利用气孔大小分布和玻璃地球化学研究约束墨西哥波波卡特佩特火山脱气过程

J.K.Cross J.Roberge D.A.Jerram

引言

靠近人口稠密区的大型活动火山不但是可以监测并使用它们目前的喷发物进行研究的主要危害，而且经常含有大量潜藏在它们的火山地层中过去喷发活动的信息。波波卡特佩特火山显示出稳定的脱气活动，因此也可以提供关于它目前活动的有价值的数据。

波波卡特佩特火山的现代火山锥经历了追溯到大约19ka以前的爆炸式和溢流式活动（Siebe et al，1996，1999；Siebe and Macias，2004；Schaaf et al，2005）。历史上波波卡特佩特火山每1000～3000年有一个主要的喷发阶段（Siebe et al，1996）。最近，在持续几十年的休眠期之后，波波卡特佩特火山开始了一个新的活动期，在1994年末开始发生爆炸式和溢流式喷发。在监测历史活动的这段时间，波波卡特佩特火山的喷发物达到了墨西哥城和普埃布拉城区（分别位于火山口西北60km和以东40km处；图1）。因此，识别喷发行为的变化对快速评估波波卡特佩特火山灾害很重要。在这种意义上，当与最近或目前波波卡特佩特火山喷发碎屑相比，在19ka前到现在喷发的原生碎屑内保存的信息也可能含有有价值的信息。

与1994年前的活动特征相比，至今已经提出一系列试图把波波卡特佩特火山最近的脱气和喷发行为解释为开放系统的脱气的假设（Burton et al，2007）。就像 Roberge等（2009）讨论的，波波卡特佩特火山最近的活动显示出开放脱气，导致大量上升的挥发分从岩浆中脱离，对于该过程已经公认的方法是需要对流来促进浅部通道内含气体岩浆的上升及随后致密脱气岩浆的下沉（Kazahayaet al，1994；Stevenson and Blake，1998；Witter et al，2005）。然而最近Roberge等（2009）的研究认为，在开放火山之下反而深部脱气可以解释观察到的波波卡特佩特火山的挥发分和喷发活动的不稳定特征。因此，理解该火山的脱气过程对理解喷发灾害起着决定性的作用。

对火山岩的结构分析可以提供重要的岩石演化和岩浆过程的定量信息（Higgins，2000，2002，2006；Jerram and Higgins，2007）。对岩浆喷发过程中产生的原生碎屑内部结构的理解，是用来联系岩浆上升时物理特征变化和喷发条件的一个方法（Cashman and McConnell，2005）。例如，气泡化的程度和类型可与喷发的类型和持续时间相关（Cashman and Mangan，1994）。此外，大量的结晶和脱气的变化（岩浆中挥发分比例和体积的变化）引起岩浆黏度的变化，而黏度的变化控制着爆炸式向溢流式喷发的转变（Woods and Koyaguchi，1994；Scandone et al，2007）。因此，调查波波卡特佩特火山喷发行为变化的一个方法就是结合喷发原生岩浆（玻璃）和气孔结构分布，原生岩浆可以提供岩浆源区黏度和深度的情况（Blundy and Cashman，2001），而气孔结构含有气孔成核事件和生长过程的信息。如果喷发行为的变化可以用这些简单的元素来约束，那么它们可能会对帮助解释波波卡特佩特火山喷发物和应用到其他活动火山系统中提供强有力的工具。

图1 包括波波卡特佩特火山的位置及其周围人口稠密区的跨墨西哥火山带（TMVB）图

在本次研究中，我们给出波波卡特佩特火山5次普林尼式火山喷发（大约19～1.2ka）、2001年由于熔岩穹丘坍塌产生的一次小的溢流式喷发和1997年4次喷发（5月11日、6月14日、15日和30日）产生的原生碎屑中的气孔大小分布（VSD）和基质玻璃的成分分析结果。讨论的目的是通过在整个地层剖面上采样，根据气孔大小分布结果和由原生碎屑中玻璃基质的化学成分定义的岩浆不平衡深度的变化反映岩浆上升的变化，从而约束波波卡特佩特火山脱气过程变化的模型。

1 波波卡特佩特火山地质背景和喷发活动

图2 理想的波波卡特佩特火山锥自19ka前形成至今的综合地层剖面（据Siebe and Macias，2004剖面。原图为彩色图——译注）。沉积物不按比例。图左侧的箭头表示本次研究采样的地层位置。对每种沉积物给出了分析使用的修改的背散射电子（BSE）图像（比例尺相同）和计算的气孔大小分布

