豫西大石门沟钼矿床成矿物质来源、流体包裹体特征及成矿机制

李靖辉

(河南省核工业地质局，河南 信阳 464000)

东秦岭钼矿带是一条呈近东西向沿华北陆块南缘展布的重要的钼(钨)成矿带，分布着30余座大、中型钼矿床，钼资源量占全国的一半以上(魏庆国等，2009;张正伟等，2001)。在秦岭地区，长期以来的研究多把成矿作用与燕山期岩浆活动联系在一起(盛中烈等，1980;罗铭玖等，1991)，随着在秦岭钼矿带找矿的不断突破，嵩县大石门沟和陕西黄龙铺印支期钼矿床的发现，有力说明了秦岭造山带是复合造山带(张国伟，2001;杨经绥等，2011)，多期的构造复合活动，使得壳、幔物质交换，地表和深部地质作用，地质流体和成矿物质聚集成为中国重要的金属矿床资源基地之一(陈毓川等，1994;姚书振等，2002)。通过对本钼矿床地质、同位素和包裹体特征分析研究与测试，认为钼的成矿物质主要来源地幔岩浆，成矿流体为地幔流体，成矿时代以印支期为主、燕山期为辅，两者构成了该区中生代成矿作用的完整旋回。

1 区域地质背景

大石门沟钼矿床位于豫西嵩县县城西16 km，大地构造位置处于华北陆块(Ⅱ)豫皖陆块(Ⅱ-6)太华-登封古岩浆弧(AR3)(熊耳裂谷(Pt2))(Ⅱ-6-2)的东部，南与旧县-嵩县盆地毗邻。本区结晶基底为太古宇太华群组成。太华群是一套以片麻岩为主的深变质岩系，其变质程度普遍达角闪岩相，局部达麻粒岩相，组成岩石主要为混合岩、斜长角闪岩、斜长片麻岩、变粒岩等各类片麻岩，局部夹有大理岩、白云质大理岩、石墨片麻岩、磁铁石英岩、磁铁变粒岩小夹层和透镜体(河南省地质矿产厅等，1992)。除混合岩外，其它各类岩石也常不同程度地遭受混合岩化作用。盖层为中元古熊耳群和中新元古官道口群。熊耳群分布于熊耳山南部和北部，是一套偏基性的中性-中酸性火山熔岩组成的双峰式火山岩，属陆相-滨海相沉积，构成区域上由基底向盖层转化的一个过渡型构造层。它与其下伏地层太华群或呈角度不整合，或以拆离构造等形式呈断层接触。官道口群为浅海相硅镁质碳酸盐岩建造(图1)。

图1 河南熊耳山矿田地质矿产略图Fig.1 Geological sketch map of Xiong’ershan ore field，Henan province

区内岩浆活动频繁，中生代花岗岩发育，以花山、五丈山岩体和祁雨沟、大石门沟斑岩-隐爆角砾岩群最为醒目。花岗斑岩脉、二长花岗斑岩脉、正长斑岩脉、石英斑岩脉、煌斑岩也较发育。

①白垩系～第三系红层;②中元古界熊耳群火山岩;③太古宇太华群变质基底;④中生代花岗岩类;⑤金矿;⑥银铅锌矿;⑦钼矿;1.沙沟;2.寨凹;3.蒿坪沟;4.铁炉坪;5.康山;6.上宫;7.红庄;8.青岗坪;9.前河;10.瑶沟;11.雷门沟;12.祁雨沟;13.大石门沟

2 矿床地质特征

大石门沟钼矿床位于花山岩体和五丈山岩体夹持部位的太华群角砾岩带中。处于黄水庵背形，出露在安沟-黄水庵一带，向南东倾伏，轴向320°左右，北东翼倾角稍陡30°～35°，南西翼倾角略缓20～26°，核部混合岩化强烈。区内断裂构造，按其走向大致分为北东向、北北东向、北西向、北北西向及近东西向五组。以北东向构造规模最大，且最发育，北西向次之，在不同程度上控制着钼、金矿的分布，其余三组规模较小。其西部的五丈山花岗岩，侵入于太古代太华群片麻岩和中元古代熊耳群安山岩地层中，为一晚侏罗世花岗岩基，属钙碱性系列二长花岗岩(张邻素，1991)，同位素年龄(156.8±1.2)Ma(SHRIMP)(李永峰等，2005)。其北部的花山花岗岩基，为一早白垩世花岗岩基，属钙碱性二长花岗岩(王卫星等，2010)，同位素年龄(130.7 ±1.4)Ma(SHRIMP)(李永峰等，2006)。

