ZrSiO4超细粉体生产工艺响应面优化的方法

于飞

摘 要：硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数的影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法。响应面优化法就是一种较好的解析方法，其过程是选工艺参数及其水平，然后建立解析式并方差分析优化，进而确立最佳操作工艺参数并进行响应面解析。首先是确定一组参数（或因子），如：球料比、磨矿时间和助磨剂含量，各取三水平。然后用design-expert程序处理。因此，这就是所谓的三因子三水平的优化方法。

关键词：解析法；响应面优化；硅酸锆超细粉；干法；回归方程

1 前言

硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法[1]。而响应面优化法是一种较好的解析方法，其过程是先选工艺参数：（1） 球/料比，A表示。根据单因子实验设定三个水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨矿时间，B表示。设定三个水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨剂浓度，C表示。设定三个水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。为消除不同情况实验的区别，低、中、高水平常用代码值表示，依次为 -1、0、+1。代码值低、中、高水平确定分别是它们与中水平之差被步长除（步长=高水平-中水平）。统计实验一般按代码给出，可与实验值互换。按Box-Behnken设计三参数三水平，要进行15次实验。经优化后，获得球/料比、磨矿时间、助磨剂浓度三参数的最优工艺条件。待定的最优工艺条件一定在设定的水平之间，否则优化会失败，需要特别注意。

2 实验内容

2.1 实验仪器

本实验所采用的仪器有行星式球磨机、激光粒度分析仪、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2实验材料

本实验所采用的材料有：锆英砂为经过重选，电磁选后的材料。按设计装料进行实验，粒度分析仪测中度粒径D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平设计如表1所示，供回归分析用。

3 响应面回归方程及方差分析

3.1 回归方程

3.2 方差分析

在响应面分析中安排的15个实验中包含有3个重复的零点实验，目的是估计实验误差，确定实验的稳定性。剩余的是12个是析因点实验。因此，在这15个实验中分为两类，仍属于中心组合设计。然后对得到的回归方程模型和方程中各项系数进行方差分析，目的是检验模型及其组成各项是否显著可靠。方差分析表中有几个重要指标要注意，一个是F值，是模型和残差两者变异相比较的实验，其值为模型均方与残差均方相除[3]。这个值越大越好，结果越显著[2]；另一个是P，即大于F的概率，即不符合实际为真的概率。显然，P值越小越好，一般P<0.05，表明结果显著有效。还有一个是决定系数R2的值，对于一个有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回归模型决定系数远大于0.6，因此，有效。而失拟（lack of fit）F值要小，P值要大。

我们第一次方差分析表明AB项P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova两健处理。由此得到上面回归方程。这时A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各项P值都小于0.05，而失拟也不显著，基本达到要求。这时可利用优化Optinimiction栏中的Numerical求最优值，点solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一点要注意，Goal栏要键入“minimize”，是求极小D50。方差分析结果如表2所示。

3.3 响应面分析

可以研究因子交互作用对响应值影响，响应面越陡交互影响越显著。但从D50与三因子关系看是个四维函数，很难表示，故要降维，令一个因子为零，降为三维。然后研究D50与其余两因子的关系。因回归方程中有AC，BC交互项，因此，能考擦D50与AC，AB的响应面。图1中的曲线为图2响应面的等高线，点Graphs即可得到。点Grphs Tool栏里的3D surface获得三维响应面，即为图2。

3.4 方程最优解、最优条件、最佳条件的验证

根据实验结果的SAS三元非线性分析，回归方程有稳定点，即可对方程的三个因子求偏导，求极小值。本过程由软件直接给出，最优值即为上面结果。当然，D50仅是预测值，然后要按求得最优条件组织实验。本实验结果与计算值的预测值相吻合。说明回归模型能真实反应各因子对D50的影响。

4 结论

响应面优化法在其它领域应用已有报导，但在磨矿超细粉制备方面鲜有文章发表。因此，本文采用响应面优化法对ZrSiO4粉体生产工艺进行了研究，得到了较好的结果。响应面优化法能对工艺参数设置，助磨剂浓度大小对D50影响提供便捷分析。克服了传统统计方法数据量大，各因子相互作用难估计的缺点。因此，本研究对实际生产和科研有重要参考价值。endprint

摘 要：硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数的影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法。响应面优化法就是一种较好的解析方法，其过程是选工艺参数及其水平，然后建立解析式并方差分析优化，进而确立最佳操作工艺参数并进行响应面解析。首先是确定一组参数（或因子），如：球料比、磨矿时间和助磨剂含量，各取三水平。然后用design-expert程序处理。因此，这就是所谓的三因子三水平的优化方法。

