非食用植物油作为生物富烃燃料原料的研究进展

李 洋， 张爱华， 肖志红， 汪红梅, 李昌珠*

(1.湖南省林业科学院， 湖南 长沙 410004； 2.湖南省生物富烃燃料工程技术研究中心， 湖南 长沙 410004； 3. 长沙理工大学， 湖南 长沙 410004)

非食用植物油作为生物富烃燃料原料的研究进展

李 洋1，2，3， 张爱华1,2， 肖志红1,2， 汪红梅3, 李昌珠1,2*

(1.湖南省林业科学院， 湖南 长沙 410004； 2.湖南省生物富烃燃料工程技术研究中心， 湖南 长沙 410004； 3. 长沙理工大学， 湖南 长沙 410004)

随着世界化石能源渐趋枯竭、环境问题日益突出、能源需求的不断扩大，促使人们积极寻找新的替代能源燃料。在这些新型能源中，具有高生物降解性的、无毒的生物富烃燃料作为替代燃料更具吸引力。选用非食用植物油作为主要的原料制备生物富烃燃料可以缓解食用油的压力和减少原料的成本。本文阐述非食用植物油作为未来生物富烃燃料的主要原料的必要性和潜力，介绍目前国内外非食用植物油研究现状及几种常用的非食用植物油作为生产生物富烃燃料的发展状况。

非食用植物油； 生物富烃燃料； 食用植物油； 潜在能源

目前，由于不可再生资源价格不断上升以及由它带来的环境问题，促使世界各国积极寻找新的能源来代替不可再生能源[1]。根据当前的能源形势，大多数研究者将目光转向以非石油为基础的可再生能源和无污染能源上[2]。生物富烃燃料因为其来源的稳定性及广阔的产业化前景已成为世界范围内能源领域的研究热点，生物富烃燃料则是其中最受关注之一[3]。调查表明[4]，到2020年，欧洲、巴西、中国和印度的生物富烃燃料使用量将达到20%～22%，我国石油的需求量将会高达4.1亿～5.5亿t，中国石油进口将占60%。巨大的市场前景为生物富烃燃料产业化发展提供了广阔的发展空间。

根据IEA和SRI咨询公司的有关调查[5]得知：世界大部分地区生产生物富烃燃料所用的原料主要是油菜籽(占84%左右)，其次是葵花籽(占13%左右)。然而，即使所有的食用油都被用于生物富烃燃料的生产，还是远远不能满足燃料市场的需求[6]。现在我国食用油还需每年从国外进口，不可能完全依赖以农产品为原料生产生物富烃燃料[7]。所以幵发相对较多的非食用性林木种子油替代传统的食用性植物油成为一种必然趋势[8]。目前世界各地分布有大量的非食用油原料，因其不与粮食争地、更环保、生产的副产物能利用，相比食用油更具有明显的经济优势等而备受关注。非食用植物如麻疯树[9]，蓖麻[10]，水黄皮[11]，亚麻[12]和海芒果[13]等都可被当作第二代生物富烃燃料原料[6]。

1 国外非食用原料制备生物富烃燃料

全球生物富烃燃料炼制因为不同地域差异[14]，选用的主要原料存在较大差异。欧洲国家炼制生物富烃燃料的主要原料是油菜籽、大豆、棕榈油和葵花籽等油料作物，现在餐饮用油、动物板油等其他原料也已经开始应用，但欧盟各国生产生物富烃燃料的大部分原料仍需进口；美国生产生物富烃燃料所选用的主要原料来自高产转基因大豆，且占88.5%，还有黄脂膏和牛油脂等；巴西生物富烃燃料原料中使用大豆油的生物富烃燃料占60%，蓖麻油占20%，其他植物油占20%；亚洲各国的生物富烃燃料原料各具特色，日本主要利用餐饮废油和农林废弃物、印度用棉籽、韩国用米糠和回收食物油、马来西亚和印度尼西亚作为主要的棕榈油生产国，其主要原料为棕榈油[9]。

