桑沟湾养殖海域沉积物中碳埋藏通量的长期记录

刘赛，杨茜，杨庶，孙耀＊，杨桂朋

（1.中国海洋大学 化学与化工学院 海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛266003；2中国水产科学研究院 黄海水产研究所，山东 青岛266071）

1 引言

碳是构成地球上生命的基础，在生物地球化学循环中扮演着重要角色。虽然对地球系统的碳循环有了比较明确的认识，已有证据表明大洋海域是大气二氧化碳的汇［1—2］，但全球陆架边缘海的“汇／源”之争仍在继续，其碳循环仍存在着诸多的不确定性［3—4］。因此，对沉积物中碳埋藏研究具有重要意义。

近些年，全球对碳埋藏通量的研究已有报道，Henk等［5］研究了北海陆架沉积物有机碳的埋藏；Bhushan等［6］研究了阿拉伯海东部边缘地区的有机和无机碳的埋藏通量；Tesi等［7］探究了地中海沉积物表层及柱状样中有机碳来源和埋藏通量；Li等［8］采集了胶州湾沉积物柱状样，分析了胶州湾近一百年来有机碳的埋藏通量；高学鲁等［9］对南沙群岛西部海域两柱状沉积物中碳的来源特征及埋藏通量进行了估算；Jia等［10］研究了海南岛沙美湖柱状沉积物中TOC的埋藏通量，来反映此湖环境变化和初级生产力。但这些研究大部分集中于对陆架区有机碳埋藏通量的研究，因为海洋环境中约90%的有机碳埋藏在陆架沉积物中［11］。然而，对养殖区碳埋藏通量的长期记录还鲜有报道，只有少数对养殖区表层沉积物中碳的研究［12—13］，中国是世界上第一水产养殖大国，随着渔业碳汇概念的提出，探讨养殖区沉积物中碳的埋藏通量对了解区域碳循环，认识海水养殖在碳的增汇减排中的作用，并合理发展养殖产业具有重要意义。此前桑沟湾海域对碳的研究大多集中在水体和表层沉积物：张明亮等［14］通过室内模拟实验研究了养殖栉孔扇贝的呼吸、钙化、生物沉积对湾内碳循环的影响，指出其在碳循环中参与了碳汇的作用；张继红等［15］研究了贝类养殖对桑沟湾水体碳收支的影响；武晋宣等［16］探究了桑沟湾表层沉积物有机碳的季节性变化差异。然而，此养殖区柱状沉积物中各种形态碳埋藏有何特点，能否像有机碳高含量海域一样通过有机碳估算碳的埋藏通量？

本文以取自2007年8月桑沟湾北部和南部两站位柱状沉积物为研究对象，在对其进行年代测定的基础上，分析了总碳（TC）、无机碳（TIC）、有机碳（TOC）和海源有机碳（Ca）含量的垂直变化特征和埋藏通量，并将桑沟湾与黄海中部柱状沉积物碳埋藏作对比来探讨养殖海域碳埋藏特点，有助于认识桑沟湾海域碳源汇问题，为研究该区的古气候环境，古生产力提供科学依据。

2 调查区域与方法

桑沟湾位于山东半岛东端（37°01′～37°09′N，122°24′～122°35′E），北、西、南三面都是陆地，湾口朝东，面临黄海，为半封闭海湾，面积13 333 hm2，平均水深7～8 m，最大水深18 m。湾北部多为基岩海岸，西部多为砂质海岸，南岸则为基岩和砂质相间。湾的底质是以泥质粉砂为主的沉积类型。桑沟湾是以筏式贝藻大规模养殖为主要特征的典型海湾，养殖面积约为10 000 h m2，占水域面积在70%～80% 之间，年养殖产量10万多吨［17］，从20世纪60年代开始海带养殖快速发展，到80年代贝类开始规模化养殖，近些年养殖企业在提高养殖密度的同时，亦大规模扩展养殖面积，海带养殖已扩展到湾外海域，是中国北方重要的水产养殖海区和海产品基地。

