西安市雁塔区10月O3时空变化规律

李凌霜，赵景波，

（1.陕西师范大学 旅游与环境学院，西安710062；

2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061）

doi：10.7515/JEE201505006

西安市雁塔区10月O3时空变化规律

李凌霜1，赵景波1，2

（1.陕西师范大学 旅游与环境学院，西安710062；

2.中国科学院地球环境研究所 黄土与第四纪地质国家重点实验室，西安710061）

根据2013年10月对西安市雁塔区84 m高度范围的昼夜观测资料，研究了O3的日变化规律、垂直分布以及气象因素对其的影响。结果表明：O3浓度日变化规律较为明显，呈单峰型分布，早晨浓度开始上升，于14：30左右达到峰值，在16：30之后开始降低并趋于平稳，并且O3浓度昼夜变化可分为3个阶段，8：30—16：30为O3浓度最高阶段，18：30 — 00：30为O3浓度居中阶段，2：30—6：30为O3浓度最低和降低阶段。垂直高度上O3浓度随高度上升而升高，并且O3浓度的垂直梯度变化分为低—中—高3个阶段，1～30 m为O3浓度最低层段，36～66 m为O3浓度居中层段，70～84 m为O3浓度最高层段。O3浓度与NOx浓度的日变化呈明显负相关，相关系数为- 0.21。O3浓度的变化曲线与温度垂向变化曲线相似，呈现出同升同降的特点，两者呈明显正相关，相关系数为0.72。O3浓度与湿度的日变化呈现出相反的趋势，两者呈现明显的负相关性，相关系数为- 0.76。

O3浓度；日变化；垂直分布；西安雁塔区

O3是大气边界层最重要的污染物之一，近年来对流层中O3浓度增高（魏鼎文等，1994；Bojkov，1995；Randel and Wu，1999），随之带来的一系列污染问题引发了人们的关注。O3作为氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）在大气中通过一系列光化学反应形成的二次污染物（唐孝炎等，1991），对地球上的生命包括人体、动物、植物、微生物等都会造成极大的伤害。O3也是反映光化学烟雾污染的重要指标，近地面高浓度的O3不仅能对人体健康造成损伤，还会加快材料老化，导致农作物减产，从而对人类生产生活造成一系列有害的影响（Burnett et al，1997；Rable and Eyre，1998；Manning，2003）。

世界上地面O3的观测研究开展较早，欧洲和北美的大气监测网中都把地面O3作为一项长期的监测内容（徐晓斌等，1998）。随着我国大气环境的每况愈下，越来越多的城市展开了对O3的研究，如北京（吴瑞霞等，2005；石玉珍等，2009）、天津（韩素芹等，2007）、南京（沈毅等，2009；张敏等，2009）、上海（刘明花等，2008；顾莹和束炯，2010；彭丽等，2011）、广州（梁永贤等，2013）等地。刘烽等（2002）研究北京夏季低层大气O3发现，在辐射较强的夏季，由于高浓度的前体物NO、NO2存在，光化学过程产生的O3是夏季影响城市大气质量的主要因素之一。李善兰等（2003）根据2003年对延吉市春季观测大气中的O3、NOx、CO等的浓度研究，认识到延吉市NOx和O3气体浓度之间有明显的负相关性，CO浓度增加影响NOx浓度。杨俊梅等（2013）根据2008年对南京北郊O3、NO2及SO2的连续观测，认识到O3浓度上升时NO2浓度下降，O3浓度最高时NO2浓度最低，二者呈现负相关。彭丽等（2011）通过分析2007 — 2009年上海市宝山国家气候观象台的O3探空观测数据，得出上海地区边界层内O3浓度由上而下呈正梯度变化，地面浓度最低，1.6 km高度O3浓度达到峰值，NOx的垂直分布是影响O3垂直分布的重要因素。虽然过去对O3浓度在垂向上的变化进行了一定的研究，但对垂直高度分辨较低，对昼夜变化规律研究很少。