目前，世界各地已经对多种非食用油进行实验研究，将其作为生产生物富烃燃料的主要原料，并且将部分非食用油原料用于发动机试验测试和理化实验[15-16]。Azam MM等[17]研究发现75种植物种子油含有30%的脂肪酸，在这些植物中，包括麻疯树、水黄皮、印楝树和胡桐等26种被认为是最适合制备生物富烃燃料，因为他们基本符合美国、德国和欧洲标准组织的生物富烃燃料标准。Agarwal AK[18]研究麻疯树、水黄皮、胡桐和橡胶种子油这4种不可食用的植物油的特性，发现它们可以作为生物富烃燃料生产的主要来源，替代石油燃料。因为使用非食用植物油可以缓解食用油的压力和减小原料的成本。Gui MM等[19]建议采用麻疯树、加伦贾、蓖麻、橡胶籽作为原料油。其研究调查得知：在对全球粮食经济无显著影响情况下，发展生物富烃燃料作为替代化石柴油可持续的资源，作为低成本的原料，废食用油应当作为生物富烃燃料原料主要来源，而当废弃食用油脂短缺时非食用植物油可作为补充。Pinzi S等[21]选择的13种廉价、具有潜力的非食用植物油作为原料制备生物富烃燃料，分析得到其中由麻疯树、加伦贾、紫荆木、印楝树油制备出的生物富烃燃料比较符合当前生物富烃燃料的标准，即欧洲EN 14214和美国ASTMD 6751 — 02，同时还发现在寒冷气候下，麻疯树和水黄皮树油与其他非食用植物油相比更合适使用。

根据调查，多种非食用植物油有希望取代现行的矿物柴油，可作为生产生物富烃燃料的可行原料[21-22]。表1是种子和核仁的油的含量以及所含游离脂肪酸的数据。从表1可知，非食用植物油的种子和核仁的质量分数差异很大，所以只给出含油率最小和最大的范围。

表1 多种非食用植物的油和游离脂肪酸含量Tab.1 Variousinediblevegetableoilswithoilandfreefat-tyacidcontents非食用油植物含油率种子(%)核仁(%)游离脂肪酸(%)麻疯树20～6040～6013.5～14.5水黄皮25～5030～50 8.3～20 紫荆木35～505020亚麻籽35～45橡胶40～6040～5017棉籽17～25印楝树20～3025～45

从表1发现，大多数非食用植物油含有较高的游离脂肪酸(FFA)。如果油中的FFA的含量大于3.0%以上，酯交换反应是不可行的。当油样FFA值低于2.0%时，碱性酯交换与酸性酯交换相比，后者快约4000倍[21]。因此，在表1中大多数非食用植物油需要两步酯交换反应获得生物富烃燃料[23]。

从表2中可知，5种非食用植物油的燃料特性有很大的差异，可能是由于气候、土壤、品种等原因所致。相比柴油，它们有更高的密度和运动粘度、低十六烷值和热值。由于非食用植物油的低十六烷值和高运动粘度，长时间使用可能会在柴油引擎出现问题，如引擎熄火，喷油停止，形成胶质等[24]。

表2 5种非食用植物和柴油的燃料特性Tab.2 Fuelpropertiesoffiveinediblevegetableoilsanddiesel非食用植物油密度(kg/m3,40℃)运动粘度(mm2/s,40℃)闪点(℃)倾点(℃)浊点(℃)十六烷值热值(MJ/kg)麻疯树油901～94024.5～52.76180～280 3～5 8～1033.7～5138.2～42.15水黄皮树油870～92827.8～56 198～263 3～5 13～15 45～67 34～38.8 紫荆木油891～95024.6～37.6 212～26012～1512 43.535.6～38.9 橡胶油910～93034.0～76.4 144～198114 37 37.5印楝树籽油912～96520.5～48.2 34～285—— 51 33.7～39.5 柴油— 2.0～2.7 45(最小)20～5 —45(最小)—

