修人员工作的障碍。放射化学监测就是要确定放射性核素的剂量水平，根据它们的半衰期，来确定停机后进入安全壳的时间延迟。根据放射性核素的剂量水平来验证停机、启机期间化学运行对放射性杂质去除的有效性，期望将堆芯外辐射场降至最低。

参考文献：

[1]EPAFederalGuidanceReportNo. 11:LimitingValuesofIntakeandAirConcentrationandDoseConversionFactorsforInhalation,Submersion,andIngestion.

[2]Eckerman,K.F.andJ.C.Ryman.1993, "ExternalExposuretoRadionuclidesinAir,Water,andSoil,"FederalGuidanceReportNo. 12,EPA-402-R-.

The primary radiochemical supervision report content Comments

TIANFeng-long

(Shandong Nuclear Power Co., Ltd., Shandong Yantai 265116,China)

Abstract：The primary side radiochemical supervision report reflects the radioactivity level of the unit normal operation, the concentration of radionuclides, as well as fuel status. And levels of radioactivity, radionuclide concentration and fuel status for trend tracking, easy to find abnormal dose levels and fuel break occurs.

Key words：Radiation chemistry; supervision reports; DEI; DEX; activation products; solid fission products.

中图分类号：O615.1

文献标志码：B

文章编号：1003-6490(2015)06-0011-03

作者简介：田风龙(1985.7)男，回族，宁夏人，学位学士，研究方向：化学分析工作。

收稿日期：2015-12-08