飞秒激光成丝若干新效应研究进展

倪洁蕾，程 亚

中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室，上海201800

在约1014～1015W/cm2的光强量级，强场激光与原子、分子的相互作用导致一系列新奇效应.一方面，此时光场已足够强，能显著扭曲原子、分子中的库仑势场，使基于微扰论的非线性光学失效;另一方面，在超短脉宽条件下，上述光场强度仍不足以导致原子、分子体系的完全电离，因此与光场相互作用的主体仍是中性的原子、分子，而非等离子体.在这一较为狭窄的光强范围，人们已经观测到，诸如高次谐波产生、阈上电离和非序列双电离等具有高度非线性、非微扰特征的激光，与原子、分子等相互作用的新现象.

同时，在这一光强范围，激光脉冲自身在传输过程中也出现了非线性效应.1995年，密歇根大学Gerard Mourou小组［1］实验发现，峰值功率超过几GW的飞秒激光脉冲在大气中非线性传输能够长达几十米，产生一个长距离、自导的光通道，其内核直径约在100 μm量级，峰值光强高达1014W/cm2量级.在这样高的激光强度作用下，空气中的分子被电离，在激光通道中留下一条长的等离子体痕迹，等离子体中的峰值电子密度高达到1016cm-3量级.光通道的高强度能量内核仅包含少部分激光能量，外围被“能量池”环绕，用于补充光通道中心因非线性相互作用损耗的能量，从而使激光能够维持长距离传输.这种长距离的光通道被称为飞秒激光光丝(femtosecond laser filament).

飞秒强激光脉冲在介质非线性成丝过程中，产生了丰富的非线性效应［2-4］，如长距离稳定传输［5-6］、超连续白光产生［7］和锥光辐射［8］等;此外，激光成丝自身的物理性质使其在多个光学前沿领域也有着广泛应用，如利用飞秒激光长距离成丝实现激光引雷放电［9-10］和大气污染远程探测［11-13］、利用飞秒激光超连续白光实现光脉冲压缩［14-15］、飞秒激光成丝辅助产生高次谐波［16-18］和阿秒脉冲［19-20］等.

更重要的是，飞秒强激光成丝过程所传达出来的关于物质的组成、结构、状态、能量耦合与转移、各种内部变化动力学过程的重要信息，从更深层面促进人们对物质特性的认识和研究兴趣.例如，纳秒、皮秒时间分辨技术以及部分的飞秒时间分辨技术都是建立在微扰论描述的非线性光学基础上，而基于高次谐波产生的阿秒光子学，将非线性光学从微扰区域推向高度非微扰区域，有史以来第一次为人们展示电子波包运动的观察与控制［21-22］.同时，飞秒激光成丝也为人们更加有效操控物质状态提供了新手段和新途径，如飞秒脉冲分子准直［23］和飞秒激光诱导人工降雪［24］等.

尽管飞秒激光成丝过程的基本物理图像已逐渐清晰，但此领域仍存在许多挑战，如成丝过程中高阶克尔效应不可忽略，直接冲击现有的成丝基本模型;飞秒激光成丝过程产生的基于谐波放大的远程空气激射新现象，其产生机制尚不明确.本文结合课题组研究发现，评述飞秒激光成丝研究在高阶克尔效应的验证、远程空气激光的发展以及时空聚焦在光丝远程操控中的应用.

1 飞秒激光成丝基本模型

自1995年发现激光成丝现象［1］，经过十几年的广泛研究，飞秒激光成丝的主体物理图像已逐渐明晰，即成丝过程中飞秒激光脉冲同时受到克尔自聚焦和等离子体散焦的作用，并在两者的动态平衡中实现长距离自导传输.

当超强超短激光束通过非线性介质，由于激光束在空间上的分布不均匀，引发介质折射率的空间分布也不均匀.在强电磁场的作用下，介质的折射率n不仅与频率有关，还与激光场强度Ⅰ(r，t)有关.由于非线性折射率系数n2一般是正的，在强激光场下，光斑中心光强较强，介质折射率较大，而光斑边缘光强较弱，介质折射率则较小，因此，介质对于强激光场相当于凸透镜，使光束波面产生弯曲，如图1，其中蓝色代表折射率改变;红色代表光强.这种情况称为自聚焦［25-26］.