表3是5种非食用植物油甲基酯燃料的特性以及相应的美国标准。生物富烃燃料的物理性质是由其脂肪酸酯的结构和类型决定的[25]，生物富烃燃料的性能则是由用作酯交换反应过程的植物油的类型来决定，生物富烃燃料能与石化柴油完全混溶并且能以任何比例掺杂到柴油燃料中。从表3可知，大多数的生物富烃燃料特性都在标准之内。所以某些生物富烃燃料，特别是甲酯化麻疯果油，可以直接应用于CI发动机，由于高分子量(约880)，因此其植物油具有低挥发性。在任何情况下，纯植物油和纯生物富烃燃料的粘度都比常见的柴油燃料高。植物油和生物富烃燃料的高粘度导致燃油喷雾的雾化不良，进而形成大尺寸液滴，因而易发生高喷雾射流穿透。所以植物油虽可应用在CI发动机，但还需对燃油改性和发动机改造。燃油改性包括植物油和石油柴油或其他燃料的混合，采用热裂解、微乳法、酯交换反应和加氢脱氧来降低粘度和减少聚合物。发动机改装包括预热或加热燃料管道、双加油、喷射系统修改等。

表3 5种非食用植物油甲基酯燃料的特性以及相应的美国标准Tab.3 FuelpropertiesoffivebiodieselsandAmericanstandards非食用植物油密度(kg/m3,40℃)运动粘度(mm2/s,40℃)闪点(℃)倾点(℃)浊点(℃)十六烷值热值(MJ/kg)甲酯化麻疯果油862～8863.0～5.65180～280 2～6 4～1043～5937.2～43 甲酯化水黄皮籽油865～8983.8～9.6 110～187 6～142～2436～61 36～42.1甲酯化紫荆木籽油828～8652.7～6.2 56～208 1～6 3～5 47～5136.8～43 甲酯化橡胶油858～9001.9～6.0 130～17410～153～1249～5736.5～42 甲酯化印楝树籽油820～9423.2～10.7———51～5339.6～40.2美国标准柴油870～9001.9～6.0 >13010～15—47(最小)—

选取国外常用的水黄皮、紫荆木和印楝树这3种非食用植物油，介绍其研究现状，包括其相关燃料特性、应用方法、以及发动机性能。

1.1 水黄皮树生物富烃燃料油

生物富烃燃料油虽然在技术上具有可行性，经济上有竞争力，符合环保标准，但是生物富烃燃料油的成本有时要比石油、柴油更高。因此，需要选用低成本的原料，如非食用油和废弃油脂，例如：水黄皮树油相比高品质的可食用油，在价格上就更具优势[26]。研究表明水黄皮树油用于两缸柴油发动机里测试及其它的混合柴油。其水黄皮生物富烃燃料油相比矿物柴油的热效率低，但混合柴油的热效率比矿物柴油更高[27]。另外，与常规柴油相比，甲酯化后水黄皮树油的碳氢化合物中CO和氮氧化合物(NOX)排放量略高。矿物柴油的碳氢化合物最大排放量为85×10-6，而生物富烃燃料油由于混入少量空气其排放量达到120×10-6。据报道，柴油机的CO最大排放是0.18%，而生物富烃燃料则达到了0.21%。混合柴油相比水黄皮生物富烃燃料油CO排放量还是要低一些。当混合柴油的混合比为5%、10%、15%和20%时，相应的排放量是0.15%、0.16%、0.15%和0.18%，在水黄皮生物富烃燃料的NOX最大排放比混合柴油要高些。据相关报道，在生物富烃燃料油的NOX排放约12%，比矿物柴油高，这可能是由于生物富烃燃料燃烧室的温度较高。在混合比为20%的时候，脱胶水黄皮树油与矿物柴油混合比例能得到最佳的性能和低排放[28]。

1.2 紫荆木籽生物富烃燃料油

紫荆木生物富烃燃料油作为矿物柴油的替代能源之一，其燃料特性满足ASTMD 6751 — 2和IS 1448标准，在柴油中混入部分紫荆木生物富烃燃料能显著地降低一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)和烟的排放量[29]。 Raheman H等[30]提出将紫荆木生物富烃燃料油及它的混合柴油应用在E6高速喷射柴油发动机，得到生物富烃燃料的性能。其研究结果表明其燃料特性几乎与矿物柴油一样，通过测定发动机性能(制动油耗比，制动热效率和排气温度)和排放物(CO，NOX和烟密度)，用来评估和计算生物富烃燃料在柴油发动机运行状况。由于混合紫荆木生物富烃燃料(B20)能够有效减少废气排放、燃油消耗、增加制动功率和制动热效率，因此可以替代柴油燃料，而且能有效控制空气污染。