2.1 调查站位和分析方法

本次调查的区域为湾北部S1（37°08′N，122°34′E）和湾南部S2（37°03′N，122°33′E）两个站位（图1），分别位于扇贝和海带筏式养殖区，于2007年8月进行了调查。使用振动式柱状采样器采集柱状沉积物样品，S1、S2两柱状沉积物长分别为140 cm和110 cm。将样品冷冻带回实验室，分别以2 cm（0～14 cm）、3 cm （14～35 cm）、5 cm （35～70 cm）和10 cm（70 cm至柱末端）的厚度进行分割，分层后冷冻保存。其中在S1站的20～80 cm和S2站的28～100 cm均含有一定数量的贝壳沉积。取分层后样品于60℃恒温烘干至恒重，测其含水率，计算沉积物干密度，用电动研磨仪研磨，过60目筛，待测定。

图1 调查站位Fig.1 Investigation stations

2.2 沉积物年代测定

本文采用210Pb法测定沉积物的年龄，210pb在百年尺度上沉积物定年已被广泛应用，210Pb（半衰期为22.3 a）测年在实际应用中要求具有稳定的沉积环境和沉积后未改造，桑沟湾等陆架泥质区相对于河口区，滨海区等沉积环境相对较稳定，是良好的进行210Pb定年的区域。两柱状沉积物分别取12个样品，以取样时间2007年为测年零点，利用沉积速率将年代推算到整个柱状沉积物。沉积速率的计算公式如下所示：

式中，DR为沉积速率（单位：cm／a），H为深度（单位：cm），λ（0.311 4 a－1）为210Pb的衰变常数，I h为深度H处的210Pb放射性活度（单位：Bq／kg），I0（Bq／kg）为柱状沉积物表层的210Pb放射性活度（单位：Bq／kg）［18—19］。

2.3 TC、TOC、TN及TIC测定

首先进行总碳测定，取研磨好的样品采用德国Elementar vario ELⅢ元素分析仪测定总碳；结果以碳原子百分含量的形式给出，其分析的误差在 ±0.1%之内，样 品 量为0.02～800 mg，分解温度为950～1 200℃。再称取烘干研磨好的沉积物样品1.5 g左右于小烧杯内，经24 h浓盐酸熏蒸后，用蒸馏水冲洗至中性，烘干研磨均质化，于Elementar vario ELⅢ元素分析仪测定TOC和TN含量，结果同样以百分含量的形式给出。TC、TOC和TN含量均表示为其占沉积物酸化前干质量的百分数。TIC的含量由TC和TOC含量的差值进行计算。

2.4 海源有机碳（Ca）的估算

TOC与TN含量之比c（TOC）／c（TN）已广泛用来区分海洋中有机质的不同来源，海生植被此值一般为4～10，而陆源植物C与N含量之比c（C）／c（N）＞20［20］，陆源和海生物质有机质含量不同，因此，c（TOC）／c（TN）比率的增长或降低可用来推断陆源和海源沉积物的来源［21—22］。本文采用钱军龙等［23］提出的方法用c（TOC）／c（TN）比值定量估算总有机碳中海源有机碳（Ca）含量。该方法假设海源和陆源有机物c（TOC）／c（TN）的比值分别为5和20（作为零级近似），公式如下：

式中，c（TOC）和c（TN）是测量值，c（Ca）、c（Na）分别为海源碳、氮含量，c（Ct）、c（Nt）分别为陆源碳、氮。由上式可推导出c（Ca）的计算公式：

2.5 碳埋藏通量（BF）的估算

碳的埋藏通量可用每个样品中碳的百分含量与沉积速率和干样密度的乘积求得。可以通过下式进行估算［24—25］：

式中，BF表示沉积物的埋藏通量［单位：g／（m2·a）］，Ci是沉积物中碳的百分含量，S为沉积速率（单位：cm／a），ρd是干密度（单位：g／cm3），㊣是沉积物的含水率（%），ρs是沉积物的密度（单位：g／cm3），ρw是水的密度（单位：g／cm3）。