图1 光克尔效应导致的光束自聚焦示意图Fig.1 Self-focusing of optical beamsinduced by optical Kerr effect

随着自聚焦的发生，光强越来越强.强光场与原子分子相互作用，诱发光电离.按照激光场强度的不同，原子分子的电离行为也不同.当激光场强度在1010～1012W/cm2，激光对原子分子的电离可用微扰论描述.这时物质通过同时吸收几个光子，将束缚电子从价带激发到导带，如图2(a)，称为多光子电离［27］.当激光场强度在1013～1014W/cm2，此时的强度可与原子内库仑场相比拟，激光场与原子库仑电场联合作用，压低原子势场，使其形成势垒.此时，电子波包在线偏振激光场中不断颤动，其颤动幅度可能比玻尔半径高几个量级，每个光周期内电子的平均动能超过原子的束缚能.因此，大量束缚态电子能够在极短时间内通过量子隧穿逃出势垒，成为自由电子，如图2(b)，这个过程称为隧穿电离［28］.电子电离后，其运动由牛顿方程描述，原子核的作用基本可忽略.

图2 两种强场光电离机理Fig.2 Two types of strong field photo-ionization

定义 Keldysh 系数［28］

其中，EB为物质的电离势;Up为光场中自由电子的颤动能;ω为光场频率;Ⅰ为光场强度.

利用Keldysh系数可近似地将强场电离划分为两个区域，其中，γ＜1是隧穿电离为主导的区域;γ＞1是多光子电离为主导的区域.

强激光场中，原子、分子被电离，产生等离子体.等离子体的存在将局部降低物质的折射率［29］

其中，Ne(Ⅰ)是与光强有关的自由电子密度;Ncrit为临界密度;e、m和ω分别为电子的电荷、质量和激光场的中心频率.

与自聚焦引起的折射率变大相反，等离子体的产生引起折射率降低，从而产生负透镜效应.这一效应能够平衡自聚焦过程引起的光强坍塌效应，从而形成能够长距离自导传输的光丝.

因此，飞秒激光成丝的物理起因可归结为光学克尔效应引起的自聚焦和强场电离引起的等离子体散焦效应.在入射激光的功率大于临界功率的情况下，介质的非线性克尔效应使介质起到类似凸透镜的作用，光束发生自聚焦.当光强高到一定程度时，发生强场电离，产生等离子体，使介质起到类似凹透镜的作用，光束被散焦，自聚焦效应被抵消.此时功率仍然大于临界功率，因此又继续发生自聚焦.如此循环，激光以成丝的形式自导传输.

在长距离自导的光丝通道内，由于长距离的相互作用，其内部产生的非线性效应，如自相位调制会变得非常明显，从而使光丝具有很多独特的光学性质，如超连续白光产生［30-31］、光强钳制［32-33］及锥光辐射［34-36］等.

飞秒激光成丝的主体物理图像逐渐明晰的同时，飞秒激光成丝研究也产生了一系列新现象，如长距离稳定传输、超连续白光产生和锥光辐射等，且被广泛用于光学前沿领域，如远程监控、高次谐波产生、分子准直和天气控制等.

然而，作为一个年轻的前沿领域，飞秒激光成丝过程的基本物理图像至今仍未被完全揭示.如最近报道的成丝过程中高阶克尔效应饱和行为就颇令人费解［37-38］，致使飞秒激光成丝的基本物理图像受到质疑.此外，空气中飞秒激光成丝产生的基于超快粒子数反转的受激辐射光放大(即远程空气激光)新现象［39-40］也备受关注，这种现象有别于以往自发辐射光放大的空气激光，对其产生机理，目前还在研究中［41-43］.与此同时，利用并发展新的光场操控方法与技术，实现对飞秒光丝形态及光丝中光场时空分布的有效调控，已成为当前研究热点.

2 高阶克尔效应与飞秒激光成丝研究

在传统成丝模型里，成丝过程由非线性传输方程描述［44］:其中，A为光场复振幅;n0为线性折射率;α为吸收系数;k0为中心波矢;k2为群速度色散;ΔnKerr和Δnplasma分别代表克尔效应和等离子体对介质折射率的改变，ΔnKerr=n2Ⅰ，Δnplasma=Ne(Ⅰ)/2Ncrit.

传统成丝模型建立在以下几个近似基础上.