西安作为西北最大的经济政治中心，在城市高速发展的过程中出现了一些污染问题。本文通过观测O3浓度日变化及垂直分布，以期为揭示西安城市空气中O3昼夜变化规律和垂向变化特点和污染特性提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 观测地点

O3采集观测需要一定高度的采样平台，为了能较好地获得数据反映O3浓度变化特征，将观测地点选在西安市雁塔区长安南路陕西师范大学高层楼上（34.21°N，108.95°E）。该高层楼共28层，高度为87 m，西距长安街354 m，东距翠华路347 m，北距商业中心小寨2.2 km，南距会展中心653 m，周围为文教及居民区，所处地势平坦，利于观测。

1.2 观测时间

观测时间为2013年10月7日、14日和21日，进行了三个昼夜24小时观测。每隔一层楼设置一个观测点，对应高度分别为1 m、6 m、12 m、18 m、24 m、30 m、36 m、42 m、48 m、54 m、60 m、66 m、72 m、78 m、84 m。每两个小时进行一次观测，每次观测获得O3浓度、NOx浓度、温度、湿度各28组数据。3个昼夜观测结果基本相似，表明观测结果可靠。

1.3 观测仪器

实验观测O3采用的仪器为便携式智能O3气体检测仪，检测原理为电化学原理，测量范围为0～1 ppm，测量精度≤± 3%（F.S），响应时间为30 s。观测NOx的仪器为便携式智能NOx气体检测仪，检测原理为电化学原理，测量范围为0～100 ppm，测量精度≤±3%（F.S），响应时间为20 s。两种仪器都能够连续检测空气中指定气体浓度，具有响应灵敏、测量精度高、稳定性和重复性好等优点。观测前需对仪器进行标定，确保数据准确性和有效性。

2 结果

2.1 O3浓度总体变化特征

图1给出了O3浓度逐日变化特征。由箱图（图1a）可知：观测3 d的O3逐日浓度变化范围分别为0.013～0.076 ppm，0.027～0.088 ppm， 0.026～0.098 ppm；日均浓度值分别为0.044 ppm，0.048 ppm，0.055 ppm；标准差分别为0.013 ppm，0.011 ppm，0.016 ppm。垂直高度上的O3浓度标准差变化趋势如图1b所示，标准差变化范围为0.005～0.014 ppm，波动较为明显。

图1 O3浓度逐日变化及垂直高度标准差变化趋势Fig.1 Diurnal variations of O3concentration and standard deviation variations at different altitudes

2.2 O3浓度昼夜变化特征

图2所示为西安雁塔区10月份不同高度O3浓度随时间变化特征。由图2可知，不同时间段O3的变化波动较为明显，按不同高度的昼夜变化叙述如下。1～6 m O3昼夜浓度均值为0.038 ppm，变化范围为0.029～0.051 ppm，变化幅度为0.022 ppm，呈单峰型分布；O3浓度从8：30 —12：30一直呈上升趋势并于14：30到达峰值，之后逐渐下降至平稳。12～30 m O3昼夜浓度均值为0.044 ppm，变化范围为0.032～0.064 ppm，变化幅度为0.032 ppm，与之前高度分布相似，也是于14：30到达峰值，之后逐渐下降至平稳。36～72 m O3昼夜浓度均值为0.055 ppm，变化范围为0.042～0.076 ppm，变化幅度为0.034 ppm，变化特点与上述分布相似。78～84 m O3昼夜浓度均值为0.063 ppm，变化范围为0.059～0.071 ppm，变化幅度为0.012 ppm，总体变化趋于平稳，于10：30和16：30出现较为微小的波动，浓度在16：30达到最高。此外，根据图2可将不同时间O3浓度昼夜变化分为3个阶段。8：30 — 16：30为O3浓度最高阶段，O3浓度平均值为0.052 ppm，变化范围为0.029～0.073 ppm，变化幅度为0.044 ppm。18：30 — 0：30为O3浓度居中阶段，O3浓度平均值为0.049 ppm，变化范围为0.033～0.064 ppm，变化幅度为0.031 ppm。 2：30 — 6：30为O3浓度最低和降低阶段，O3浓度平均值0.048 ppm，变化范围为0.033～0.068 ppm，变化幅度为0.035 ppm。