角砾岩带由木头沟、螃蟹沟2个隐爆角岩体以及隐爆产生的碎裂岩和构造角砾岩、碎裂蚀变岩共同组成，呈北西西向，长度大于2 500 m，宽约250～640 m(图2和图3)。在带内圈定13个钼矿体，其中Ⅰ号钼矿体为主矿体。Ⅰ号钼矿体，长度1 600 m，地表出露宽度一般为150～300 m，最宽300 m，平均187 m。钼品位0.03% ～1.136%，矿床平均品位0.072%。矿体产状 280°～310°∠78°～82°。矿体受角砾岩带控制，钼矿化主要赋存于角砾岩的胶结物中。矿体在地表分成多层，形似脉状矿体，在中、深部为大脉状。已探明钼资源/储量已达40余万吨。

根据辉钼矿Re-Os测年(待发表)，模式年龄变化范围(156.1 ±3.4)Ma ～ (228.0 ±4.1)Ma，模式年龄明显分为两组:一组为平均年龄(217.1±4.3)Ma，另一组为年龄(158.6 ±3.35)Ma，表明大石门沟钼矿床是多期成矿特点(李靖辉等，2008)。

按脉体穿插关系和矿物共生组合，成矿过程分为三个阶段:早阶段即岩浆气液隐爆前无矿化的石英-钾长石-方解石硅化封闭阶段，太华群遭受挤压或压剪变形、破碎造成的断裂和裂隙充填，形成早期的石英脉、钾长石脉。中阶段为隐爆活动-成矿阶段，在印支期隐爆产生的硫化物-石英、硫化物-含晶洞萤石-钾长石-石英脉，石英脉呈烟灰色，含浸染状黄铁矿，切穿早期的石英—钾长石脉或萤石脉，伴随大量的印支期辉钼矿化，局部与早期石英-方解石脉产生夕卡岩化，形成复成分角砾岩，在燕山期伴随邻近斑岩的侵入，角砾岩再次隐爆，石英-硫化物再次叠加，形成以印支期为主、燕山期为辅的钼成矿阶段。晚期阶段为硫化物-石英-方解石-萤石脉。

3 样品采集及分析方法

3.1 样品采集

稳定同位素地球化学及包裹体样品，采自大石门沟主钼矿体Ⅰ中，样品新鲜无氧化，为黄铁矿辉钼矿的角砾岩和花岗岩、太华群片麻岩及正长斑岩。用于稳定同位素地球化学样品经表面清洗、晾干、粉碎后，对40～60目样品进行淘洗、低温烘干，然后在显微镜下挑选纯度达99%以上的辉钼矿、黄铁矿、方铅矿等单矿物样品，以备稳定同位素地球化学分析。在光学显微镜下，通过对大石门沟钼矿45块矿化蚀变样品进行观察，选择其中有代表性10块包裹体相对丰富的样品，对保存于石英、方解石中175个包裹体进行测温、测压。矿区包裹体均较为发育，以原生为主，少量假次生和次生包裹体。

3.2 分析方法

钼矿石硫、氧、氢同位素和铅同位素分析测试均在中国地质科学院矿产资源研究所完成。硫分析测所用仪器为MAT-251质谱仪。以氧化铜和五氧化二钒为混合氧化剂，在高温真空条件下与样品反应，将硫氧化为SO2，相对标准采用V-CDT，分析精度为 ±0.2‰。氧、氢同位素分析所用仪器为MAT-253质谱仪，采用方法为BrF5。氧、氢同位素组成以V-SNOW为标准，氧、氢同位素分析精度为±0.2‰。铅同位素分析所用仪器为英国Nu Plas-Ma HR，仪器的质量分馏以TI同位素外表校正(何学贤等，2005)。铅同位素比值用多接收器等离子体质谱法(MC-ICP-MS)测定，利用AGX1-8阴离子树脂分馏提取铅。

稀土元素分析在中国地科院测试所完成。挑纯钾长石和全岩5～20 g，粉碎至200目，采用等离子体质谱法(ICP-MS)稀土元素测试。

图2 嵩县大石门沟钼矿区地质略图Fig.2 Geological map of the dshimenggou molybdenum ore-deposit in Song County