第一，传统成丝模型忽略了克尔效应的各向异性，认为光丝在横截面上是各向同性的.时间领域的克尔非线性效应包括两部分贡献，一部分源于电子的瞬时响应;另一部分源于原子核的响应，包括分子间与分子内的旋转和振动.

对于电子的瞬时响应部分，在非共振情况下，瞬时电子克尔效应产生的双折射应由式(5)决定，

其中，n2为二阶非线性折射率系数;Ⅰpump为入射激光光强.而在理论模型中，垂直分量被忽略.这种双折射效应到底对成丝具有什么样的影响，目前尚待深入研究.

第二，该模型仅考虑克尔效应的瞬时响应部分，忽略了原子核的延迟响应.由于飞秒脉冲带宽较大，当入射到介质中时，激发分子的低频转动或者振动模式，且在脉冲消失后分子仍然处于转动相干叠加态.不同本征频率的转动模式发生相干、相消干涉，产生分子准直和取向重建现象，称为非绝热准直［45-46］.分子准直引起的双折射由式(6)决定［47-48］，

其中，Δα=α‖-α⊥代表极化率各向异性［49］;〈cos2θ〉(t)为分子准直度;N为气体密度;n0为气体线性折射率.

由于自聚焦和等离子体散焦都发生在超快时间尺度内，这种延时响应在理论模型中也常被忽略.但在较长传输距离下，由于自相位调制等效应的作用，脉冲脉宽会被展宽，当进入皮秒时间范畴内，这种延时响应对成丝的影响不能忽略.这种情况下的成丝过程会有何变化，也尚未得知.

第三，值得注意的是，上述模型建立在微扰论基础上，忽略了高阶克尔效应的影响.然而，2009年，Loriot等利用泵浦-探测技术测量常温下N2、O2和Ar气体的非线性克尔折射率随入射光强变化情况时发现，在高光强(Ⅰ＞2.6×1013W/cm2)下，高阶克尔非线性折射率非常明显，且发生饱和甚至转变成负值，如图3，这意味着克尔自聚焦效应已转化成克尔散焦效应［37-38］.

图3 不同气体中的非线性折射率随入射光强度的变化［38］Fig.3 Nonlinear refractive index variation versus intensity［38］

这个发现预示着成丝过程中高阶克尔效应无法被忽略，而且能产生散焦效应与克尔自聚焦平衡，从而产生无等离子体的光丝通道［50］.其意义在于:①它将改变以往对成丝的认识，颠覆克尔自聚焦与等离子体散焦互相平衡的传统认识，进入无等离子体成丝的新时代;②预示着一些新的成丝特性，如更低的钳制光强［50］、更长的光丝长度［51］、更高转换效率的谐波产生［52］等;③ 因该现象背后的物理起因尚不清楚，它预示成丝领域可能存在尚未发现的物理机制［53］.

目前，针对高阶克尔模型(成丝模型中考虑高阶克尔效应，且克尔非线性同时兼有自聚焦和自散焦效应)和传统模型(成丝模型仅考虑二阶克尔效应，忽略高阶克尔效应)的实验验证仍在进行，其中，有支持高阶克尔模型［54-57］，也有支持传统模型［52，58-63］.该争议至今尚未取得共识.

本课题组通过实验测量成丝过程中产生的三次和五次谐波产率比值，验证成丝过程中的三阶和五阶非线性过程是否仍属微扰范畴［64］.实验利用2 mm气体盒子作为介质，尽可能减少传输效应对测量结果的影响，实验结果如图4.结果发现，在光强约1.5×1014W/cm2时，光丝产生，光强钳制效应使三次谐波和五次谐波强度不再提高.该光强处的五次谐波和三次谐波的产率比高达0.1，比微扰论所预示的产率比高4～5个数量级.通过测量五次谐波、三次谐波与气压的依赖关系，证明五次谐波是由基波直接产生，而非由三次谐波级联产生.这个结果证实，成丝过程中存在显著的高阶克尔效应，反映了传统成丝理论的不足.然而，通过对比三阶克尔非线性折射率n2Ⅰ和五阶克尔非线性折射率n4Ⅰ2的大小，可证明单靠这两个克尔效应无法取得自聚焦和散焦的平衡.因此，本课题组认为完整的成丝过程物理图像，应同时包含高阶克尔效应与等离子体散焦的贡献.