关键词：解析法；响应面优化；硅酸锆超细粉；干法；回归方程

1 前言

硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法[1]。而响应面优化法是一种较好的解析方法，其过程是先选工艺参数：（1） 球/料比，A表示。根据单因子实验设定三个水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨矿时间，B表示。设定三个水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨剂浓度，C表示。设定三个水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。为消除不同情况实验的区别，低、中、高水平常用代码值表示，依次为 -1、0、+1。代码值低、中、高水平确定分别是它们与中水平之差被步长除（步长=高水平-中水平）。统计实验一般按代码给出，可与实验值互换。按Box-Behnken设计三参数三水平，要进行15次实验。经优化后，获得球/料比、磨矿时间、助磨剂浓度三参数的最优工艺条件。待定的最优工艺条件一定在设定的水平之间，否则优化会失败，需要特别注意。

2 实验内容

2.1 实验仪器

本实验所采用的仪器有行星式球磨机、激光粒度分析仪、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2实验材料

本实验所采用的材料有：锆英砂为经过重选，电磁选后的材料。按设计装料进行实验，粒度分析仪测中度粒径D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平设计如表1所示，供回归分析用。

3 响应面回归方程及方差分析

3.1 回归方程

3.2 方差分析

在响应面分析中安排的15个实验中包含有3个重复的零点实验，目的是估计实验误差，确定实验的稳定性。剩余的是12个是析因点实验。因此，在这15个实验中分为两类，仍属于中心组合设计。然后对得到的回归方程模型和方程中各项系数进行方差分析，目的是检验模型及其组成各项是否显著可靠。方差分析表中有几个重要指标要注意，一个是F值，是模型和残差两者变异相比较的实验，其值为模型均方与残差均方相除[3]。这个值越大越好，结果越显著[2]；另一个是P，即大于F的概率，即不符合实际为真的概率。显然，P值越小越好，一般P<0.05，表明结果显著有效。还有一个是决定系数R2的值，对于一个有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回归模型决定系数远大于0.6，因此，有效。而失拟（lack of fit）F值要小，P值要大。

我们第一次方差分析表明AB项P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova两健处理。由此得到上面回归方程。这时A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各项P值都小于0.05，而失拟也不显著，基本达到要求。这时可利用优化Optinimiction栏中的Numerical求最优值，点solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一点要注意，Goal栏要键入“minimize”，是求极小D50。方差分析结果如表2所示。

3.3 响应面分析

可以研究因子交互作用对响应值影响，响应面越陡交互影响越显著。但从D50与三因子关系看是个四维函数，很难表示，故要降维，令一个因子为零，降为三维。然后研究D50与其余两因子的关系。因回归方程中有AC，BC交互项，因此，能考擦D50与AC，AB的响应面。图1中的曲线为图2响应面的等高线，点Graphs即可得到。点Grphs Tool栏里的3D surface获得三维响应面，即为图2。

3.4 方程最优解、最优条件、最佳条件的验证

根据实验结果的SAS三元非线性分析，回归方程有稳定点，即可对方程的三个因子求偏导，求极小值。本过程由软件直接给出，最优值即为上面结果。当然，D50仅是预测值，然后要按求得最优条件组织实验。本实验结果与计算值的预测值相吻合。说明回归模型能真实反应各因子对D50的影响。

4 结论

响应面优化法在其它领域应用已有报导，但在磨矿超细粉制备方面鲜有文章发表。因此，本文采用响应面优化法对ZrSiO4粉体生产工艺进行了研究，得到了较好的结果。响应面优化法能对工艺参数设置，助磨剂浓度大小对D50影响提供便捷分析。克服了传统统计方法数据量大，各因子相互作用难估计的缺点。因此，本研究对实际生产和科研有重要参考价值。endprint

摘 要：硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数的影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法。响应面优化法就是一种较好的解析方法，其过程是选工艺参数及其水平，然后建立解析式并方差分析优化，进而确立最佳操作工艺参数并进行响应面解析。首先是确定一组参数（或因子），如：球料比、磨矿时间和助磨剂含量，各取三水平。然后用design-expert程序处理。因此，这就是所谓的三因子三水平的优化方法。