Agarwal D等[31]使用紫荆木混合柴油将其应用在一个四冲程柴油发动机中，研究其混合柴油性能和废气排放物，并将它与柴油相比较。通过试验得知，所有紫荆木混合柴油(10%，20%和30%)具有与柴油非常接近的热效率。其中以30%的紫荆木混合柴油的热效率最高，并且紫荆木混合柴油比矿物柴油烟密度更高。

1.3 印楝树籽生物富烃燃料油

印楝树籽含油量高达40%，被视为很有开发潜力的生物燃料。印楝树籽油主要由甘油三酯和大量的三萜类化合物组成。它包含四个饱和脂肪酸，其中两个是棕榈酸，两个是硬脂酸。它也含有多不饱和脂肪酸，如油酸和亚油酸。Azam MM等[17]调查得知75种植物种子油含有30%的脂肪酸，他们一致认为印楝油是最适合用作生物富烃燃料之一。

Md. Hasan Alia等[32]研究用印楝籽油和甲醇酯交换制备生物富烃燃料。研究在不同温度和不同的醇油比来实现生物富烃燃料的最大产率。通过实验结果可知，生物富烃燃料的特性包括密度、运动粘度和热值都能满足生物富烃燃料标准(ASTM6751 — 02)，特别是运动粘度标准在1.90～6.0之间。他们认为生物富烃燃料将会在未来做出重要贡献，且当它的产量达到石油的百分之几时，可以大大提高燃料特性，大幅度减少未燃烧烃、一氧化碳和氮氧化物的排放。Rao GLN等[33]通过对比纯印楝籽油和印楝籽油与2号矿物柴油的混合柴油(25%)的性能和排放特性，发现纯印楝籽油排放的NOX较低；混合柴油比普通的矿物柴油显示稍高的排烟强度；混合柴油的CO和HC排放量相比纯印楝油和矿物柴油较低。纯印楝油和混合柴油的制动热效率则与矿物柴油一样。

2 国内非食用原料制备生物富烃燃料

我国基于人多地少、耕地资源有限这一国情，不能像欧盟、美国、东南亚等国家以菜籽油、大豆油、棕榈油作为生产生物富烃燃料的原料。目前国内生物富烃燃料油主要是以菜籽油、地沟油和废弃动植物油为原料，但现在面临的难题是废弃动植物油和地沟油难以回收，菜籽油作为主要原料成本太高，并且可能会威胁到粮食安全[34]。虽然说大豆、花生等草本油料可以作为生物富烃燃料油的原料，但作为我国主要的食用油脂，在国内油脂产量尚不能满足食用油市场需求的情况下，还不能作为主要原料来生产生物富烃燃料，而且它们与粮食作物如水稻、玉米等争地，扩产潜力也有限，所以有必要发展非食用植物油来满足生物富烃燃料的生产。

我国有丰富的植物油资源，其中木本油料树种有400多种，有多达200多种木本油料的含油量在15%～60%，有50多种木本油料的含油量在50%～60%。其中含油率都达到了40%以上的油料植物有麻疯树、黄连木、油茶、光皮树、文冠树等，并且油中还含有较高的脂肪酸组分C16、C18，是优秀的木本油料植物资源[35]。虽然麻疯树、黄连木等木本油脂植物目前还处于试点培育阶段，但在未来当其技术成熟时，利用非农业和林业规划用地的无林地和退耕还林地(约6700万hm2)种植油料植物，可生产生物富烃燃料近亿吨(按种植黄连木或麻疯树计算，以每公顷油料林出油1.5 t计)。今后几十年内我国可利用非食用性木本油料树种作为最主要的生物富烃燃料植物原料[36]。