图4 实验测量不同气体中的三次谐波和五次谐波转换效率及其功率比［64］Fig.4 Experimentally measured third，fifth harmonic conversion efficiency and power ratio in different gases［64］

3 远程空气激射产生研究

基于激光的光谱测量技术，例如，差分体积吸收雷达技术(light detection and ranging，LIDAR)、激光吸收光谱学和激光诱导荧光等，已被广泛应用于探测大气痕量气体中(大气中数浓度低于10-6的气体，如CO和SO2等气体，光化学烟雾、酸雨、温室效应和臭氧层破坏等空气污染均与痕量气体有关).这些技术的弊病在于不能同时探测多种污染气体.飞秒激光成丝由于具有承载光强高(可达1013～1014W/cm2量级)、指向性好(形成百微米量级的等离子体通道)和传输距离远(长达几千米)的特点，在大气污染远程监控、有毒有害物质识别等方面具有重要应用价值［65］.在飞秒激光光丝内部，强光场与原子分子发生作用，产生分子的离解、原子分子的电离、细小颗粒的爆炸等，激发出一系列的荧光信号.基于飞秒激光成丝的远程探测技术，借助荧光信号锁定物质的成分和位置，只需要一台激光器就可以实现多种靶物质同时测量.至今能够识别的靶物质包括气体(CH4［66］和C2H2［67］)、乙醇蒸汽［68］、生物剂(蛋白粉末)［69］和金属颗粒［70］等.但这种基于荧光的技术信噪比有限，噪声来源主要是成丝过程诱发的超连续白光的背向散射光，波长覆盖范围从紫外到红外.

2003年，加拿大Laval大学的研究小组首次报道飞秒激光成丝诱导的自发辐射放大［12］，该研究小组利用800 nm高能量激光脉冲在空气中成丝，发现波长为337和391 nm的氮气荧光信号强度随光丝长度增加呈现出指数增长趋势，证明飞秒激光成丝可以诱导放大的自发辐射(amplified spontaneous emission，ASE)，有效提高荧光信号探测的信噪比.2011年1月，美国 Princeton大学 Dogariu等［11］在《Science》上报道了紫外皮秒激光驱动的、以氧气为增益介质、波长为845 nm的自发辐射放大的产生，其将波长为266 nm，脉宽为100 ps的紫外激光脉冲聚焦到空气中，经过双光子解离和双光子共振激发，形成高增益、波长为845 nm的自发辐射放大信号.这些研究极大地推动了飞秒激光成丝在远程探测方面的实际应用.

目前，远程激光的研究主要以N2和O2为增益介质，对其他气体和大气污染物(如 CO2、SO2、NH3、O3、氮氧化物和碳氢化合物等)的研究较少.另外，现有产生的空气激光难以实现在各个波长间切换，不具备远程操控能力.对于以上问题，无论是高能量的钛宝石激光器，还是能量有限的紫外激光器，由于输出波长固定，都不足以满足当前研究要求.光参量放大技术的发展，为研究人员提供毫焦耳量级、数十飞秒乃至周期量级的可调谐中红外新波段(1～5 μm)的激光光源，也为远程激光辐射的研究提供了有力工具.

图5 远程氮气激光的产生［39］Fig.5 The generation of remote nitrogen lasing［39］

近期，本课题组利用中红外可调谐激光脉冲在成丝过程中实现高亮度、波长可切换的远程空气激光［39-40］.与以往研究不同，该空气激光辐射并非源于自发辐射放大，而是建立在超快时间尺度内产生的粒子数反转系统上，以谐波为种子的受激辐射放大.与以往自发辐射放大信号相比，受激辐射放大信号强度高，信噪比好，更适合进行远程探测;另外，该粒子数反转系统的建立时间在飞秒量级，有别于以往的电子碰撞激发［71-73］，揭示成丝过程中尚未被了解的粒子数反转建立过程，且该空气激光产生装置及操作较为简单，只需单一的中红外光束聚焦在气体样品中便可实现成丝，为其远程探测应用提供了可能.

目前该空气激光可在N2和CO2中产生.在N2中，由于N2+离子各能级的间隔较大(大于谐波种子的带宽)，可通过调节中红外激光的波长，在不同能级间实现波长转换，如图5.实验所测增益系数约为 5.024 cm-1［39］.

在CO2中，由于CO2+离子各能级的间隔较小(小于谐波种子的带宽)，不同能级跃迁产生的空气激光同时激发，如图6.实验测量增益系数约为4.43 cm-1［40］.