综合上述，可得出在1～84 m高度范围内O3浓度于14：30左右达到一天峰值并在之后趋于平稳的规律，且三个昼夜的观测结果均具有以上规律，表明这种规律确实存在。

2.3 O3浓度垂直梯度变化特征

图3所示为西安雁塔区10月份 O3浓度不同时间随高度的变化。由图3可知，O3浓度随高度的升高而呈明显增加的趋势，这虽然与以往的研究结果相一致（任丽红等，2005；马志强等，2007），但本文在高度上昼夜变化划分较细，能够揭示以往未认识到的O3浓度高度上的昼夜变化规律。图3a为8：30 —14：30 O3浓度的垂向变化，O3浓度平均值为0.053 ppm，变化范围为0.029～0.073 ppm，变化幅度为0.044 ppm，是O3浓度最高且变化幅度最大层段。图3b为16：30 — 22：30 O3浓度的垂向变化特征，O3浓度平均值为0.050 ppm，变化范围为0.036～0.071 ppm，变化幅度为0.035 ppm。图3c为0：30 — 6：30 O3浓度的垂向变化特征，O3浓度平均值为0.049 ppm，变化范围为0.033～0.068 ppm，变化幅度为0.035 ppm。由上可知，O3浓度在8：30 — 14：30、16：30 — 22：30、0：30 — 6：30三个时间段内随高度升高逐渐增大，变化幅度在不同时间段内呈增大趋势。此外，本项研究结果与以往研究不同的是O3浓度的垂直梯度变化呈现出了一定的分层段差异特征。根据图3可将O3浓度的垂直梯度变化分为低—中—高3个层段。1～30 m为O3浓度最低层段，O3浓度平均值为0.042 ppm，变化范围为0.029～0.056 ppm，变化幅度为0.027 ppm。36～66 m为O3浓度居中层段，O3浓度平均值为0.052 ppm，变化范围为0.037～0.070 ppm，变化幅度为0.033 ppm。70～84 m为O3浓度最高层段，O3浓度平均值为0.061 ppm，变化范围为0.040～0.073 ppm，变化幅度为0.033 ppm。

图2 10月份不同高度O3浓度日变化Fig.2 Diurnal variations of O3concentration at different altitudes during October

图3 10月份不同时间O3浓度随高度变化特征Fig.3 Vertical variations of O3concentration at different time during October

3 讨论

3.1 O3浓度昼夜变化原因

O3浓度昼夜呈现高—中—低的变化规律的原因是O3为二次污染物，其生成依赖于NO、NO2和CO等前体物的浓度和化学反应（单文坡等，2006）。随着人类活动的增加，这些前体物在中午出现高浓度值，光化学反应得以充分发生，对流层中与O3生成相关的光化学反应过程如下：

反应（1）～（3）是一个快速的循环过程，一定条件达到化学平衡，O3浓度并未增加，（3）是O3主要的消耗途径。但在实际大气中，O3除了与NO发生氧化反应生成NO2，也可与其他污染物如NMHC和CO发生反应，同样使NO氧化为NO2，但这一转化中并未造成O3消耗，其中生成的NO2经过光解后造成O3的净增加（安俊岭等，1998）。随着反应的不断循环进行，O3浓度得到积累，导致O3浓度出现图2所示在8：30 —16：30不断增大，并在14：30左右即一天中光化学反应最强烈的时段出现O3浓度最大值，1～84 m各高度范围O3浓度峰值均出现在这一阶段，最大峰值浓度达到0.076 ppm，使得这一阶段成为一天中O3浓度最高阶段。到了傍晚太阳辐射减弱，光化学反应停止，白天积累的O3与NO等其他还原性物质发生氧化反应而被消耗，此外O3的沉积作用也是造成其消耗的一个重要原因（Lal et al，2000；Cheung and Wang，2001），导致O3浓度出现图2所示在20：30 — 0：30逐渐减小的趋势，但O3浓度并未出现最低值，此阶段为O3浓度居中阶段。傍晚时分前体物对O3的消耗一直持续到日出之时，导致O3浓度出现图2所示在2：30 — 6：30不断下降并达到最低的现象，此阶段为O3浓度最低阶段。