图3 大石门沟钼矿联合平面图Fig.3 Combine floor-plan maps of Dashimengou molybdenum deposit

流体包裹体显微测温分析是在北京宇光地矿科技开发研究所实验室Linkam THMSG600型冷热台完成，该热台测温范围为－196～+600℃，冷冻数据和加热数据精度分别为±0.1℃和±2℃。在CO2笼合物熔化温度(Tm，clath)和CO2气-液均一温度(Th，CO2)的测定时，升温速率由开始时的10℃/min逐渐降低为5℃/min和2℃/min，临近相变点时降到0.2℃/min;在完全均一温度(Th，TOT)的测定时，开始时的温速率为20℃/min，临近相变时降到1℃/min，以准确记录其相转变温度。

3.3 分析结果及特征

3.3.1 硫同位素特征

通过对大石门沟钼矿床7个硫同位素分析结果可知(表1):硫同位素值变化较大，金属硫化物矿物值域 δ34S 为 －17.3‰ ～ －0.74‰，极差为16.56‰，平均 － 7.74‰。矿区花岗岩 δ34S 为－0.7‰，金属 δ34S既有接近陨石硫同位素值(如－0.74‰)，亦有接近生物硫同位素值(－17.3‰)，表明本矿床硫来源较为复杂。既有深部幔源的硫，又有壳源的硫。

3.3.2 铅同位素特征

采集大石门沟钼矿床铅同位素测定，分析结果列于表2。测试结果表明，矿石铅同位素组成变化很小，样品的值较为集中，具有正常铅特征。将铅同位素数据投点于铅构造207Pb/204Pb-206Pb/204Pb图解中(图4)，可见投影点均位于地幔与造山带铅演化线之间。表明大石门沟钼矿床成矿物质主要来自于地幔，但显示有壳源物质加入。

通过河南31个内生金、钼多金属矿265件样品铅同位素投影在铅同位素演化图(图5)，可以看出，极大部分矿床落点于造山带、地幔和下地壳演化线之间，反映出铅同位素组成稳定，为同来源的铅，亦表明该区铅源以深源为主。表明本矿床铅同位素特征与秦岭钼矿带铅同位素特征大致一致。

3.3.3 氢、氧、碳同位素特征

氢氧同位素测试结果见表3，本区δ18OH2O值为－2.12‰ ～ 5.23‰，极差 7.35‰，平均值 1.14‰，较标准岩浆水值低。δD值为 －65.7‰ ～－94.5‰，极差为 28.8‰，平均值为 － 82.02‰，基本在岩浆岩值域内。表明含矿溶液中水的来源应以岩浆水为主的混合水。将上述δ18O和δD值投入δD-δ18O坐标图上(图6)。投影点落点为原生岩浆水的左下方，表明矿区的成矿溶液具有以岩浆水为主并混入少量大气降水的混合水的特点。

表1 大石门沟钼矿床硫同位素特征表Table1 Sulfur isotope characteristic of Dashimengou molybdenum deposit

表2 大石门沟钼矿床铅同位素特征Table2 Pb isotopic characteristics Tableof Dashimengou molybdenum deposit

图4 大石门沟钼矿铅同位素演化图Fig.4 Evolution of Pb isotopic map of Dashimengou molybdenum deposit

根据黄典豪(2009)测试结果，本区石英中的δ13C 为 －5.3‰ ～ －5.6‰，平均为 －5.4‰。与自然界某些已知地质体中的δ13C相比，本区的δ13C应属地幔射气和岩浆来源的碳同位素组成(－5‰～－2‰和－9‰～－3‰)变化范围，说明碳酸盐化是碱性脉岩在深成条件下碱性岩熔体、溶液与碳酸盐熔体溶液结晶分异的结果。

从成矿流体来源看，大石门沟钼矿成矿热液应来自于岩浆活动，但确有天水加入。

图5 东秦岭钼、金多金属矿铅同位素演化图Fig.5 Evolution of Pb isotopic map of Mo-Au polymetallic deposits In East Qinling Mountain

表3 大石门沟钼矿石英氢氧同位素组成表Table3 Oxygen and hydrogen carbon isotopes of Dashimengou molybdenum deposit ‰

3.3.4 稀土元素特征

本次共测试稀土样品6件，测试结果(表4)表明:

(1)稀土元素总量特征:矿区钼矿石∑REE为(292.53 ～432.94)×10－6，平均值362.735 ×10－6;钾长石为989.13×10－6;五丈山花岗岩的变化范围(309.39 ～554.12)×10－6，平均值 431.76 ×10－6;片麻岩样品中∑REE为326.33×10－6。REE含量中均以La、Ce、Nd含量最高。矿石、钾长石和花岗岩中总稀土含量普遍较高，暗示成矿作用与同类岩浆活动的关系密切。