从氮气激光和二氧化碳激光的实验结果可见，此类空气激光具有以下特性:①激光信号是严格的线偏光，不同于自发辐射放大信号(无偏振特性);②须借助泵浦光的谐波产生显著激光信号，且激光信号强度强烈依赖于谐波光谱成份;③ 因三次谐波或五次谐波由基波进行非线性转换产生，谐波脉冲与泵浦光脉冲间隔在飞秒量级，因此激光信号的产生时间与泵浦光脉冲的入射时间间隔应在飞秒量级.即粒子数反转的建立时间在飞秒量级.

图6 远程二氧化碳激光的产生［40］Fig.6 The generation of remote carbon dioxide lasing［40］

实验同时发现，不仅可通过中红外光场及其自发产生的谐波种子共同产生空气激光，也可利用Ti∶sapphire激光器输出的波长为800 nm飞秒激光脉冲作为泵浦光，其波长为～400 nm的倍频光脉冲(可通过调节倍频晶体角度，使其波长覆盖391或428 nm)作为探测光，共同作用产生波长为～391 nm或～428 nm的空气激光［42-43］.图7展示了双色场和氮气分子相互作用产生～391 nm激射的基本原理.在此双色光路结构下，通过引入脉宽为40 fs、波长为800 nm的参考脉冲，可同时对～400 nm探测光脉冲和空气激光信号进行时间特性测量.空气激光信号选取波长约391和428 nm的氮气激光信号，通过与800 nm的参考脉冲进行互相关测量，可得其时间特性如图8.

实验表明:① 经过BBO晶体倍频产生的400 nm脉冲脉宽约700 fs，与之相比，在空气中产生的约391 nm氮气激光脉冲的脉宽约为2.4 ps，产生约428 nm氮气激光脉冲的脉宽约为7.8 ps，都远宽于400 nm倍频光脉冲脉宽;②激光信号的峰值位置与400 nm探测光的时间延时为皮秒量级，且不同波长的激光信号的最强时间位置并不相同.

图7 双色场中的氮气激光产生［43］Fig.7 Nitrogen lasing in two-color field［43］

图8 实验测量的400 nm探测光、391 nm氮气激光及428 nm氮气激光的时间特性［42］Fig.8 Experimentally measured temporal characteristic of the 400 nm probe pulse，the ～391 nm lasing pulse and the ～ 428 nm lasing pulse［42］

为此，我们推测空气激光建立在超快粒子数反转的基础上，是由谐波触发受激辐射产生的放大，并对这种猜测做进一步验证.

由于这种超快激射发生在光丝里面，光强钳制现象使得激射的泵浦光与种子光(谐波)强度无法调节.为了克服这一点，我们通过调节混合气体的气压比操纵光丝的钳制光强，从而进一步调节激射的泵浦光和种子光，观察其对激射的影响［41］.

实验发现，当在氮气中加入氙气时，由于氙气的电离势很低，导致混合气体中光丝的钳制光强下降，即泵浦光下降，同时由于氙气的非线性系数很高，虽然钳制光强下降，但谐波强度却增长.这种情况下，观察到的激射信号随氙气气压增加且迅速消失，如图9(a).这是因为泵浦光太低，氮气分子电离率太低，氮离子数目急剧下降，导致氮离子激光渐渐变弱.当在氮气中加入氖气时，由于氖气的电离势较高，实验所用光强较低，使得在氖气中未能成丝，光丝主要在氮气中产生，同时由于氖气的非线性系数很低，谐波也主要是在氮气里产生，因此，激射信号强度变化并不大.当在氮气中加入氩气时，由于氩气和氮气具有相近的电离势和非线性系数，光丝钳制光强保持不变，因此，氮离子数目保持不变，然而谐波强度随氩气气压增加递增，使激射信号变强.图9(b)测量了391 nm处的谐波强度以及激光强度，可见，激光强度严重依赖于谐波强度.因此，激射信号强度主要受钳制光强决定的氮离子数目及光丝中产生的谐波强度影响.为进一步判断该远程空气激光的建立机制，利用泵浦-探测技术开展以下实验［43］:① 改变探测光的入射方向;②改变探测光的光谱特性;③ 改变探测光强度.这3个实验为揭示飞秒激光激发产生的相干辐射信号的物理机制提供了借鉴.

