甘婷李梅E-mail:limei007@6.com;zhouzhen@gig.ac.cn黄正旭陈多宏高伟李磊卢江林蒋斌毕新慧周振E-mail:limei007@6.com;zhouzhen@gig.ac.cn(暨南大学大气环境安全与污染控制研究所,广州506)(广东省环境监测中心,广州5008)(中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室,广州50640)
不同季节广东鹤山超级站大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)粒径分布研究
甘婷1李梅*E-mail:limei2007@163.com;zhouzhen@gig.ac.cn1黄正旭1陈多宏2高伟1李磊1卢江林1蒋斌1毕新慧3周振*E-mail:limei2007@163.com;zhouzhen@gig.ac.cn11(暨南大学大气环境安全与污染控制研究所,广州510632)2(广东省环境监测中心,广州510308)
3(中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室,广州510640)
为了解鹤山大气含碳颗粒物的粒径分布特征,于2014年7月和2015年1月,以广东省大气超级监测站为观测平台,采用10级串联撞击式采样器MOUDI采集了鹤山市夏季和冬季的大气颗粒物,用美国Sunset有机碳/元素碳分析仪对其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了分析。结果表明,鹤山夏季和冬季PM、OC和EC均主要集中在小于3.2μm的粒径段。其中OC和EC在0.32~1.0μm粒径段浓度最大,夏季分别为(2.26±0.72)μg/m3和(0.89±0.36)μg/m3,冬季分别为(10.85±5.49)μg/m3和(1.47±0.71)μg/m3。晴天OC浓度明显在各个粒径段都大于雨天,而EC浓度在晴雨天变化不明显。灰霾天气PM、EC和OC在各个粒径段的浓度都大于优良天气。鹤山大气中的OC和EC相关性以及SOC质量浓度在不同天气情况下存在较大差异。
有机碳;元素碳;粒径分布;二次有机碳
由于经济规模迅速扩大和城市化进程加快,大气气溶胶污染日趋严重,由气溶胶造成的能见度恶化事件频发[1]。碳质气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,约占气溶胶质量浓度的10% ~50%[2]。它以有机碳(Organic carbon,OC)、元素碳(Elemental carbon,EC)和碳酸盐(Carbonate,CC)等形式存在。CC在颗粒物中的含量很低,一般不予考虑。
有机碳(OC)主要来源于污染源直接排放的一次有机碳(Primary organic carbon,POC)和挥发性碳氢化合物经过光化学反应形成的二次有机碳(Secondary organic carbon,SOC)。这些有机碳中通常包含多环芳香烃、酞酸脂和醛酮类羧基化合物等有毒有害类物质[3],危害人类健康。元素碳(EC)主要来自化石燃料和生物质等不完全燃烧排放。EC具有强吸热吸光效应,OC对光有散射作用,两者联合作用,对大气能见度、地气系统的辐射平衡、气候变产生有显著的影响[4]。
碳质气溶胶对珠三角灰霾天气的形成有重大贡献,如Deng等研究[5]表明,EC颗粒是造成珠三角地区极端低能见度(<2 km)天气的主要原因。Cao等[6]发现珠三角地区碳质气溶胶占PM2.5质量浓度的40.2%。大气中碳质气溶胶粒径分布特征是气溶胶颗粒影响全球气候变化、人体健康的关键因素[7],然珠三角地区以往研究以PM10和PM2.5中碳质气溶胶的组分为主[8~12],对碳质气溶胶粒径分布的研究鲜有报道。鹤山市地处广州市西南方向,距广州市中心约80 km,距佛山市区50 km,受珠三角区域污染的影响,易呈现复合污染的特征,因而对此地区碳质气溶胶粒径分布特征的研究对洞释珠三角区域灰霾形成有重要的意义。丁晴等[13]研究发现江门鹤山市大气PM2.5中OC、EC日均碳质量浓度分别为(31.85±7.02)μg/m3和(6.38±1.53)μg/m3。胡伟等[14]研究江门鹤山市气溶胶颗粒物发现PM2.5中EC 和OC质量浓度分别占6%和16%。这些研究表明碳质组分是鹤山市气溶胶颗粒的重要组分,对该地区污染天气的形成有重要贡献。本研究于2014年7月和2015年1月,以广东省大气超级监测站为观测平台,对夏、冬季节鹤山市大气颗粒物中碳质气溶胶的质量浓度和粒径分布进行了分析,以期为珠江三角洲地区碳质气溶胶的控制提供科学依据。