(2)轻、重稀土元素特征:本区∑LREE/∑HREE 矿石为3.84 ～7.76，平均5.80 值;钾长石为11.64，花岗岩的变化范围 5.40 ～ 7.15，平均值6.28;片麻岩样品中∑LREE/∑HREE 为 5.92。轻稀土分馏偏高(ω(La)/ω(Yb)=13.67 ～60.17)，重稀土分馏弱(ω(Gd)/ω(Yb)=0.167 ～0.198)。

图6 大石门沟钼矿床δD-δ18O组成图Fig.6 Plotting of δD-δ18O of Dashimengou Mo deposit

(3)本区矿石 δEu 为0.64 ～0.73，平均0.69;钾长石0.80，花岗岩 0.60 ～0.80，平均 0.7，均为中等负铕异常型，但无明显铕亏损;片麻岩中δEu为0.54，属强负铕异常型。δCe 为0.83 ～ 0.89，平均0.86;钾长石 0.87;花岗岩 0.91 ～0.96，平均 0.94;片麻岩中δCe为0.98。属弱负铈异常型。

本区矿石在稀土元素配分模式图上(图7)，花岗岩和矿化蚀变岩具有相似的右倾特征，其他地球化学参数也具有一定的相似性，暗示着二者在成因上有密切联系。从(La/Yb)N～δEu变异图(图8)可以看出，该区显示矿石、花岗岩的平均值及钾长石均落入壳幔型。

表4 大石门沟钼矿稀土元素特征表Table4 REE characteristics Tableof Dashimengou molybdenum deposit

稀土元素数据表明，本区地层、岩浆岩、矿石及单矿物中轻稀土元素含量均大于重稀土元素，属于轻稀土富集型，反映其来源较深岩浆岩，且主要形成于岩浆演化的晚期隐爆富集特征。

3.3.5 流体包裹体特征

在光学显微镜下，选择具有代表性10块包裹体样品(取样位置及岩、矿石类型见表5)，对石英和方解石中多个包裹体进行测温。

图7 大石门沟钼矿区稀土配分图Fig.7 REE assemblage map of Dashimengou molybdenum deposit

表5 大石门沟钼矿包裹体测试样品及岩(矿)石类型Table5 Inclusions samples and ore types of Dashimengou molybdenum deposit

图8 (La/Yb)N～δEu变异图Fig.8 Variation map of(La/Yb)N ～ δEu

研究发现，矿区包裹体均较为发育，以原生为主，少量假次生和次生包裹体。包裹体形态多呈椭圆形，直径多在2～15 μm，个别L型包裹体直径达到15×24 μm。含子晶包裹体因未作激光拉曼光谱测试，不能确定具体是何种固体矿物。其显微测温结果见表6。

在常温下相态包裹体(图9)可以分为6类型:含CO2气液二相包裹体(LCO2型)、LCO2+S型、气相包裹体(VCO2型);三相包裹体(C型)、气液含子晶矿物包裹体(V－L+S型)和气液包裹体(VL型)。

在成矿早阶段见到LCO2型、LCO2+S型和极少数发 VCO2型包裹体，其均一温度为(247～468)℃，对应盐度 11.64 wt%NaCl.eqv，反映成矿流体早期高温、高盐度特点。

在成矿中期以C型包裹体为主，即CO2(V)+CO2(L)+H2O(L)，并含有 L－V+S，其均一温度为(111～372)℃，对应盐度 1.05～13.18 wt%NaCl.eqv，平均 6.75 wt%NaCl.eqv，反映成矿作用多期次。

在成矿晚期以V－L型为主，其均一温度为(111～272)℃，对应盐度 1.05～9.34wt%NaCl.eqv，平均 6.12 wt%NaCl.eqv，成矿温度和盐度明显降低。

表6 大石门沟钼矿床流体包裹体显微测温结果及参数Table6 Microthermometry data and relative parameters of fluid inclusions in the Dashimengou molybdenum deposit