波波卡特佩特火山位于跨墨西哥火山带（TMVB）中心部位的火山前缘（图1）。岩浆在跨墨西哥火山带之下产生，一般认为是与海洋科科斯板块的复杂俯冲有关（Demant，1978）。波波卡特佩特火山的历史被分为了一系列的造盾锥期和灾难性的熔岩锥坍塌期。在形成现在熔岩盾之前的最后一次坍塌的时间被Siebe等 （1995a）确定为大约23ka前并进行了详细描述。该熔岩锥被称为Ventorillo（Espinasa－Perena and Martin－Del Pozzo，2006），它的坍塌形成了上部Tlayecac崩塌沉积物和Tochimilco浮岩（Schaaf et al，2005称为白色浮岩）。这些沉积物和它之前形成的物质最初由Robin和Boudal（1987，1988）进行过描述，最近Espinasa－Perena和 Martin－Del Pozzo（2006）也进行了描述。

波波卡特佩特火山目前的熔岩穹丘最初由熔岩组成，成分为安山质英安岩（Robin，1984）。后来至少发生了7次普林尼式喷发，在这些普林尼式喷发之间为比较温和的乌尔卡诺式喷发（Siebe et al，1996，1999；Panfil et al，1999）。在其他人的研究中，确定了多达12次普林尼式喷发（Espinasa－Perena and Martin－Del Pozzo，2006及其内的参考文献），但在本次研究中我们的工作是基于Schaaf等（2005；图2）确定的地层和命名。

该火山在经过近70年的休眠期后于1994年12月21日苏醒。第一喷发阶段（1994年12月～1996年3月）为乌尔卡诺式喷发，清理了火山通道系统。在1994年12月和1995年1月期间爆炸式喷发频繁，在此喷发后，频率降低，并于1995年8月停止（De la Cruz－Reyna et al，1995）。在1996年3月喷发再次产生，溢流式（造穹丘）和爆炸式喷发交替出现，于1997年1月在火山口形成一个新的熔岩穹丘。这个穹丘被1997年5月11日的喷发部分破坏（Delgado－Granados et al，2008）。在5月和6月活动继续增强，到1997年6月30日产生了一个8km高的喷发灰云，产生的火山灰扩散到了在波波卡特佩特火山西北67km远的墨西哥城。此次喷发之后形成了一个新的熔岩穹丘，而且此后喷发活动保持相同的类型，只是爆炸强度、溢出率和熔岩穹丘体积有变化。

2 样品描述和分析方法

在野外每个露头的降落层里采集了波波卡特佩特火山锥体最老的普林尼式喷发、灰色浮岩（大约19ka）、乳白色浮岩（19～14ka）和百果色浮岩喷发（14ka）、及最新期（Siebe and Macias，2004）的赭色浮岩（4965 a；Arana－Salinas et al，2010）和粉红色浮岩（1.2ka；Siebe et al，1996；Siebe and Macias，2004）喷发产生的原生浮岩碎屑。每个样品碎屑有200～500个。除了赭色浮岩应用同样的采样方法外，其他该时间框架内的样品采集方法按照Schaaf等（2005）的研究和描述的方法。还从1997年4次最高强度喷发（5月11日、6月14日、6月15日和6月30日）产生的主要降落沉积物中采集了破碎物质中的原生碎屑。这些样品代表每次喷发初始的降落相，与Roberge等（2009）描述的一致。Linares López（2001）对这些沉积物进行了粒度分析和众数分析。还在2001年穹丘坍塌（Schaaf et al，2005）产生的喷发中采集了浮岩碎屑。把所有采集的样品进行水洗并烘干以去除外来的蚀变，然后分析手中现有样品中结构的任何明显变化。在每个样品中选择10个碎屑压成碎片，在显微镜下观察晶体相比例的变化。根据结构和结晶度的变化选择代表性的碎屑用来进行化学成分分析（抛光的薄片）。在所有的单元采集和磨制的碎屑薄片中总共对31个样品进行了地球化学的分析，其中选择13个进行了结构分析（气孔大小分布），分析要涵盖可观察到的所有结构的变化。

2.1 岩相学

图3 表1和表2中介绍的所有样品的特征结构的光学显微照片。（a）2001年浮岩，（b）粉红色浮岩，（c）赭色浮岩，（d）百果色浮岩，（e）乳白色浮岩，（f）灰色浮岩

早期的工作重点探讨了喷发物的不均一性，包括存在的与其他结构和成分不同的原始橄榄石，提供了铁镁质岩浆向更为演化的安山质和英安质端元补充的证据，定义了系统内岩浆混合的重要性（Cantagrel et al，1984；Boudal and Robin，1988；Kolisnik，1990；Schaaf et al，2005）。最近的研究发现，这种铁镁质端元证实为玄武质到玄武质安山岩，是一种比安山岩演化弱的成分，而不是像早期认为的是一种单独的成分（Schaaf et al，2005；Witter et al，2005；Atlas et al，2006；Roberge et al，2009）。利用样品中气孔的形态和矿物学可以确定某些特征（表1），这些特征可提供岩浆混合和脱气过程的证据。这些变化在光学显微图像（图3）和背散射电子（BSE，扫描电镜下的背散射模式）图像（图4）中都可观察到。