2.1 采样点和采样时间
采样点位于广东省江门市鹤山市桃源镇中国广东大气超级监测站(22.7°N,112.9°E),采样仪放置于离地面高约10m的楼顶。该采样点距桃源镇约3 km,距鹤山市区约7 km,距西江约11 km,西北侧紧靠325国道,东侧距佛开高速公路仅4 km。附近主要是村庄和树林,无明显的工业源。
采样日期为2014年7月10日~8月1日(7月18日、7月19日因台风缺测)和2015年1月17日~2月2日(1月22日、1月24日缺测)。受亚热带季风气候影响,采样期间夏季以偏南风为主,日温度28℃~32℃,平均温度29℃,相对湿度为62%~85%;冬季以北风、东北风为主,日温度11℃ ~18℃,平均温度15℃,相对湿度44%~76%。具体采样时间为当天9:00~次日8:30,每次更换采样膜的时间约为30 min。
2.2 实验仪器材料
采用10级串联撞击式采样器MOUDI(Model110,美国MSP公司),流量30 L/min,粒子的切割等效空气动力学粒径为0.056,0.10,0.18,0.32,0.56,1.0,1.8,3.2,5.6,10.0和18.0μm。
采样膜使用Whatman公司生产的直径为47 mm、孔径为0.22μm的石英纤维滤膜。使用前预先在650℃马弗炉中热处理4 h,以除去滤膜上的背景干扰,样品采集前后均将石英纤维滤膜置于25℃、相对湿度50%的恒温恒湿箱中平衡24 h,然后使用精度为0.1 mg的电子天平称量。采样后的滤膜称重后须置于冰箱中低温(-40℃)保存,以待后续的化学分析。
2.3 实验方法
所有样品的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度分析均采用美国Sunset Lab Inc.的碳分析仪,该仪器的工作原理是热/光吸收,是目前最先进的EC和OC分析方法之一。详细工作程序已有文献报道[16],简要叙述如下:截取1.5 cm2面积的样品放在样品舟上,样品先在He载气环境下逐级升温至850℃,认为其间OC挥发逸出(部分炭化为EC),然后在He/O2载气环境下继续逐级升温至870℃,认为此间EC氧化分解并逸出。整个过程保持激光束(670 nm)透过石英膜,其透射光强首先随OC炭化减弱,然后随EC氧化分解又逐渐增强,当恢复到最初光强时,认为该时刻为OC和EC分割点。OC和EC从膜上释放或氧化后随载气经MnO2催化氧化和Ni催化还原,转化为CH4,进入FID检测。仪器的检出限0.2μg/cm3。本研究中空白样品化学组分的浓度均低于仪器检出限。
3.1 不同季节OC和EC浓度分布特征
表1为夏季和冬季由采样器采集到的PM、OC和EC的质量浓度粒径分布及三者相互比值分布情况。本研究将采样器粒径段分为5段来分析。因为MOUDI各级没有恰好在2.5μm处的粒径分割,本研究将小于3.2μm的颗粒物视为细粒子,3.2~10.0μm之间的颗粒物视为粗粒子。由表1可知,夏季和冬季PM、OC和EC均主要分布在小于3.2μm的细粒径段。其中,OC和EC在0.32~1.0μm粒径段浓度最大,夏季分别为(2.26±0.72)μg/m3、(0.89±0.36)μg/m3,冬季分别为(10.85±5.49)μg/m3、(1.47±0.71)μg/m3。而在5.6~10.0μm粒径段,OC和EC的浓度最低。冬季各粒径段PM、OC和EC质量浓度基本都大于对应粒径段夏季的质量浓度。原因是夏季观测期间受台风和大风天气影响,污染物易于清除或扩散。陈多宏等[16]研究发现鹤山地区夏季盛行偏南风,带来的新鲜海风对鹤山大气颗粒物起了稀释作用,而冬季以北风和冬北风为主,来自广州和佛山等高污染地区的气团EC和OC颗粒含量跟高。冬季OC/EC值约高于夏季OC/EC值1~2倍,可能是因为:(1)冬季大气边界层较低,有利于二次有机气溶胶的生成;(2)冬季低温有助于二次有机气溶胶的积累。相关研究表明,温度每降10℃, SOA增加20%~150%[11];(3)冬天生物质燃烧的来源更多,而生物质燃烧源的OC/EC值高。
图1为不同粒径OC和EC的质量浓度随时间变化图。图1A中可以明显看出,冬季的OC浓度高于夏季,特别是在0.32~1.0μm粒径段。而下方图中EC浓度,夏季和冬季在0.056~0.32μm,3.2~5.6μm和5.6~10μm基本相等,在0.32~1.0μm,冬季EC浓度平均值比夏季高0.58μg/m3;在1.0~3.2μm,冬季EC浓度平均值比夏季高0.37μg/m3,可以看出EC浓度冬季较于夏季涨幅不明显。由图1可知,OC和EC在0.32~1.0μm含量最多。在2015年1月25日,OC和EC的浓度远高于其它日期,这一天的平均风速为0.69 m/s,平均气温18.68℃,相对湿度76.5%。弱风力和较高的相对湿度是导致这天OC和EC浓度高的主要原因。