选取国内3种常用的非食用原料：麻疯树、光皮树以及蓖麻，介绍其分布、理化特性以及现阶段研究现状。

2.1 麻疯树生物富烃燃料油

麻疯树，又称黄肿树(广东)、假花生(广西)、南洋油桐、Jatropha (英文)。麻疯树原产于巴西，在我国主要分布于广东、广西、海南、四川、云南等省区，可用于荒山造林。麻疯树种子有毒，一般忌食[37]。泰国工业财团(1979)是最早试验用麻疯树油代替农用柴油机燃料油，研究结果认为麻疯树是一种适宜的生物资源。由麻疯树油制备得到的生物富烃燃料油，有较高闪点、热值、十六烷值，能够满足国际相关标准。其热值近似于柴油、十六烷值高于柴油、闪点则远高于柴油，使用安全、硫含量较低、有利于环保[38]。大体上它的物理化学性能十分接近于柴油，可以直接用于柴油发动机中。另外麻疯树油由于流动性好，与汽油、柴油、酒精混掺性很好，掺和后，可保持长时间内不分离。2006年9月，中海油基地公司与攀枝花市人民政府签订了“攀西地区麻疯树生物富烃燃料产业发展项目”。英国阳光集团拟投资40亿人民币，在攀西地区种植6.67万hm2麻疯树，并设立研发基地和建立炼油厂[39]。

从种植麻疯果到生产制备生物富烃燃料这整个产业链上看，其具有更低的原料成本和更高的经济效益，这充分体现了其不与粮争地的优势。但现阶段要实现麻疯树籽生物富烃燃料的规模化生产，还需降低成本和时间去推广[5]。目前，国内对其还处于探究阶段，如林璟等[40]在甲醇、麻疯果油物质的量比为6∶1、反应温度为60℃，催化剂氢氧化钠、氢氧化钾、甲醇钠用量为1.2%，反应时间为80min，搅拌强度为600r/min时，采用酯交换法来制备生物富烃燃料，其酯交换转化率达到97%以上，并且得到的生物富烃燃料各项理化指标达到美国和德国测试标准。李彪等[41]以麻疯树籽为原料采用超临界CO2法一步酯化合成生物富烃燃料。当醇油摩尔比为30∶1、反应压力为15MPa、反应时间为150min、反应温度为 373K、麻疯树种仁粒径为40目、含水量在2.11%左右，甲酯的质量分数为95%，籽粕中残留的佛波酯含量是 0.06mg/g，达到无毒标准。其制得的生物富烃燃料的主要性能指标(密度、热值、酸值、运动粘度、闪点和十六烷值)符合美国现行的 ASTM 6751 — 03以及我国生物柴油标准GB/T 20828 — 2007的要求。

2.2 光皮树生物富烃燃料油

光皮树是山茱萸科木属落叶灌木或乔木，果肉和核仁均含油脂，干全果含油率33%～36%，出油率25%～30%，每株大树平均产油量约为15kg。光皮树果精炼制得的油含有77.68%的不饱和脂肪酸，其中油酸占38.13%、亚油酸占38.85%。目前，国内光皮树主要分布在长江流域到西南各地的石灰岩区，黄河及以南流域也有种植。据江西、广东、湖南、广西的不完全统计可知：石灰岩山地总面积到达了2200万hm2，如果将其10%面积上种植光皮树，则光皮树籽油可以达到3000万t/年。因此，光皮树籽油制备生物富烃燃料具有很大的社会效益和经济效益[42]。

李昌珠等[43]以光皮树籽、甲醇为原料，通过油酯交换反应的方法制备生物富烃燃料油，当醇油物质的量比为5∶1、催化剂质量分数为1.1%、反应温度为60℃、反应时间为2h，制得的生物富烃燃料油的燃烧性能与0#柴油相似，得到一种洁净(灰分<0.1003)和安全可靠(闪点>105℃)的生物质燃料油。丁荣等[44]研究在饱和氯化镁溶液反应体系中，固定化酶LipozymeTLIM用量为光皮树油质量的20%，醇油摩尔比为3∶1，摇床转速为150r/min，生物富烃燃料油转化率最高到达了86.5%。相比三步甲醇醇解或在有机溶剂反应体系，在饱和氯化镁溶液体系下酶稳定性更好，有效解决了酶在甲醇中失活的问题，反应效率更高，降低了生产成本，成为一种生产生物富烃燃料油的新工艺。