在波波卡特佩特火山目前的活动之前，根据不同的矿物组合它的喷发历史可以分为两个阶段，每个阶段的百分含量的估计值根据在光学显微镜下用肉眼对压碎样品进行详细分析获得（表1）。较早期（大约19～14ka前：灰色、乳白色和百果色浮岩）喷发的浮岩内的矿物包括角闪石、辉石及不等量的斜长石。这些单元样品中的橄榄石颗粒是在过去的研究工作识别出的，并被认为是与岩浆混合有关的捕虏晶（Kolisnik，1990；Schaaf et al，2005）。在这些样品中角闪石是自形的，少量与辉石形成集合体（～5%），斜方辉石和单斜辉石集合体常见（～10%）。在所有的样品中斜长石斑晶均严重蚀变为筛状结构或港湾状（图3d～f和图4d～f），在乳白色浮岩中的一些辉石斑晶中也见到过这样的结构。

较年轻喷发相（距今4965a的赭色浮岩和距今1.2ka的粉红色浮岩）的浮岩矿物由斜长石、斜方辉石和单斜辉石组成。在这些样品中可见橄榄石，但是一般都很小并且发生了蚀变（＜2%）。严重蚀变的斜长石也普遍存在，呈筛状或港湾状，并且在粉红色浮岩中波状消光也很普遍（应变结构，图3b和图4b）。在这些沉积物中辉石的成分屡变环带和港湾状结构要比早期沉积物中更普遍（图4c）。最近喷发（1994年至今）的产物中橄榄石、单斜辉石、斜方辉石、斜长石和角闪石斑晶以及微斑晶也有变化（Schaaf et al，2005；witter et al，2005；Atlas et al，2006；Roberge et al，2009）。这些样品中斑晶到微晶的比例也有所变化，一些单斜辉石和斜长石内显示出环带和港湾状结构。

对分析的这些样品的全部描述性信息在表1和表2中列出，也可参考图3和图4。

2.2 方法1—地球化学分析

在墨西哥国立自治大学岩石学实验室应用JEOL JXA－8900R电子探针对原生碎屑中玻璃基质进行了主元素分析。分析应用的电子束直径为5μm，加速电压15kV，射束电流10nA。应用了玻璃和矿物两种标准，每个样品分析3～25个点，在本次分析应用平均值（表3）。根据计数统计，对于主量元素2σ的误差＜5%（相对），对于微量元素小于35%（Mn，Mg，Ti，P）。

2.3 方法2—气孔结构分析

岩浆产物的研究中越来越普遍的结构参数是固体岩石中的气孔大小分布，它是在液态岩浆气泡化过程中形成的（Toramaru，1989；Blower et al，2003；Cashman，2004）。气孔大小分布一般统计的是在二维切片中的气孔群体，然后再利用立体测量学矫正过程转化为三维。在本次研究中，从二维图像中获取气孔大小分布，应用的程序可以从二维切片中获取三维的形态参数（Morgan and Jerram，2006），并可以对这些对象进行立体测量学切割效应的矫正（Higgins，2000，2002）。这些程序已经成功应用于晶体大小分布的研究中（Mock and Jerram，2005；Jerramet al，2009及其内的参考文献）。气孔大小分布的结果有助于理解研究的原生浮岩碎屑的成核、生长过程和破碎作用，例如波波卡特佩特火山爆炸事件产生的浮岩碎屑。形态变化也可以帮助理解气孔群体的演化或变形及在三维环境中气孔相对于另一个气孔的行为特征。最近应用微观形貌（μCT）来研究三维的气孔结构 （Polacci et al，2006，2009）及三维晶体群体（Jerramet al，2009）由于较高的空间分辨率也被学者接受，并且显示与立体测量学方法得到的结果相近（Jerram et al，2009；Giachetti et al，2011）。

表2 原生浮岩碎屑在光学显微镜和扫描电镜下的气孔形态研究

首先在一定的放大倍数下拍摄所有原生浮岩碎屑的背散射图像（连接在JEOL JXA－8900R扫描电镜上的背散射模式），放大倍数要选择可以涵盖所有气孔大小的变化，这取决于最小气孔的大小（避免粗粒间最小气孔的丢失，Shea et al，2010）。然后人工数字化和编辑这些图像，使所有范围内气孔的尺寸和形态都能显示出来。处理时要连接破坏的气孔壁，这些气孔壁可能是在喷发前破碎或在制作薄片时破坏的（图5）。应用图像分析软件（UTHSCA图像工具，本文应用的是3.0版本），测量二维气孔截面的x值和y值（长和宽）。图像软件获得的结果导入到 Morgan和Jerram（2006）编写的称为“CSDslice”的电子表程序中来获得气孔适当的三维形态。CSDsclice可用于估计非薄层样品的三维形态，是通过对已知轴比的椭圆的已知截面进行最小二乘法拟合获得的。然后通过对输入数据与已知样品参数的对比产生较准确的对象圆度和轴比的估计值，并给出对象三维形态5个最佳拟合例子及其R2值，一般在0～1之间。然后气孔群体的长轴、三维轴比和圆度导入到CSDcorrections软件（CSDcorrections 1.38版本；Higgins，2000，2002），经过立体测量学转换后产生一个体积群体密度的三维数据集。CSDcorrections软件可用于椭圆到圆及晶体形态的切面，因此提供了从二维气孔数据转换为三维气孔大小分布的很好的方法。CSDcorrections软件产生的最终数据可用一系列的方法来表示，最常用的是在对数正态分布图中气孔大小和群体密度之间的对数线性关系或者简单的体积分数柱状图（Marsh，1988；Gaonac'h et al，1996；Higgins，2000；Blower et al，2003）。