3 结果与讨论

3.1 210 Pb的垂直分布与沉积速率

210Pb随柱状沉积物深度的衰减呈“两层分布模式”［26］（见图2），说明两柱状沉积物虽受养殖活动影响，但物质来源未发生显著变化，沉积环境较稳定。根据210Pb在样品层位中垂直深度及比活度计算得S1、S2站位的沉积速率分别为0.726 cm／a和0.593 cm／a，柱状沉积物底部沉积年龄分别约为186 a和245 a。210Pb比活度在沉积柱顶部（0～10 cm）较为异常，其中S2站位2～4 cm层沉积速率为1.29 cm／a，远高于此区的平均值，可能是近些年养殖活动大幅度增加，造成沉积变化的不均一，也可能是沉积物表层的扰动混合作用所致。养殖区有较高的沉积速率，此区沉积速率约为黄海中部柱状沉积物的3～5倍［27］。大规模人工养殖以前，天然藻类贝类等生物的繁殖其排泄物及尸体等在底质环境中大量积累；养殖之后饵料投入，未食的残渣更增加了底质环境的沉积速率，使养殖区沉积速率明显高于外海域。

3.2 沉积物中碳的形态和垂直变化特征

沉积物中碳的形态分为有机碳和无机碳。有机碳主要存在于有机质中，无机碳的主要成分为碳酸盐。沉积物中有机碳和无机碳的含量在不同海域变化很大，大洋海域，有机碳和无机碳只有很少一部分被埋藏保存，并真正从海洋中分离出来，对长期碳的减少有贡献。对于养殖区，养殖生物残骸的埋藏能大大增加沉积物中碳埋藏量，S1、S2站位在1880—1948年之间的天然小型贝类繁盛期碳的埋藏出现大的突跃，各种碳形态的埋藏量都大幅上升（见图3阴影），养殖区有机质来源丰富，饵料的投入和藻类的大量繁殖等是有机碳的主要来源；无机碳主要为贝壳碳的沉积埋藏，其中在S1站位的20～80 cm和S2站位的28～100 cm均含有一定数量的贝壳沉积，贝壳无机碳是此区无机碳的重要来源。

沉积物中TC、TOC和TIC含量之间的变化基本一致（见图3），在0～20 cm之间变化很小，S1站位在20～120 cm，S2站位在20～70 cm之间出现跃层，据观察，上述跃层区总是伴随着大量的小型贝类沉积层，该时期处于中国第一次工业革命兴起至20世纪60年代人工养殖开始之前，工业化的加剧，使湾内水体营养水平提高，天然贝藻大量繁殖，其残骸分解沉积使底质碳含量大幅升高。近底层碳含量又趋于稳定，可认为两个站位碳的背景值。表层与近底层碳的量值都处于平稳期，但表层略高于底层，说明近些年的养殖活动对湾内碳埋藏量有一定影响，但影响不大，可能由于养殖密度的变化和由单纯藻类养殖到贝藻混养模式的转变，互为促进，既提高了产量又未对沉积环境造成太大影响。

图2 桑沟湾S1、S2站位的210 Pb垂直分布Fig.2 The vertical distribution of 210 Pb in S1 and S2 stations from Sanggou Bay

两站位海源有机碳（Ca）含量范围为0%～0.25%，在0～30 cm呈显著增加趋势（见图3）。S2站位在30 cm以下Ca含量基本在0%左右，处于平稳状态，而S1站位较S2站位的Ca含量波动较大。这可能与S1站位所处地理位置有关，外海流注入湾内时一般经由S1站位，排出时经由S2站位，S1站受黄海沿岸流等外海流影响较大，Ca含量波动较大。沉积物中Ca含量的垂直分布特征与TC、TIC、TOC含量显著不同（见图3）。说明近些年随着养殖密度和养殖规模的扩大，高密度养殖降低了局部水体流速，增加了沉积环境中Ca含量，但并未造成底质环境累积性污染［26］。这是否可以说明，垂直沉积剖面上Ca含量与养殖生产活动密切相关，而TC、TIC、TOC含量可能受其他碳来源的影响，难以很好地反映养殖生产活动对环境的影响。