表1 夏、冬季不同粒径段PM、OC和EC的浓度Table 1 Mass concentrations of particulatematter(PM),organic acrbon(OC)and elemental carbon(EC)in various diameters in summer and winter
图1 不同粒径段中OC和EC的质量浓度Fig.1 Mass concentrations of OC and EC on various diameters
由图2可知,冬夏季EC和OC的对数模型图可以知道,EC和OC在夏天呈现明显的双峰分布,在0.56~1.0μm和3.2~5.6μm均达到浓度峰值。在冬季,EC和 OC的双峰分布并不明显,但0.56~1.0μm浓度峰值很明显。
3.2 不同天气条件下OC和EC的分布特征
结合气象数据,以相对湿度、降雨量和能见度为依据,将采样期间天气分为晴天和雨天,其中雨天7天全部在夏季,而晴天包括夏季7天和冬季8天。由表2可知,雨天颗粒物主要分布在超细粒径段, PM0.056-0.32和PM0.32-1.0分别为(20.74±14.77)μg/m3、(23.03±11.99)μg/m3。而晴天,颗粒物在1.0~3.2μm浓度最高。1.0~10μm粒径段,晴天颗粒物浓度比雨天高1~2倍,说明下雨对粒径大于1.0μm的颗粒去除效果比较明显,对超细颗粒物的去除效果不明显。晴天和雨天,EC和OC的浓度最大值和最小值粒径分布一样,最大值都在0.32~1.0μm,最小值都在5.6~10μm,但晴天OC浓度明显在各个粒径段都大于雨天,特别是在0.32~1.0μm段,晴天OC比雨天OC浓度高出2倍,原因是晴天光照比较强,促进了碳氢化合物发生光化学反应生成有机气溶胶,而雨天因为湿沉降,导致OC浓度大大降低。EC浓度在晴雨天变化不明显,原因是EC在常温下表现惰性和憎水性,不溶于任何溶剂[4],具有良好的稳定性,在大气中滞留时间较长。整体上OC/EC值晴天比雨天高1~3倍。
图2 夏、冬季节OC和EC的对数模型图Fig.2 Log_normal size distribution of OC and EC in summer and winter
表2 不同粒径段雨天和晴天PM、OC和EC浓度分布特征Table 2 Concentration characteristics of PM,OC and EC in rainy and sunny day on various diameters
3.3 不同污染程度下OC和EC的分布特征
采样期间,通过计算AQI值划分:优良天29天,轻度污染天6天,中度污染天1天。由表3可知,污染天气PM、EC和OC在各个粒径段的浓度均大于优良天气。特别是在0.32~1.0μm和1.0~3.2μm粒径段,轻度污染天气PM浓度分别是优良天PM浓度的2.9倍和2.0倍,中度污染天气是优良天气PM浓度的4.4倍和2.8倍。说明粒径段在0.32~3.2μm的颗粒物对鹤山灰霾天气的形成影响最大。轻度污染天气和中度污染天气OC在0.32~1.0μm浓度分别为(13.83±2.90)μg/m3和23.08μg/m3,分别是优良天气的4.0倍和6.8倍。EC在轻度和中度污染天气的浓度最大值也分布在0.32~1.0μm粒径段,浓度分别为(1.56±0.32)μg/m3和3.48μg/m3,而优良天为(0.93±0.35)μg/m3。
表3 各个粒径段不同污染天气下PM、OC和EC浓度分布特征Table 3 Concentration characteristics of PM,OC and EC in clear,lightpolluted andmoderate polluted day on various diameters
3.4 OC与EC比值分析及相关性分析
OC与EC的质量浓度比值常用来表征二次有机碳(SOC)贡献。Chow等[17]认为OC/EC>2即存在二次有机气溶胶。由图3可见,无论是细粒径段还是粗粒径段,OC/EC基本都大于2,表明鹤山大气存在不同程度的二次污染。这可能是由于观测期间该地区日照充足,湿度较高,有利于化学反应,大量VOCs转化成OC所致[13]。当OC/EC=1.0~4.2时,表明主要为柴油和汽油车的尾气排放[18];OC/EC =2.5~10.5时,表明主要为燃煤排放[19];OC/EC=7.7表示木柴燃烧排放[20]。整体而言,夏季OC和EC主要来源于柴油车、汽油车尾气排放和燃煤排放,而冬季主要来自木柴和煤燃烧排放。