图4 表1和表2中介绍的所有样品单位结构特征的背散射电子图像。（a）2001年浮岩，（b）粉红色浮岩，（c）赭色浮岩，（d）百果色浮岩，（e）乳白色浮岩，（f）灰色浮岩

在产生气孔大小分布的方法中可能产生误差有两个主要原因。第一个是样品的大小是否足够大以正确代表喷发物。研究显示，在二维切片中样品数量＞250～300个（在此为气孔数），就可以产生粒度大小分布和形态特征，因此可代表整个样品群体（Mock and Jerram，2005；Morgan and Jerram，2006；Jerramet al，2009）。本次研究的所有样品都超过了此标准。另一个可能误差是用户定义的误差（Shea et al，2010；Grove and Jerram，2011），不同的用户在定义破坏气孔的真实边界时会产生潜在误差。图6为一个用来检验由编辑数字化图像计算气孔大小分布时产生的用户误差的例子，在允许样品产生同样的结果下曲线的斜率、形态和截距均进行了重新制作。

2.3.1 由气孔大小分布获得的定量信息

图5 利用Corel PHOTO－PAINT X3对 M48－5＿4－pom 样品（1997年6月30日）进行图像编辑的方法。（a）原始背散射电子图像，（b）原始图像改变成黑白两色使气孔结构更清晰，（c）在进行图像分析前最终编辑的图像（图形工具：UTHSCA图形工具3.0版本），（d）突出显示如何根据原始图像残留的气孔壁来编辑处理气孔

气孔的成核和生长速率可以由气孔大小分布图的斜率定性地表达，其关系为气孔大小分布斜率＝Gτ（－1），其中G 代表生长速率，τ为气孔生长需要的停留时间（图7）。根据此关系，生长速率的变化可定义为气孔大小分布图长度的变化，因此反映气孔大小的变化。停留时间的变化也可以假设为气孔大小分布图角度的变化。从气孔大小分布图中可获取的其他参数包括：（a）由气孔大小分布图与y轴的截距获得的成核密度（n°）；（b）根据气孔大小分布图形状获得气孔生长的方式，例如合并（生长连结）或奥斯特瓦尔德成熟（图7）。所有这些关键观测值都是脱气过程很好的指标。

应用Blower等 （2003；图7）提出的理论，也可能更好地定义和对比样品间气孔成核事件的大概次数。这可以根据得到的对数正态图的定性评估和气孔大小与数量密度之间的关系来确定。例如Blower等（2003）提出，幂函数关系根据它的角度可说明多次成核事件（3～5或5～8次），更指数的关系代表＜3次成核事件（图7）。这也意味着这两种关系还代表了不平衡脱气，产生更具爆炸式的喷发。然而更偏溢流式喷发将在接近平衡时脱气，处于稳定状态，具有一次气孔群体的成核并在更稳定的环境下生长。这些观测可有助于更好地理解形成每个研究样品的喷发特点。

根据以上讨论的信息，可确定出关于所分析每个样品经历的脱气过程和喷发机制的关键观测情况。

3 浮岩玻璃地球化学

我们分析了每个单元原生浮岩碎屑中的玻璃基质。如果可能，则分析10个碎屑来确定一个单元内的可能化学成分。玻璃基质中硅含量变化范围为62～81wt.%（表3）。除了6月30日喷发的一些玄武质安山岩外，根据SiO2含量，其他浮岩碎屑的基质成分为英安质到流纹质，证明波波卡特佩特火山在喷发时残留的岩浆已经高度演化。在哈克图（图8a）中显示出所有分析的样品成分具有连续性和线性趋势。为了说明火山玻璃成分的变化与喷发前岩浆系统内压力和温度条件变化之间的关系，Blundy和Cashman（2001）介绍了一个新的方法，把天然硅玻璃投射到Qz－Ab－Or－H2O模型系统中。据此，可以估计岩浆喷发前晶体与熔体之间最后平衡时的压力（P）。这可以用来区分解压驱动还是冷却驱动的结晶作用（Blundy and Cashman，2001）。为 了 使 用 Blundy 和Cashman（2001）的技术获得投射参数，我们使用了归一化为100%无水的主量元素含量。然后用Normcalc程序（J.Lowenstern，未发表的程序）计算每个元素的归一化矿物。然后 将 规 范 化 的 Qz－Ab－Or再归一 化 为100%，给出Qzn，Abn和Orn。应用这些值及原始归一化的An来获得Qz′，Ab′和Or′（见Blundy and Cashman，2001中的方程1，2和3）。该投射方法适用于水饱和的熔体，熔体中Ptotal＝PH2O，这很类似于研究的样品。波波卡特佩特火山的玻璃基质投射值在图8b中给出。相对于其他样品，6月30日的样品投点显示稍向Or′方向偏，归因于分析玻璃中钾含量增多，钠含量降低。粉红色样品和6月30日喷发样品比其他的样品具有更高的平衡压力。粉红色浮岩和6月30日喷发的样品 M48－5＿2B－pom 和 M48－5＿4－pom 分 别 在200MPa、100MPa到300MPa达到了熔体与晶体的最后平衡，定义的深度约为4～11km（图8，用平均大陆地壳密度2.7g／cm3计算的深度）。2001年和1997年6月14和15日喷发的浮岩具有太多计算的刚玉，因此不能投到 Qz－Ab－Or－H2O 三 元 系 中 （Blundy and Cashman，2001）。