20世纪前，S1，S2两站位的TIC含量都处于上升阶段（见图4），S1站位增长幅度明显高于S2站位；20世纪初到20世纪60年代之间，两站位TIC含量较高且波动较大，可能此期间值中国工业革命发展期间，陆源有机质的输入及大气环境的影响使水体营养化水平提高，促使大量天然小型贝类繁殖，大量贝类残骸的埋藏大大增加了沉积物中TIC的含量；该湾的海水养殖业始于20世纪60年代，当时海带是唯一的养殖品种，70年代期间，贻贝养殖亦有所发展，进入90年代以来，桑沟湾海水养殖单位为了追求高产量、高产出，在大量扩展养殖面积的同时亦提高了养殖密度。在此期间，S1站位有一个明显的TIC小高峰期，可能由于S1站处于扇贝养殖区，但两站位的TIC含量在此期间波动不大，可能由于人工养殖的原因，将养殖的贝类、藻类随即收获，未造成底质环境TIC含量的明显增加。桑沟湾垂直沉积剖面上TIC与TC含量比值基本在67%～98%之间，无论是在贝类自然繁盛期还是近些年来人工大面积养殖期，无机碳都占据总碳很大比例，远高于东、黄海黑潮强侵入区域［28—29］。不难判断，这种TIC与TC含量的高比值会淹没TC和TOC对环境变化的响应。

3.3 沉积中碳埋藏通量的估算

桑沟湾养殖业十分发达，始于20世纪60年代，

当时海带是唯一的养殖品种，此期间S1站位TC埋藏通量（BFTC），TOC埋藏通量（BFTOC）基本处于平稳期，海源有机碳埋藏通量（BFCa）呈下降趋势；S2站位BFTC，BFTOC呈下降趋势，BFCa明显增高，可能S2处于海带养殖区，海带生长繁殖提高了海水的营养水平，促进了其他海生生物繁殖，使BFCa显著升高。70年代此海域曾一度养殖贻贝，S1、S2两站位各种形态碳埋藏通量曲线都有小幅波动，基本都呈先增加后降低趋势，可能与此时间段极端气候事件有关，ENSO事件在70年代发生较频繁［30］，影响了该区养殖业的发展。80年代随着扇贝人工育苗的成功，栉孔扇贝养殖得到迅速发展，此期间S1、S2站位的BFTC，BFTOC趋于平稳阶段，BFCa在S1站位处于上升阶段，S2站位在80年代达最大值18.6 g／（m2·a），其后又处于约14 g／（m2·a）的平稳期。90年代末期由于栉孔扇贝夏季大规模死亡，养殖者转养牡蛎，此期间碳埋藏通量较80年代变化不大，S1站位的BFCa在90年代达历史以来最大值16.7 g／（m2·a）。近些年桑沟湾以牡蛎和海带养殖为主，海带养殖面积在近几年扩展到了湾外海域，鱼类网箱养殖规模也有所扩大，由曲线可见（见图5）各种碳埋藏通量有略微上升趋势。

图3 桑沟湾沉积物中TC、TIC、TOC和Ca含量的垂直分布特征Fig.3 Vertical distribution profiles of TC，TIC，TOC and Ca from stations S1 and S2

图4 桑沟湾垂直沉积剖面上TC和TIC含量的年代际变化Fig.4 The interdecadal variation of TC and TIC contents in Sungo Bay sediments

整体来看，上世纪70年代以前，S2站位BFCa一直处于约0 g／（m2·a）的平稳期，而S1站位在1850—1890年，1930—1970年间都有小幅波动。可能由于S1站位的地理位置靠近湾口，易受沿海环流的影响，较S2站位有明显的波动。随着上世纪70年代桑沟湾大规模筏式养殖活动的兴起，养殖密度不断增加，海源有机碳埋藏通量（BFCa）显著增加（见图5）。BFTC和BFTOC的高值区却出现在1880—1948年之间的天然小型贝类繁盛期，可能此时间段湾内气候环境，水域状况适宜于海洋生物生长繁殖，沿岸居民在此期间并未对海湾天然贝类等进行收获食用，大量贝类和藻类死亡后残骸埋藏于底质环境，造成BFTC和BFTOC大幅度上升。人工养殖活动逐年增加后，并未造成BFTC和BFTOC的大幅度变化，两站位的埋藏通量一直处于平稳状态，可能由于人工养殖抑制了天然小型贝类繁殖，且养殖的海产品通过不断的收获，未造成底质沉积物中TC和TOC的累积。与宋娴丽等用TOC对桑沟湾有机质污染的评价结果一致［31］。20世纪60年代前，两站位的Ca与TOC的埋藏通量比值（BFCa／BFTOC）和Ca与 TC的埋藏通量比值（BFCa／BFTC）分别在20% 和4% 以下波动（见图5），其后随近些年养殖活动增加呈明显增大趋势，但Ca仅是TOC中的一部分，而BFTOC／BFTC基本在40%以下范围内波动，并未随近些年养殖活动而出现明显波动，说明仅应用TOC或Ca估算碳埋藏通量可能带来巨大误差，因为TIC在桑沟湾养殖区占据很大比重，有机碳的埋藏通量不足以完全反应养殖区碳的埋藏趋势。