O3浓度随高度的升高而增加的规律也是由于其前体物NOx导致的，白天大气湍流作用明显，而夜间层结稳定，造成了夜间近地层的NO很难向上输送，即使输送到上层大气也已转化为NO2，造成了上层NO浓度低而NO2浓度高的现象。因此，低浓度的NO减少了对O3的消耗而高浓度的NO2通过光化学反应却增加了O3浓度，从而造成了O3浓度随垂直高度升高而逐渐升高的现象。30 m以下由于近地面的源排放，NOx浓度显然要比高层范围的增长要快，从而抑制了O3的生成，随着高度的升高，太阳辐射增强，光化学反应更加充分，导致高空的O3浓度明显增高，因此呈现出如图3所示的O3浓度随高度上升而呈现分阶段增高的现象。

3.2 O3浓度与NOx的关系

图4a为西安雁塔区10月份 O3浓度与NOx浓度之间的日变化关系曲线。由该图可知：当O3浓度上升时NOx浓度下降，O3浓度在14：30达到一天最高值时NOx浓度恰好为最低值，傍晚过后O3浓度呈平稳下降趋势时NOx浓度就基本呈上升趋势。总体来说O3浓度与NOx浓度的日变化呈相反的趋势。图4b显示了O3浓度与NOx浓度的相关性，可知两者呈明显负相关，相关系数为- 0.21。这也印证了前文所述O3浓度日变化及垂直高度变化的规律，NOx作为O3产生的前体物与O3之间呈现了此消彼长的态势。白天由于人类工业与交通排放的NO、NO2等氮氧化物在太阳辐射的作用下，通过一系列光化学反应生成O3，也就是说O3是通过消耗NOx而产生的，因此出现了实验数据呈现的负相关性。

图4 O3浓度与NOx浓度变化相关曲线Fig.4 Correlation between the concentration of O3and NOx

3.3 O3浓度与温度的关系

图5a为西安雁塔区10月份不同温度下O3浓度随时间变化的曲线。由该图可知当气温上升时O3浓度也随之升高，当温度达到一天的最高值时O3浓度也达到其峰值。总体来说O3浓度的变化曲线与温度变化曲线比较相似，呈现出同升同降的趋势。图5b显示了O3浓度与温度的相关性，经分析可知，两者呈明显正相关，相关系数为0.72。O3是由于其前体物在太阳辐射的作用下经过光化学反应产生的，温度是随着太阳辐射的增大而升高的，温度的升高较太阳辐射的增大滞后2～3 h，因此温度可作为衡量O3污染水平的重要指标（陈魁等，2010）。

图5 O3浓度与温度变化相关曲线Fig.5 Correlation between the concentration of O3and temperature

3.4 O3浓度与湿度的关系

图6a为西安雁塔区10月份不同湿度下O3浓度随时间变化的曲线。由该图可知，湿度与O3浓度的变化关系和O3浓度与NOx浓度变化关系较为相似，当湿度达到一天最低值时O3浓度达到14：30的峰值，傍晚之后随着湿度的缓慢上升O3浓度呈现出平缓的下降趋势。总体来说O3浓度与湿度的日变化也呈现出相反的趋势。图6b显示了O3浓度与湿度的相关性，经分析两者呈现明显的负相关性，相关系数为- 0.76。湿度的变化受到各种天气条件的影响，一方面水分的含量越大湿度越高，从图6a中可以看出清晨由于夜间温度降低，空气中水分增多等因素导致湿度较大，而中午时分是一天中太阳辐射最为剧烈的时候，因空气中水分大量蒸发湿度达到了最低值，O3浓度反而达到了峰值。另一方面，湿度高低还受到了温度的影响，温度越高，相对湿度越小。其变化主要取决于空气中水分来源，包括水面、蒸汽流或气流扩散系数等。相关文献表明当温度到达峰值时湿度较其晚1 h到达最低值（刘萍等，2013），与本文数据结论表现相似，进一步可得出湿度与O3浓度的关系及湿度与O3浓度呈现负相关性。