表3 原生浮岩碎屑玻璃基质归一化为100%无水时的主元素含量

图6 为测试编辑方法的可重复性应用2001年浮岩样品进行重复制作气孔大小分布的例子。左边的图像为原始的气孔大小分布（VSD），右边的图像为应用相同的原始背散射电子图像进行第二次处理得到的。两张图比例尺相同，红色线（原图为彩色图——译注）显示虽然图不是很精确，但是它们很相近，第二次制作的比第一次的结果更光滑，但是结论是一样的

4 定量结构分析—气孔大小分布

4.1 灰色、乳白色和百果色浮岩（大约19～14ka）

图7 （a）了解破碎前和破碎时喷发机制的气孔大小分布（VSD）对气孔成核和生长的影响示意图（Marsh，1988）。（b）对比本次研究中分析的两个浮岩碎屑的气孔大小分布图。（c和d）突出在气孔大小分布图中关于气泡化过程的两个主要定性观测现象（Higgins，2002）

虽然每个喷发单元跟年轻的单元相比只有轻微的变化（图2和10），但是这些喷发单元具有更小的气孔和陡的气孔大小分布图。并且在对数正态图（图11）中，这些单元的平均数据与年轻单元相比更接近幂律图形状。根据Blower等 （2003）的结果，这说明存在3～5次的成核事件才能形成现在的结构特征，它是所研究的喷发物中成核次数最多的。

图8 （a）所有玻璃基质分析的哈克图解。星号为熔体包裹体的平均成分，被认为是波波卡特佩特火山玄武质端元的岩浆成分（Roberge et al，2009）。为了对比，阴影区域为据Schaaf等（2005）和 Witter等 （2005）的波波卡特佩特火山全岩和熔体包裹体成分。除了MgO具有35% 的2σ误差之外，每个元素2σ的误差被符号覆盖。（b）波波卡特佩特火山玻璃基质在Qz－Ab－Qr三元系中的投影。同时给出了Qz－Ab－Or单一花岗岩熔体中的共结线和饱和水时的最小成分及低共熔体成分，这些均为压力的函数（据Blundy and Cashman，2001修改）

区分灰色（大约19ka）、乳白色（19～14ka）和百果色浮岩（14ka）的主要方法是气孔尺寸的增加，从灰色浮岩（～700μm）增加到百果色浮岩（1 000μm），和不同尺寸的气孔群体的数量的降低，对此在图9的柱状图中可以看出。这在它们的气孔大小分布图与处理的背散射图中也可以看出（图2），特别是成核密度的降低（表2）。

4.2 赭色（4965a）和粉红色（1.2ka）浮岩

图9 本次研究分析的每个浮岩碎屑中不同气孔大小比例的柱状图（气孔大小范围的间隔值在图例中给出）。两个样品在区间0～50μm内的气孔数超过了1 000个，分别为灰色浮岩（1 451个气孔）和乳白色浮岩（2 810个气孔）

图10 早期（19～14ka）喷发平均气孔大小分布图、赭色浮岩（4965a）和粉红色浮岩（1.2ka）气孔大小分布图、1997年每次喷发的平均气孔大小分布图和2001年喷发的气孔大小分布图。在旁边还给出了研究中应用的修正后的背散射电子图像的例子。在早期喷发的平均气孔大小分布图旁边为百果色浮岩，平均1997年喷发中（a）为 M44－7＿3（6月14～15日）玻璃碎屑，（b）浮岩 M48－5＿4pom（6月30日）

赭色（4965a）浮岩为一段很长时间休眠后的第一个喷发单元。与研究的较早喷发单元（灰色、乳白色和百果色浮岩，图2和10）相比，由于样品具有较大和更圆的气孔，它的背散射图像和气孔大小分布得到的结构完全不同。柱状图（图9）显示较小的气孔（＜50μm）明显少，取而代之的是逐渐偏向较大的气孔（达600μm）。