EC主要来源于燃烧过程一次排放,而OC既有一次排放的来源又有由前体物经过二次反应得到[2]。由图4可见,OC与EC相关性在夏、冬季节均存在R>0.7,表明在夏季和冬季OC和EC可能存在相同的来源,比如燃煤排放。在晴天,粗、细粒径段的OC与EC的相关性系数R都在0.6~0.7之间;而雨天,在细粒径段,R<0.2,粗粒径段R=0.86,说明晴天OC与EC在粗、细粒径段的污染来源比较一致,而在雨天,可能因为雨对不同粒径颗粒冲刷效果不同,相关性存在较大差别。优良天气下粗、细粒径颗粒物中OC与EC的相关性系数R<0.6,灰霾天气下相关性系数均大于0.7,特别是在粗粒径段R=0.91,说明优良天气OC和EC的来源比较复杂,而在灰霾天气可能存在相同或相似的污染源。
图3 粗、细粒径段OC/EC值时间变化趋势Fig.3 Ratio characteristics of OC and EC in coarse and fine particles
3.5 总碳质气溶胶(TCA)及二次有机碳(SOC)的估算
通常将OC乘以系数1.6用来估算有机物的含量[21~23],这样总碳质气溶胶(TCA)=1.6×OC+EC。由表4可知,PM3.2中OC,EC和TCA浓度远大于PM3.2-10中的浓度。TCA约为PM3.2浓度的1/3,说明鹤山大气存在严重的碳质气溶胶污染。
在一般情况下,元素碳由一次源排放出来后,不经历化学变化,能作为一次气溶胶的良好指示物,可以用元素碳估算一次有机气溶胶[24,25]。最小有机碳/元素碳的颗粒物可以认定是由一次气溶胶组成[26]。常用以下公式估算二次有机碳(SOC):
式中,OCsec为二次有机碳(μg/m3);OCtoc为总有机碳(μg/m3);EC为元素碳(μg/m3);(OC/EC)min为采样点日内变化OC/EC的最小值。
表5中,冬季PM3.2中SOC浓度为(6.56±4.96)μg/m3,约为夏季的4倍,而粗粒径段(3.2~10μm)颗粒物质量浓度在夏、冬季节相差不大。细粒径段,夏、冬季节SOC约占OC的1/3,粗粒径段SOC/OC值夏季比冬季大1倍多。晴天SOC浓度大于雨天,其中晴天PM3.2中SOC浓度为(9.09±7.68)μg/m3。在晴天SOC/OC>0.5,说明晴天OC以SOC为主。污染天的PM3.2中SOC浓度为(8.09±5.08)μg/m3,虽然远大于优良天PM3.2中SOC浓度,但是SOC/OC值却更小,原因是污染天OC浓度高,也说明污染天气OC以一次有机碳(POC)为主。在优良天, SOC/OC>0.4。说明优良天气OC二次转化程度比较严重。
图4 不同情况下OC和EC的相关性Fig.4 Correlations between mass concentrations of OC and EC
表4 粗、细粒子中OC,EC和TCA浓度分布Table 4 Concentration characteristics of OC,EC and total carbonaceous aerosol(TCA)in coarse and fine particles
表5 不同情况下粗、细粒径段SOC的浓度及SOC占OC的比值Table 5 SOC mass concentrations and ratios of secondary organic carbon (SOC)and OC in coarse and fine particles
本研究采用10级串联撞击式采样器MOUDI采集了鹤山市夏、冬季节的大气颗粒物,探讨了鹤山市碳质气溶胶在不同季节、不同天气条件下和不同空气污染程度下的粒径分布特征。结果显示:夏季EC和OC质量浓度呈明显的双峰分布,而冬季双峰分布并不明显;晴天OC质量浓度明显在各个粒径段都大于雨天,特别是在0.32~1.0μm段,而EC质量浓度在晴、雨天变化不明显;污染天气PM,EC,OC在各个粒径段的质量浓度都大于优良天气,粒径段在0.32~3.2μm的颗粒物对鹤山污染天气的形成贡献最大;EC和OC质量浓度比值分析表明夏季OC和EC可能来源于机动车尾气排放和燃煤排放,而冬季主要来自木柴和燃煤排放;通过估算二次有机碳,发现鹤山大气存在严重的碳质气溶胶污染。本研究结果有助于深入了解鹤山市污染天气的形成机制,为珠三角地区大气环境管理提供有效的技术支持。
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(Received 23 April2015;accepted 27 July 2015)