关键词：解析法；响应面优化；硅酸锆超细粉；干法；回归方程

1 前言

硅酸锆超细粉体在陶瓷、耐火材料及电子工业等许多领域有广泛应用。而生产超细粉体关键步骤之一是超细磨矿，粉体质量又受磨矿的许多工艺参数影响。要想获得高质量粉体必需对工艺参数进行优化，常用优化方法有两大类：实验法和解析法，本文主要介绍了解析法[1]。而响应面优化法是一种较好的解析方法，其过程是先选工艺参数：（1） 球/料比，A表示。根据单因子实验设定三个水平即：低水平：2、中水平：4、高水平：6；（2） 磨矿时间，B表示。设定三个水平是：低水平2h、中水平3h、高水平4h；（3） 助磨剂浓度，C表示。设定三个水平是：低水平0.1%、中（零）水平0.15%、高水平0.2%。为消除不同情况实验的区别，低、中、高水平常用代码值表示，依次为 -1、0、+1。代码值低、中、高水平确定分别是它们与中水平之差被步长除（步长=高水平-中水平）。统计实验一般按代码给出，可与实验值互换。按Box-Behnken设计三参数三水平，要进行15次实验。经优化后，获得球/料比、磨矿时间、助磨剂浓度三参数的最优工艺条件。待定的最优工艺条件一定在设定的水平之间，否则优化会失败，需要特别注意。

2 实验内容

2.1 实验仪器

本实验所采用的仪器有行星式球磨机、激光粒度分析仪、磨介球（10，6，4mm）等等。

2.2实验材料

本实验所采用的材料有：锆英砂为经过重选，电磁选后的材料。按设计装料进行实验，粒度分析仪测中度粒径D50。design-expert Box-Behnken 三因子三水平设计如表1所示，供回归分析用。

3 响应面回归方程及方差分析

3.1 回归方程

3.2 方差分析

在响应面分析中安排的15个实验中包含有3个重复的零点实验，目的是估计实验误差，确定实验的稳定性。剩余的是12个是析因点实验。因此，在这15个实验中分为两类，仍属于中心组合设计。然后对得到的回归方程模型和方程中各项系数进行方差分析，目的是检验模型及其组成各项是否显著可靠。方差分析表中有几个重要指标要注意，一个是F值，是模型和残差两者变异相比较的实验，其值为模型均方与残差均方相除[3]。这个值越大越好，结果越显著[2]；另一个是P，即大于F的概率，即不符合实际为真的概率。显然，P值越小越好，一般P<0.05，表明结果显著有效。还有一个是决定系数R2的值，对于一个有效模型要在0.6以上，越接近1越好，越可信[2，3]。上面求得的回归模型决定系数远大于0.6，因此，有效。而失拟（lack of fit）F值要小，P值要大。

我们第一次方差分析表明AB项P值大于0.05，故利用model舍去。再重新利用model和anova两健处理。由此得到上面回归方程。这时A，B，C，AC，BC，A2，B2，C2各项P值都小于0.05，而失拟也不显著，基本达到要求。这时可利用优化Optinimiction栏中的Numerical求最优值，点solutions健即可得A=4.55（取4.50），B=4.00，C=0.20%，D50=4.50144。但有一点要注意，Goal栏要键入“minimize”，是求极小D50。方差分析结果如表2所示。

3.3 响应面分析

可以研究因子交互作用对响应值影响，响应面越陡交互影响越显著。但从D50与三因子关系看是个四维函数，很难表示，故要降维，令一个因子为零，降为三维。然后研究D50与其余两因子的关系。因回归方程中有AC，BC交互项，因此，能考擦D50与AC，AB的响应面。图1中的曲线为图2响应面的等高线，点Graphs即可得到。点Grphs Tool栏里的3D surface获得三维响应面，即为图2。

3.4 方程最优解、最优条件、最佳条件的验证

根据实验结果的SAS三元非线性分析，回归方程有稳定点，即可对方程的三个因子求偏导，求极小值。本过程由软件直接给出，最优值即为上面结果。当然，D50仅是预测值，然后要按求得最优条件组织实验。本实验结果与计算值的预测值相吻合。说明回归模型能真实反应各因子对D50的影响。

4 结论

响应面优化法在其它领域应用已有报导，但在磨矿超细粉制备方面鲜有文章发表。因此，本文采用响应面优化法对ZrSiO4粉体生产工艺进行了研究，得到了较好的结果。响应面优化法能对工艺参数设置，助磨剂浓度大小对D50影响提供便捷分析。克服了传统统计方法数据量大，各因子相互作用难估计的缺点。因此，本研究对实际生产和科研有重要参考价值。endprint