图6 O3与湿度变化相关曲线Fig.6 Correlation between the concentration of O3and humidity

4 结论

综上所述，可得出以下结论：

（1）西安雁塔区10月份 O3浓度日变化规律较为明显，呈单峰型分布，早晨浓度开始上升，于14：30左右达到峰值，之后浓度降低并趋于平稳。

（2）西安雁塔区10月份垂直高度上O3浓度随高度上升而升高，在8：30 — 14：30的时间段内是O3浓度最高变化幅度最大的阶段，且在垂直高度上呈现出分层段上升的变化趋势。

（3）西安雁塔区10月份 O3浓度与NOx浓度的日变化呈相反的趋势，两者呈明显负相关，相关系数为-0.21，两者是此消彼长的态势。西安雁塔区10月份 O3浓度与湿度的日变化呈现出相反的趋势，两者呈现明显的负相关性，相关系数为- 0.76。

（4）西安雁塔区10月份 O3浓度的变化曲线与温度变化曲线相似，呈现出同升同降的趋势，两者呈明显正相关，相关系数为0.72。

致谢：本论文工作受到国家科技部科技支撑项目基金资助。同时，楚纯洁教授对O3和NOx浓度在高度变化研究方面给予了宝贵的指导；吴灿、谢凯毅等参加了野外观测。在此一并致谢！

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Vertical and temporal variation of O3in October in the Yanta District of Xi'an

LI Ling-shuang1，ZHAO Jing-bo1，2
（1.College of Tourism and Environment，Shaanxi Normal University，Xi'an 710062，China; 2.State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology，Institute of Earth Environment，Chinese Academy of Sciences，Xi'an 710061，China）

According to the range of 84 m day and night observation data in October 2013 in the Yanta District of southern Xi'an City，this paper analysed the concentration of O3daily variation regularity，the vertical distribution，and the inf uence of various factors.The results showed that the concentration of O3variation was relatively obvious，the distribution type was unimodal and the concentration began to rise in the morning，arrived peak at 14：30 around and then leveled off.It also showed that the concentration of O3daily variation could be divided into 3 phases： O3concentration reached high level from 8：30 to 16：30，reached middle level from 18：30 to 00：30，reached low and reduced level from 2：30 to 6：30.In the vertical height，O3concentration increased with altitude and from 8：30 to 14：30 was the largest stage of O3concentration variation.It also showed that O3concentration in the vertical height can be divided into 3 phases： O3concentration reached lowest level from 1 m to 30 m，reached middle level from 36 m to 66 m，reached highest level from 70 m to 84 m.In the vertical height，O3concentration increased with altitude and from 8：30 to 14：30 was the largest stage of O3concentration variation.The daily variation of O3concentration and NOxconcentration showed the opposite trend，and they had signif cantly negative correlation，the correlation coefficient was - 0.21.O3concentration variation curves and temperaturevariation curves were similar，presented the trend of rise and fall at the same time，they had signif cant positive correlation，the correlation coefficient was 0.72.O3concentration and the moisture daily variation presented a contrary trend，and they showed obvious negative correlation，the correlation coeff cient was - 0.76.

O3concentration; diurnal variation; vertical variation; Yanta District of Xi'an City

X513

A

1674-9901（2015）05-0299-08

2015-05-25

国家科技部科技支撑项目（2007BAC30B01）

赵景波，E-mail： zhaojb@snnu.edu.cn