This work was supported by the National Science&Technology Pillar Program(No.2014BAC21B01 )
Study on Size Distribution of Organic Carbon and Elemental Carbon in Different Seasons in Guangdong Atmospheric Supersite
GAN Ting1,LIMei*1,HUANG Zheng-Xu1,CHEN Duo-Hong2,GAOWei1,LILei1,
LU Jiang-Lin1,JIANG Bin1,BIXin-Hui3,ZHOU Zhen*11(Institute ofAtmospheric Environmental Safety and Pollution Control,Jinan University,Guangzhou 510632,China)
2(Guangdong Environmental Monitoring Center,Guangzhou 510308,China)
3(Guangzhou Institute ofGeochemistry,Chinese Academy ofScience, State Key Laboratory ofOrganic Geochemistry,Guangzhou 510640,China)
To understand the size distribution characteristics of carbon-containing particles in Heshan,the air was sampled by a ten-stagemicro orifice uniform deposit impactor(MOUDI)in July,2014 and January,2015 in Guangdong Atmospheric Supersite.The organic carbon(OC)and elemental carbon(EC)were analyzed using a thermal/optical carbon analyzer(Sunset Lab Inc.,USA).The results revealed that particlatematter (PM),OC and EC weremainly enriched in<3.2μm particle in Heshan summer and winter.OC and ECwere more concentrated in the size range of 0.32-1.0μm.Themass concentrations in summer were(2.26±0.72)μg/m3and(0.89±0.36)μg/m3and in winter were(10.85±5.49)μg/m3and(1.47±0.71)μg/m3for OC and EC,respectively.It is demonstrated obviously that the OC concentrations in sunny dayswere greater than rainy days,but EC did not changed significantly.Highermass concentrations of PM,OC and EC in all sizes were found in hazy days compared to clear days.The correlations between OC and EC as well as the mass concentration of SOC varied as the weather type changed.
Organic carbon;Elemental carbon;Size distribution;Secondary organic carbon
10.11895/j.issn.0253-3820.150332
2015-04-23收稿;2015-07-27接受
本文系中国科学院战略性先导科技专项(XDB05040502);国家科技支撑计划(2014BAC21B01);“先导2014”京津冀地区灰霾综合外场实验(KJZD-EW-TZ-G06-01-18)项目资助