图9 不同混合气体中氮气激光强度比较［41］Fig.9 Comparison of Nitrogen lasing intensity in different gas mixtures［41］

实验还发现:① 当探测光从泵浦光的反方向入射，激光辐射仍可产生;② 激光辐射强度强烈依赖于探测光光谱，探测光光谱必须与分子的跃迁波长391 nm重合才能取得激光辐射;③激光辐射强度与探测光强度成正比.这3个实验结果为激射产生机理提供了一定的判据.首先，四波混频是一个参量过程，其强烈依赖于泵浦光和探测光的相位匹配，而基于粒子数反转的激光辐射不依赖相位匹配.若探测光与泵浦光波矢方向相反，打破相位匹配条件，仍能产生～391 nm激光辐射，则四波混频作为该～391 nm激光辐射机制的可能性将被排除.

其次，四波混频和拉曼放大都是非线性频率转换过程，探测光的光谱不需要覆盖到391.4 nm，而对于基于粒子数反转的激光辐射，探测光作为种子光，光谱必须覆盖跃迁波长，即391.4 nm.这一点将作为支持粒子数反转的第2佐证.

最后，受激拉曼放大增益与种子光强度间呈指数关系，而基于粒子数反转的激光辐射强度与种子光呈线性关系.而第3个实验结果所表明的激光强度和探测光强度为线性依赖关系，而非指数依赖关系.这点排除了受激拉曼放大作为该～391 nm激光辐射机制的可能性，也是第3个支持粒子数反转的证据.

因此，我们认为对于飞秒激光成丝中出现的N2+离子激光辐射，粒子数反转是最有可能的物理机制.粒子数反转建立时间为飞秒量级，持续时间为皮秒量级.

然而，超快粒子数反转的建立机制仍在探索中.在以往研究中，等离子体大多通过碰撞激发，由于碰撞的时间尺度在皮秒范围，不可能产生超快粒子数反转，其产生的可能途径有:①内壳层激发.事实上，1967年第1台X射线激光器就是建立在超快粒子数反转机制上，它利用X射线脉冲对内壳层电子直接进行光电离，产生粒子数反转.在我们的实验中，飞秒激光成丝是否也通过内壳层电子电离建立超快粒子数反转，仍值得探索;②飞秒激光成丝中的超激发态研究尚处初始阶段.超激发态是指激发能高于原子分子的第一电离能而尚未导致电离的一种激发态，一般具有飞秒尺度的能级寿命，之后可能通过电离产生处于激发态的分子，直接建立粒子数反转.在本实验中，粒子数反转是否借助超激发态实现，也值得研究.

4 飞秒激光成丝的操控研究

随着飞秒激光成丝的发展，对飞秒光丝的调控也更加多元化，不仅可以通过对光场特性的控制来实现，例如，光场的相位控制［74］、使用特殊光场成丝(如 Airy 光束［75-76］、Bessel光束［77］和涡旋光束［78］等)、利用材料特殊性能进行成丝［79］、利用中红外新波段光源成丝［80］及少周期激光脉冲成丝［81］等.这些工作为飞秒激光成丝的研究提供更宽广的参量范围，进一步推动飞秒激光成丝的发展.

在基于飞秒激光成丝的远程监控技术中，光强钳制现象，一方面提高了激光传输的稳定性，另一方面也限制了成丝中光强的提高，不利于光丝中与光强相关的非线性效应的高效率产生.虽然可利用紧聚焦［82］或混合气体［41］对光丝钳制光强进行调控，然而这些调控手段无法在远距离实现.因此，如何利用远距离操控提高成丝中的峰值光强，成为飞秒激光成丝领域重要课题.鉴于此，本课题组提出另一种提高飞秒激光成丝钳制光强的方法，通过对飞秒激光脉冲引入空间啁啾，进行时空聚焦，可有效提高远程成丝中的光强［83］，同时缩短光丝长度，这对远程探测来说，不仅能提高信号强度(光强增强)，也能提高探测精度(光丝缩短).