气孔大小分布图（图10）定义了比在所研究的样品中某些最大气孔（1 000μm）小的成核密度和小气孔的生长。图11的对数正态图也显示指数图形状，说明成核事件较少。

图10的气孔大小分布显示，与赭色浮岩相比，粉红色浮岩具有较高的成核密度（n°），气孔尺寸整体偏小（最大的500～600μm），但是更多的气孔群体跨越较广的粒度范围（表2和图9）。它在对数正态图中也具有近似幂函数图形，说明比赭色浮岩经历了更多次数的成核事件。

4.3 1997年浮岩碎屑

修改的背散射电子图像显示，每个喷发单元浮岩碎屑内气孔形态和熔液气泡的百分含量变化较大（表2）。但是在它们的气孔大小分布图中定义的过程相近，因为它们具有相近的成核密度、图像形态和图形角度（图2和图12）。图9中的柱状图显示这些样品中的气孔（＜30～40μm）比早期单元小。气孔大小分布图还显示与早期单元比具有高的与生长相关的成核密度（n°）。这在对数正态分布图中（图11）特别清晰，1997年数据平均值是研究的所有样品中成核次数最高的。

4.4 2001年浮岩

图11 图10中所述相同浮岩碎屑的对数正态关系

图12 1997年喷发相的气孔大小分布图及各自修改后的背散射电子图像。（上）1997年5月11日，（中）1997年6月14－15日，（下）6月30日

2 001年浮岩具有最小的气孔百分含量（表2），含有一到两个气孔群体，并且大小相近（图2、图9和图10）。气孔大小分布图也显示，在研究的所有喷发单元中它具有最低的成核密度和最长的停留时间。在对数正态分布图中（图11），2001年样品最接近指数分布，说明有3次或更少的成核事件。

5 讨论

本次研究的目的是证明原生浮岩碎屑内气孔结构的变化可以反映喷发过程随时间的变化。与基质玻璃成分和计算的平衡压力对比说明，气孔度的变化反映了喷发强度的波动（从爆炸式到溢流式），这利用波波卡特佩特火山喷发的地层得到了验证。

5.1 早期喷发序列（大约19～14ka）

产生灰色、乳白色和百果色浮岩喷发的上升岩浆具有较多的小气孔和较高的气孔成核速率及最多次数的成核事件。这预示着在脱气过程中挥发分有重复的过饱和，导致喷发前多个气孔群体的形成，而不是单次气孔群体连续地稳态生长。这必然是在更高压、更深部的封闭系统内产生，因为这样的系统允许快速和连续的挥发分过饱和，或者受到含有新挥发分岩浆的连续补给。

与图7a中的图解相比，在灰色和乳白色浮岩的气孔大小分布图中的扭折（图2中箭头所指位置）突出说明，开始时气孔生长是稳定的，然后小气孔的生长并连结成为大气孔变得很重要。但是，在百果色样品中，虽然与乳白色浮岩具有相近的成核密度（n°），但具有更多的较大气孔（表2）。百果色浮岩的气孔大小分布图（图2）不具有扭折，说明随着时间小气孔稳定的生长（奥斯特瓦尔德成熟）变得越来越重要，而不是合并作用。这在图9中也可以明显看出，它从不同气孔群体的数量变化定义了喷发机制的变化。百果色浮岩还具有显著的铁镁质端元和长英质单元混合的结构（图3d），说明岩浆在喷发前有机会在地壳中发生演化。与灰色和乳白色浮岩中相比，该样品中结晶度百分含量的增加（斑晶生长）也证明了此情况（表1）。但是在这些样品中还不能证明结晶度的增加会对气孔生长和成核产生影响。这些浮岩是唯一含有角闪石的样品，这好像再次证明了深部脱气，因为在这种条件下，岩浆才会达到合适的压力和温度条件并且具有足够的溶解H2O来结晶角闪石。这在喷发历史的后期是不可能的。我们承认这是一个重要的特征，但还需要进一步的研究。

这些浮岩碎屑结构主要的差异说明了早期波波卡特佩特火山通道系统随着时间的演化，导致了系统封闭程度的不同（闭合—开放系统脱气）。该演化还会促使岩浆在浅部（大约1～5km）淤积，导致脱气和结晶过程发生变化。这会影响岩浆最终的黏度，因此还会影响爆炸程度。

5.2 中期喷发浮岩（4965a到1.2ka）

赭色浮岩和粉红色浮岩之间气孔结构（成核密度、生长和成核事件的次数，在4.2节介绍）的不同，正如早期地层单元（大约19～14ka）但以不同的顺序，显示了一种变化，即从赭色浮岩样品中奥斯特瓦尔德成熟作为主要的气孔生长过程转变为粉红色浮岩样品中增加的成核速率和小气孔群体的生长连结（合并）作为主要过程。这与Arana－Salinas等（2010）对赭色浮岩进行的详细研究结果一致，即增加岩浆脱气可产生气孔奥斯特瓦尔德成熟，扩大它们在喷发前和喷发时的尺寸。该过程也可以在浅部环境中发生，因为岩浆压力的迅速降低会产生稳态的脱气，因此这也说明赭色浮岩是在浅部环境下形成而粉红色浮岩在深部环境下形成。生长过程的这些不同也表明喷发前岩浆停留时间的不同，例如，粉红色浮岩具有很短的时间来促使岩浆中的气孔松弛及减小表面能，这是为什么小气孔的生长连结发生的原因（Klug et al，2002；Shea et al，2010）。这在 Qz－Ab－Or－H2O三元系（图8）中可以定量的定义，赭色浮岩平衡压力接近0.1MPa，粉红色浮岩的平衡压力为200MPa。这些不同限定了约7km的地壳深度范围（图13）。