2.3 蓖麻油生物富烃燃料油

蓖麻油属于世界十大油料和四大不可食用的油料之一，是具有独特性能的植物油。蓖麻油作为制备生物富烃燃料油原料具有较多的优势。我国蓖麻产量较多，其产地主要分布在内蒙古、陕西、河北、山东、河南、四川等地，种植面积达到6.93万hm2，我国2011年蓖麻籽产量达到10.45万t/年，居世界第二[45]。蓖麻籽的产油率高，含油率48.1%～52.4%；蓖麻油粘度大、密度大(0.958～0.968g/cm3)、酸值低、凝点低(-18℃以下) 、闪点高(322℃以上)，是唯一一种具有双键的十八碳羟基脂肪酸的植物油。是极具开发潜力的“绿色石油”。近年来，我国蓖麻油消耗量为9万t/年左右，而其生产量约为3万t/年，有较大的市场空间。因此，蓖麻籽油制备生物富烃燃料油产业化将有较好的发展前景。

谷孝东[46]研究以蓖麻籽油、甲醇物质的量比为6∶1、反应时间为55～60min、反应温度为62～64℃、1.0%的催化剂KOH用量(油重)进行酯交换来制备生物富烃燃料，其产率达到 94%。考察其蓖麻生物富烃燃料的物理化学特性及其与柴油混合后的排放特性，可知其闪点高于矿物柴油达143℃，酸值是0.3077mg KOH/g。在发动机台架试验，进行部分负荷特性、烟度和尾气成分测试，随着蓖麻生物富烃燃料掺入比例增加，柴油机的动力性能逐渐下降，耗油量渐渐上升；烟度值也随之降低；尾气成分除NOX外都有下降。综合动力性及经济方面，蓖麻生物富烃燃料的最佳掺入比为20%。

3 讨论

生物富烃燃料是一种柴油最佳替代品，是环境友好型绿色燃料，具有深远的社会效益和经济效益。随着全球能源需求量与日俱增，生物富烃燃料需求量也随之增加，我们有必要寻找廉价生产原料来降低生物富烃燃料的生产成本。相比食用油，非食用油因为分布广泛、不与粮食形成竞争、更环保、生产可利用的副产物以及明显的经济优势等而备受关注。目前，国外致力于寻找多种非食用、廉价、具有潜力的植物油作为原料制备生物富烃燃料，分析它们在燃料方面性质以及它们是否适合用作柴油替代燃料，已开发出水黄皮树、紫荆木和印楝树籽等多种非食用油原料生产生物富烃燃料，并且将部分非食用油原料用于发动机试验测试和理化实验室。相比之下，我国虽有丰富的植物油资源，但是麻疯树、黄连木、光皮树等木本油脂植物还处于试点培育阶段，还有大量的非食用植物油未被开发利用，所以国内大部分的研究还处于挖掘非食用林木油料进行基本的实验性能研究。目前国内研究较多的非食用植物油是麻疯树、光皮树以及蓖麻，根据现阶段研究现状，它们的性能大体能满足柴油标准，是极具开发潜力的生产生物富烃燃料的原料。

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Advancesofinediblevegetableoilasrickhydrocarbonbio-fuel

LI Yang1,2,3, ZHANG Aihua1,2, XIAO Zhihong1,2, WANG Hongmei3， LI Changzhu1,2*

(1.Hunan Academy of Forestry, Changsha 410004， China;2.Hunan Engineering Research Center of Biodiesel, Changsha 410004， China;3.Changsha University of Science & Technology, Changsha 410004， China)

People search for new alternative energy with energy crisis due to depletion of resources, increased environmental problems, and growing energy demand. Because of biodegradability and nontoxicity biodiesel has become more attractive as alternative fuel. It can be reducing cvst feedstaks and dependeng on edible oil to make bio-fuel for inedible vegetable oil.Therefore, the aim of this paper is to review the necessity and potentiality of the in edible oils and to identify the emerging technologies to produce biodiesel. The current domestic and foreign research of development and several in edible vegetable oil as biodiesel production was introduced.

inedible vegetable oils; rich hydrocarbon bio-fuel; edible oil; alternative fuel

2014-08-20

国家林业局公益项目(201204801)高品质生物基燃料油定向催化合成产业化技术。

李 洋(1991-)女，湖南省长沙县人，硕士，研究方向为生物质能。

*为通讯作者。

TQ 645

A

1003 — 5710(2014)05 — 0086 — 07

10. 3969/j. issn. 1003 — 5710. 2014. 05. 023

(文字编校：龚玉子)