时空聚焦技术的想法最初由Chris Xu小组［84］和Yaron Silberberg小组［85-86］于2005年分别提出，并用于生物成像领域以提高多光子成像信噪比.产生超短脉冲必须满足:①各频谱成分必须在空间上重合;②各频谱成分在时间上同时到达(无啁啾).时空聚焦技术的想法与此类似，通过将超短脉冲各个频谱成分在空间上分开，并在透镜焦点处重新组合，使脉宽成为空间传输的函数，仅在透镜的焦点处，各个频谱分量同时满足以上两个条件，实现脉宽最短.具体实现方法如图10.通过利用光栅对，使超短脉冲的各频谱分量在空间上分开，产生空间啁啾，然后利用透镜将具有空间啁啾的光束聚焦.由图10可见，焦点位置超短脉冲的各个频谱分量在空间上完全重合，此时调节各个频率的相位，使其同时到达焦点位置，并合成超短脉冲.然而在焦点外，由于各个频谱分量在空间上是分开的，对于每个特定位置，频谱变窄，脉宽变长.

图10 时空聚焦示意图及聚焦过程中各位置脉宽示意图Fig.10 Schematic illustrations of spatiotemporal focusing and different pulse durations in the vicinity of geometric focus

利用菲涅耳衍射对时空聚焦后的光斑做模拟计算.计算参数为:激光脉冲中心波长800 nm，谱宽30 nm，光斑大小1 mm，透镜焦距f=1 m.取光栅常数1 500线/mm，入射角53°，光栅对距离73 cm，得到传统聚焦和时空聚焦下焦点处的光强分布如图11(a)与图11(b).可见，采用时空聚焦技术后，光束在Z方向的半高全宽由传统聚焦的～6 mm下降为～0.2 mm.图11(c)为模拟所得激光脉冲被时空聚焦后的脉宽随传输距离的变化.可见，在焦点位置脉宽达到最短，之前或之后的脉宽都会变宽.利用时空聚焦在空气中成丝，可将远程光丝长度缩短25倍，光丝内部钳制光强提高30%.图12(a)和(b)拍摄了时空聚焦与传统情况下的光丝侧面图.可见，在传统聚焦情况下，丝的长度为～100 mm，而采用时空聚焦技术后，丝的长度缩短为～4 mm.另外，由于光丝内钳制光强正比于391和337 nm荧光线的强度比R，通过测量两种聚焦情况下的R值，可推算出两种聚焦情况下的钳制光强［83］.图12(c)测量两种聚焦情况下，R值随入射激光能量的变化.可见，当入射激光能量较低时，由于传统聚焦下激光的光强高，克尔自聚焦效应显著，使峰值光强提高，因此，R较大.当入射激光能量较高时，由于传统聚焦情况下自聚焦产生在较小能量下，光强钳制出现较早，限制了光强的进一步提高;而在时空聚焦情况下，克尔效应只在焦点附近比较显著，能容许更高的光强.当入射能量为5 mJ时，在传统聚焦情况下，R值约为0.05，时空聚焦情况下，R值高达0.15.由此推断，相比传统聚焦，在时空聚焦下光丝内部的钳制光强提高了30%.由于光电离对光强的非线性依赖，光强提高意味着分子总电离的大幅提高.

图11 传统聚焦和时空聚焦的聚焦特性Fig.11 The Focusing properties of traditional focusing and spatiotemporal focusing

图12 传统聚焦和时空聚焦下的飞秒激光成丝对比［83］Fig.12 Comparison of femtosecond laser filamentation by traditional focusing and spatiotemporal focusing［83］

展 望

本文评述当前飞秒激光成丝领域的若干新效应研究进展，包括高阶克尔效应、远程空气激光和时空整形成丝.从技术上来看，飞秒激光成丝目前已成为产生高强度周期量级激光脉冲、太赫兹辐射新光源，以及远程探测的重要手段.从物理角度上看，飞秒激光成丝的研究与强场中原子分子行为的研究相结合，将是未来的研究趋势之一.一则飞秒光丝可承载高光强，是一个独特的强光场与原子分子相互作用的通道，可产生电离、解离、分子准直及超激发态激发等一系列现象;另则飞秒激光成丝中的许多非线性光学现象已被充分研究，为进一步研究飞秒激光成丝中强光场与原子分子相互作用提供研究优势.与此同时，飞秒激光成丝操控将作为当前飞秒激光成丝领域的重要分支迅速发展，有望为飞秒激光成丝的未来提供更有力的调控手段，揭示更深层次的物理认识.

致谢:谨此感谢徐至展、陈瑞良、徐淮良、姚金平、曾斌、储蔚、何飞、李贵花、张海粟、井晨睿和谢红强等同志，对本研究做出的贡献.

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