然而，两个喷发单元原生碎屑的气孔大小分布图（图2和10）没有显示停留时间的较大差异（据气孔大小分布图的角度获得，图7d），并且俩个单元的玻璃基质的成分很相近，赭色浮岩SiO2含量为67.88wt.%，Al2O3含量为14.45wt.%，粉红色浮岩SiO2含量为66wt.%，Al2O3含量为15.52wt.%（图8和表3）。因此，所有讨论的证据及矿物结构的变化（在粉红色浮岩中主要为张力结构，图3和表1）表明，平衡深度和上升速度比岩浆的成分更能影响脱气过程和喷发的性质。在此情况下，粉红色浮岩上升速度比赭色浮岩快很多，因为粉红色浮岩来自更深部，这也解释了粉红色浮岩中矿物内的张力结构。这些发现也可以用来对比早期喷发的原生碎屑样品中观察到的结构特征，与百果色浮岩相比，灰色和乳白色浮岩来自更深的部位，上升速度较快。

5.3 最近喷发：1997年和2001年浮岩

在前一节已经介绍，正如早期单元那样，在这些单元原生碎屑图像上明显的气孔结构变化在它们的气孔大小分布图中没有反映出。这很可能与喷发间的时间间隔大大缩短有关，不像早期喷发的时间间隔那么长。然而，尽管在气孔尺寸柱状图（图9）中差别不是很明显，样品也小很多，但是计算的平衡压力却存在重要的差异（图8）。在本期喷发强度较高的是5月11日喷发，7月30日和7月14日喷发强度较低。联系早期喷发可以发现，这些爆炸性的差异可以在气孔结构上看出，前提是所有分析的碎屑要代表原生岩浆。虽然5月11日和6月30日玻璃基质成分变化范围较窄，SiO2为5wt.%，Al2O3为2wt.%，然而在Qz－Ab－Or－H2O平衡压力三元系中显示它们来自地壳不同的深度（图8）。5月11日样品类似于赭色浮岩（4965a），接近于0.1MPa的深度，而6月30日的样品在300到0.1MPa巨大的范围内。这代表11km深度范围。当与5月11日和早期地层单元相比，该变化在6月30日样品不同的结构上可以反映出来（图13）。6月14日和15日的喷发更可能为熔岩盾形成阶段，较浅，与高的 SiO2（71.58～81.32wt.%）含量一致（表2）。6月14日的喷发为奥斯特瓦尔德成熟过程，说明伴随乌尔卡诺式喷发时的低压环境和高渗透率，而6月15日为通道或熔岩盾内晶体富集过程，并在喷发时被炸出。

6月30日喷发是波波卡特佩特火山晚期喷发中规模最大的喷发，以另一种方式显示出较深的喷发源区和岩浆经历了较远和较快的传播才到达地表，形成了更具爆炸性的喷发。因此，灰色浮岩（大约19ka）应为早期喷发中最具爆炸性的喷发，而粉红色浮岩（1.2ka）是近期最具有爆炸性的喷发。但是与早期单元相比，近期喷发产物的体积和浮岩碎屑的粒度显示，这些喷发均为较小的喷发，岩浆补给率较低。这也与矿物相的百分含量相一致，1997年喷发比早期普林尼式喷发含有较多的橄榄石。因此我们提出，1997年的岩浆经历了很短的停留时间（就像气孔大小分布图中所示；图2，10和12），降低了岩浆存储或挥发分过饱和，限制了大体积物质的喷发和大普林尼式喷发的补给（就像早期沉积物一样）。

2001年浮岩反映了很不同的喷发过程。不像前面讨论的所有单元那样具有较多次数的成核事件（3～5），显示不平衡脱气，2001年浮岩具有少于3次的成核次数。这预示着在喷发前接近了平衡，使得该次喷发是所研究的喷发中最偏向溢流式的喷发。这与浮岩碎屑来自熔岩盾坍塌产生的小喷发的事实是一致的。进行结构分析的原生碎屑开始是解压脱气，然后是在喷发前接近熔岩盾时发生开放式的平衡脱气（Mangan and Sisson，2000；Adams et al，2006）。这也解释了气孔的轻微定向剪切（图10）。

