岩石氡析出的瞬态响应

邹功江，葛良全，赵剑锟，谷 懿，罗耀耀，卢贞瑞

（成都理工大学 核技术与自动化工程学院，成都610059）

氡是自然界中唯一的天然放射性气体元素。1975年，美国科学家首次根据氡气在断层带上的异常变化成功地对美国西部地区断裂进行了监测［1］。此后，氡气作为预测隐伏断裂形成（地震前兆）的重要手段得到了地球物理学家的共同关注。日本西南8.3级地震之前，Hatuda等观测到该地区土壤氡浓度发生了突变［2］。20世纪80年代中期，苏联科学家苏尔坦霍贾耶夫提出有关岩石内自由氡的析出新理论即孕震超声波震动和压力影响学说之后，该领域的研究工作由简单观测向机理研究方向转变［3］。虽然自从地震学家罗光伟20世纪80年代同步提出岩石受压破碎过程中氡气析出异常理论后，中国的地震氡异常相关研究成果一直处在国际前沿［4－8］；但是，有关岩石受压过程中的瞬时氡析出变化的研究成果还未见报道。

1 基础理论

1.1 岩石中氡的赋存形式

氡是一种单原子分子，由天然放射性元素镭衰变而来，其在岩石中的存在方式有以下2种：（1）自由氡，该类氡在放射性衰变过程中获得的动能较大（由衰变能转化而来），使得其足以摆脱晶格骨架的束缚而进入岩石的裂隙或孔隙中，成为可迁移的自由氡气。（2）束缚氡，这类氡所获得动能不足以使其脱离束缚而被封存在晶格结构中［9］。只有当岩石晶格被破坏时，被晶格“束缚”的氡才有可能进入岩石的裂隙或孔隙，成为自由氡。自由氡一旦进入孔隙中便可被地下流体（气流或热液）所搬运，其主要变现为随地下水迁移到浅层或地表。

1.2 氡析出瞬态响应理论

已有的关于岩石孔隙自由氡迁移距离的研究大多是在稳态条件下进行的，研究内容主要为自由氡进入土壤后的迁移距离变化问题［11，12］。有关氡的非稳态迁移理论，也有部分学者进行了报道［13］；但是，非稳态条件下岩石孔（裂）隙中自由氡对应力变化的瞬态响应问题，还未见文献报道。

岩石氡析出的瞬态响应是指岩石在受到外界应力作用之后，其内部孔隙中的自由氡浓度随时间的变化规律。岩石氡析出的瞬态响应研究内容是在以“小时”或“天”的时间尺度范围内通过正演或反演孕震区内水氡浓度监测曲线，进而判定监测点附近岩石结构状态，预测该区域未来一定时间内地下岩石断裂破碎趋势，以实现对特定区域的地震预测，丰富氡异常地震预测的内容，提高预测精度。

自然界中存在3种氡的天然放射性同位素222Rn、220Rn和219Rn，它们的半衰期依次为3.825 d、54s和3.96s［1－3］。镭氡衰变放射性平衡方程（氡量的积累方程）可表示为

式中：NRn、NRa分别表示t时刻岩石中氡和镭的原子数（假设体积恒定，该值亦可用体积比活度表示）；λRa和λRn分别为放射性镭和氡的衰变常数，其值分别为1.37×10－11s－1和2.10×10－6s－1。

假设岩石中初始镭元素的原子数为，则在t时刻的镭元素原子数NRa可表示为

将式（2）代入式（1），可得氡积累的一阶微分方程

引入边界条件：当t＝0时，氡的初始原子数为0，以上一阶常微分方程可解

由于λRa≪λRn，式（4）可简化为

其中：ρ为岩石密度（g/cm－3）。由于为岩石中的镭含量（质量分数），Na为阿伏伽德罗常数。若以Ci/cm3为单位定义NRn，则有所以，式（5）可再次简化为

天然岩石在成岩过程中，由于冷凝、膨胀和应力作用，其内部往往含有大量的孔隙、裂隙等微细结构，这些微细结构则形成了自由氡析出的天然通道和贮存空间。在受到宏观应力的持续作用之后，其内部的微细结构亦会随之发生改变，一般可用幂函数的形式描述孔隙度与应力变化的关系［14］

式中：P0为常压下岩石孔隙度；A和n为实验常数；σ为有效应力（MPa）［15］。岩石表面空气中氡浓度与岩石产生的总氡浓度之比η（通常称为射气系数）有如下关系

式中：为岩石孔隙中自由氡浓（Ci/cm3）。

岩石自由氡浓度状态又可描述如下

式中：NK为岩石表面空气中氡浓度（Ci/cm3），联立式（7）、（8）、（9），可建立有效应力σ与NK的关系

根据式（6），可得NK为岩石表面介质中氡浓度的时间响应函数表达式

上式表明，岩石孔隙氡析出的瞬态响应受到应力变化的影响，相对封闭的空间中氡不断地从岩石中析出，Ra-Rn尚未达到放射性衰变平衡状态，岩石表面介质中氡浓度是按饱和指数方式增长。