近5 a来，不少学者对桑沟湾的养殖模式，营养盐水平，生态系统健康情况等做出了研究［32—34］，2011年海湾暴发了赤潮，但最近研究表明整个桑沟湾水质质量较好，营养盐浓度虽有上升，但符合国家海水水质二类标准，虽然养殖规模有所扩大，但实施了贝藻混养等多元养殖模式后，在保证海湾生态系统健康的前提下，提高了海洋养殖效率和产量，根据近几年碳埋藏通量的趋势，以此长期和谐发展下去，估计桑沟湾在最近几年及未来一段时期碳埋藏通量不会有大的起伏。

3.4 桑沟湾与黄海中部碳埋藏对比

本文取了黄海中部一柱状沉积物10694站（35°N，123°E）［27］与桑沟湾碳埋藏通量作对比，10694站位柱样TIC与TC埋藏通量的比值（BFTIC／BFTC）在近200 a来波动不大，虽然有小的起伏但基本在20%以下（见图6），桑沟湾养殖区远高于此比例，两柱状沉积物BFTIC／BFTC的比值基本在60%以上波动，在大规模小型贝类繁盛期比值可达96%，60年代后伴随着人工养殖活动的开始，人工收获虽然使BFTIC／BFTC比值有所下降并在近些年一直处于平稳期，但仍远远高于10694站位。养殖活动使桑沟湾的TIC埋藏通量（BFTIC）大幅上升，占TC埋藏通量（BFTC）比例约是10694站位的6倍之多，因此桑沟湾养殖区碳埋藏与外海域存在明显差异，养殖区高的TIC含量使仅应用TOC估算碳埋藏通量会带来巨大误差。

4 结论

（1）桑沟湾柱状沉积物中TC、TOC和TIC在上世纪60年代前大量小型贝类沉积层含量较高，曲线波动明显，60年代后随着人工养殖活动兴起，其含量长期处于平稳状态，与此区的背景值基本相同，养殖并未对碳含量造成显著影响；70年代人工大规模养殖后，垂直沉积剖面上Ca含量出现明显增加趋势，可能与养殖生产活动密切相关，而TC、TOC可能受其他来源碳的影响，难以很好地反映养殖活动对环境的影响；垂直沉积剖面上TIC与TC含量的比值基本在67%～98%之间，这种高比值会淹没TC和TOC对环境变化的响应。

图5 S1、S2站位沉积物中碳埋藏通量［单位：g／（m2·a）］及其比值的年代际变化Fig.5 The interdecadal variation of carbon burial fluxes and their ratios in core S1 and S2

图6 S1、S2、10694站位BF TIC／BF TC比值的年代际变化Fig.6 The interdecadal variation of BF TIC／BF TC ratio from Stations S1，S2 and 10694

（2）随着20世纪60年代桑沟湾养殖活动的增加，BFCa呈增加趋势，但BFTC和BFTOC的高值区却出现在1880—1948年之间的天然小型贝类繁盛期，养殖活动增加后，其埋藏通量处于较平稳状态并未出现大的波动，桑沟湾养殖活动和此区生态环境呈现和谐发展的趋势，估计在最近几年乃至未来一段时间桑沟湾碳埋藏量不会有大的波动。20世纪60年代前BFCa／BFTOC／BFTC和BFCa／BFTC的比值分别在20%和4% 以下波动，其后随养殖活动增加呈显著增大趋势，但BFTOC／BFTC比值基本在40% 以下范围内波动；而BFTIC／BFTC的比值基本在60%以上，BFTIC在此区占据很大比例，远高于黄海中部柱状样，使桑沟湾海域仅应用TOC或Ca估算碳埋藏通量会带来巨大误差。

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