6 波波卡特佩特火山脱气过程模型

波波卡特佩特火山原生浮岩玻璃基质中的高硅只能是由低压下大量结晶作用引起。因此，高硅样品需要在解压结晶时形成（Blundy and Cashman，2001），就像Roberge等（2009）对熔体包裹体的研究结果。由于研究的样品来自不同的喷发期次，具有不同的气孔结构和气孔大小分布（图2，10和12），我们可以说它们在上升时经历了不同的脱气过程。Qz－Ab－Or－H2O三元系的结果也支持该结论（图8）。本次研究说明，脱气的深度控制脱气和气孔成核的变化，而气孔的成核受控于挥发分超压。挥发分超压受上升速度、挥发分体积和系统的渗透率控制，而不是岩浆的成分和晶体的百分含量。后者在实验研究和其他火山中心中被认为是很重要的因素（Cluzet et al，2008），但是在本次研究中我们没看到可以证明的证据，需要在将来的工作中进行近一步调查。

图13 波波卡特佩特火山结构示意图，给出了代表性P－T共结线（Blundy and Cashman，2001）和系统内不同类型气泡化和脱气过程的样品图像的例子

我们可能不能说一个样品显示的过程就是喷发所经历的唯一过程，就像1997年喷发，不同脱气过程的时间间隔较短。不过我们相信给出的过程是主要的过程，也有证据表明存在大范围的脱气过程，并且这种大范围的脱气过程用一个大的浅部岩浆存储库不能解释。因此，我们同意Atlas等 （2006）和Roberge等（2009）的意见，认为波波卡特佩特火山在浅部岩石层的岩浆演化是在通道或指状岩脉内发生的，而不是在大的分层的岩浆库内。我们的数据证实了该过程，这些火山结构自现代熔岩锥形成（19ka至今）开始在类型上就类似。我们的数据还显示，该过程是在多阶段发生的，就像早期Schaaf等（2005）提出的那样，在浅部和深部过程之间每次喷发相都经历了演化，尤其是在1997年6月30喷发的样品中更为明显（图12）。

对大的普林尼式喷发相与1997年喷发期之间脱气特征的对比说明，最近的时期是爆炸性较弱的时期，而且就像Roberge等（2009）提出的在本质上是正在侵入的事件。较大的喷发（例如1997年6月30日）受到岩浆的补给，这种岩浆在深部脱气且上升足够快以至于能产生爆破式喷发，并且补给了大量挥发分。

因此，这些喷发相随着时间的差别在本质上代表爆炸式和溢流式活动的变化，这种变化是由脱气的深度和脱气的过程的变化引起的，与是开放式还是闭合式脱气有关，这受控于在浅部岩石层内通道的形状和它的渗透率。该理解支持Roberge等 （2009）对挥发分的研究结果，他定义在1994～1997年喷发中发现的挥发分的种类和体积可以用脱气的深度来解释。随后岩浆上升速度的不同能引起不同喷发强度，在现代熔岩锥（大约19ka至今）的地层上可以反映出来。

7 结论

由于不断的变化和演化，波波卡特佩特火山动力学系统的脱气历史是很复杂的。但是还是可以看到随着时间的变化，反映在原生碎屑的结构不同（图2）和喷发前岩浆进入不平衡（晶体和熔体之间）的深度。主要证据有：

成核密度和成核事件次数（气孔群体的数量）之间的不同，帮助定义不平衡或平衡脱气。例如，灰色浮岩（大约19ka）的成核密度（n°）是1.2×10－4，2001年浮岩的成核密度是6.74×10－7，灰色浮岩代表不平衡脱气而2001年浮岩接近平衡脱气。

生长连结（合并）和奥斯特瓦尔德成熟的差别，定义脱气的次数及岩浆开始脱气的压力条件（指在挥发分相上的超压）。这可以通过粉红色浮岩和赭色浮岩的对比看出，粉红色浮岩气孔成核密度n°为3.24×10－6，最大气孔大小600μm，赭色浮岩气孔成核密度n°为2.48×10－7，最大气孔为1 000μm（表2）。

岩浆所经历的停留时间和深度，根据气孔大小分布图的角度（参考图8b）帮助定义上升的途径和喷发前上升的相对速度。相同样品的玻璃基质的化学成分投点到Qz－Ab－Or三元系中帮助我们定量地确定岩浆喷发前最后平衡的深度。这些数据与对1997～1994年喷发物中熔体包裹体内挥发分的研究中获得的脱气深度结果一致，因为在两个研究中用的是相同的样品（Roberge et al，2009）。

因此，脱气开始的深度和浅部通道的渗透性和结构影响了波波卡特佩特火山的脱气过程，因此影响了爆炸式和溢流式火山作用的变化。根据Roberge等（2009）的结果，脱气深度的变化是在喷出的挥发分的体积和种类上记录的，是可以检测得到的。

所有这些研究汇总起来为波波卡特佩特火山脱气过程的深度描述创造了条件 ，并且确定出不只是玻璃基质的成分可影响火山喷发的类型。来自不同脱气历史的不同喷发的几个浮岩碎屑具有非常相近的玻璃基质成分（图8）。这说明像挥发分的历史和火山的结构，因而还有脱气的类型，也是很重要的。这与不同数量的减压结晶一道将通过积极反馈最终影响岩浆的黏度，因此也会影响喷发的类型，这由本研究采取的综合方法说明了。