2 实验

2.1 实验模型设计

岩石压缩变化过程中氡析出瞬态响应测量的实验装置如图1所示，该装置内由岩石试件、测氡仪探头和密封罩等三部分组成。岩石试件位于密封罩中央，距离岩石试件10cm处布置氡及子体总量连续测量仪。通过氡及子体连续测量仪测量不同压力下的岩石氡的实时析出率，采样时间为7d。

图1 测量装置示意图Fig.1 Schematic of the radon measurement device

2.2 仪器标定与检验

氡及其子体连续测量仪主要由探头、数据处理电路两部分构成（图2）。其中探头由金硅面垒半导体探测器和电荷灵敏放大器构成；数据处理部分选择嵌入式ARM7并外配I2C非易失只读存储器以简化硬件电路，提高仪器的抗干扰能力以及数据处理能力，仪器本底计数＜0.5s－1。

测氡仪探测效率刻度是通过对已知活度放射源的测量来实现的，以仪器计数与放射源活度的比值，作为仪器的探测效率ηt。

式中：是测氡仪计数的期望值；N0为标准源的活度。

标准α刻度源由成都理工大学“地学核技术”四川省重点实验室提供，活度为626min－1，测量时间为1min，测量10次。测量结果如表1。

表1 连续测氡仪探测效率测量结果Table 1 Efficiency of the continuous radon measurement instrument

由表1中计算出仪器测量的期望值＝256.30，可得到测氡仪的探测效率为40.9%。

使用239Pu源对测氡仪的长期稳定性进行检测，具体方法是连续测量8h，每次测量时间为10 min，共测量47次，测量结果见表2。由表2可得测量数据的期望值（）为451.68，标准差（s）为21.25。显然，每次测量的计数都落在均值加减3倍标准差的范围内，符合放射性统计涨落规律。

图2 实时连续测氡仪结构图Fig.2 Unit of the continuous radon measurement instrument

表2 连续测氡仪稳定性测试数据Table 2 Stability test for the continuous radon measurement instrument

采用U检验法对长期稳定性测量数据进行检查。根据U检验法的规则，先计算表2前16次测量数据的平均值（＝450.31），然后根据下式计算U值

式中：m为测量的次数（应＞30）。通过比较U值和Ua（＝1.96）的大小，对仪器的稳定性作出判断，如果｜U｜≥Ua，落在否定域中，说明N和有显著性差异，仪器的稳定性差；反之，仪器的稳定性良好。

2.3 实验结果与分析

图3 初始状态下析出氡的瞬态变化Fig.3 Instantaneous variability of the radon in an initial state

为便于直观反映密闭装置内的氡浓度积累变化规律，将实验值以“天”为单位呈现，初始状态下岩石氡析出的瞬态测量结果如图3所示。该图明显反映出以下信息：实验结果曲线总体呈现以饱和负指数函数上升而后趋于平稳的趋势，该趋势与理论研究结果（即式（5）所示）相符合，除第二天测量结果与理论分析误差存在较大误差（21.06%）之外，其余误差均控制在20%之内，测量结果符合放射性测量统计误差的要求。图4为岩石受到轴向压力条件下，析出氡浓度随压力变化的示意图。对比图3和图4中的析出氡浓度瞬态变化实验值可见，压力的增加使得岩石析出氡浓度在不断降低，加压后的析出量降低至原始状态下析出浓度的1/4左右。这主要是由于在轴向应力的作用下岩石内部孔隙度变小，即岩石氡析出通道的截面变小，最终导致了氡浓度的降低。该实验结果与此前的理论研究结果（即式（9）所示）一致。

图4 加压状态下析出氡的瞬态变化Fig.4 Instantaneous variability of the radon under pressure

3 结论

在有限空间内，岩石孔隙氡浓度随时间变化呈饱和指数方式增长，实验值与理论计算结果之间的误差总体控制在20%之内，实验结果与理论分析的变化趋势具有较高的一致性。在压力作用下，试样原有的一些开张性结构面和“原生”裂隙逐渐闭合，岩石试样的氡析出率与压力值呈负相关关系，氡析出通道的完全闭合而导致氡浓度出现低值异常。瞬态响应模型的建立可以实现以“小时”或“天”为单位观察和分析地震氡异常形态的突变，监测孕震区内岩石的碎裂程度，为地震预测提供技术支撑。

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