4 成矿机制

印支期成矿作用是东秦岭的一次重要的成矿作用，是中国东部中生代成矿作用的先导和开始，奠定了中国东部中生代成矿大爆发的基础(卢欣祥等，2008)。勉-略洋盆在三叠纪初期(242～221 Ma)已完全闭合(李曙光等，1996)，华北板块与杨子板块于印支期碰撞对接(张国伟等，1997)，结束了南海北陆的格局。秦岭早中生代花岗岩于240 Ma开始出现，220～200 Ma大量形成，伴有同期基性和煌斑岩脉，一般在造山带主碰撞之后很短时期有巨量后运动花岗岩的形成相一致(Nironen et al，2000)，指示该期秦岭造山带由挤压转入伸展，并伴有幔源岩浆活动发生，而且暗示幔源岩浆活动对该期岩浆岩的形成发挥了重要作用。中生代扬子板块与秦岭板块的闭合，马超营断裂的A型俯冲(陈衍景等，1992)，地壳急剧增厚，造成下部岩石圈发生拆沉作用(卢欣祥等，1996，2008;高山等，1999;朝银银等，2010)，诱发壳、幔岩浆作用，流体在沿区域性的北西西向断裂薄弱部位螃蟹沟、木头沟一带，幔源岩浆冷凝分异出的流体充填和交代太华群，发生早期的硅化封闭。在印支晚期，当造山作用由挤压向伸展转折阶段，该区处于减压增温形成大量地幔成分的富含Mo的高温CO2、高盐度、高氧逸度临界-超临界流体，沿北西西向断裂逐渐汇集在岩浆房的顶部，萃取地层中的金属元素。大量挥发份临界-超临界流体聚集在封闭的岩浆房内，使得岩浆房的压力增加，在沿北西西向与晚期北东向构造交叉的薄弱部位上升，内压大于外压，在印支期发生第一次隐爆作用，压力的突然减小使得临界-超临界流体发生沸腾，促使包裹体发生相分离，把含子晶H2O-CO2流体变成两个流体相:含C型包裹体流体相和V-L+S型包裹体流体相，此流体体系对应主成矿阶段。热液持续进入角砾岩体间和外围裂隙带中并和围岩发生物质交换，发生硅化、黄铁矿化、绢云母化、绿泥石化和绿帘石化等，从而使Mo在角砾岩胶结物或裂隙成矿富集。随着地下水和雨水的加入，成矿流体逐渐转变为以H2O为主要成分的低盐度富液相包裹体或者纯液相包裹体。成矿物质在运移过程中也受到了地层碳的混合，发育以粗大方解石脉为代表的主成矿阶段晚期。

图9 大石门沟钼矿流体包裹体显微照片Fig.9 Microphotographs of Fluid inclusions in Dashimengou molybdenum deposit

在安沟-大石门沟-雷门沟-祁雨沟一带，五丈山岩体形成于(156.8±1.2)Ma，花山岩体形成于(130.7 ± 1.4)Ma，雷门沟钼矿床岩体形成于(136.2 ±1.5)Ma，钼矿床形成于(132.4 ± 1.9)Ma，祁雨沟金矿角砾岩体119 Ma，钼矿床形成于(126±11)Ma(李永峰，2005a)。而本区Re-Os测年结果表明，最晚时间在(156.1 ±3.4)Ma，明显在燕山早期。燕山早期，整个中国大陆中东部的区域构造体制发生转换，从印支期以近EW向构造为主、NNE-近NS向构造为次进入以NNE-近NS向构造为主、近NW向构造为次的构造-动力体制大转换，由于五丈山岩体、花山岩体、雷门沟斑岩和祁雨沟角砾岩体，均产在大石门沟钼矿5 km范围内，燕山晚期岩体的侵入造成大石门沟钼矿床第二次隐爆，明显特征出现“大角砾套小角砾”现象，从蚀变的范围、种类和强度来看，第二次隐爆的强度和规模明显小于第一次。燕山早期成矿作用是对大石门沟钼矿床在印支期成矿作用的继承、改造与叠加，叠加、改造成矿作用是秦岭造山带转入现代板块构造活动机制下的成矿特点(王靖华等，2002)。同时又有叠加在钼矿化上的金矿化，形成大石门沟钼矿外围和熊耳山东南麓丰富的钼矿床和金矿床。

5 结论

大石门沟钼矿床是隐爆角砾岩型斑岩钼矿床，钼矿体严格受角砾岩带控制，辉钼矿化主要赋存在角砾岩的胶结物中。大石门沟钼矿床的δ18OH2O值为 － 2.12‰ ～ 5.23‰，δD 值 为 － 65.7‰ ～－94.5‰，表明其成矿热液为岩浆水，并受到大气降水混合。矿石 δ34S为 －17.3‰ ～ －0.74‰，花岗岩δ34S为－0.7‰，显示本矿床硫来源以深部幔源的硫为主，又有壳源的硫特征，206Pb/204Pb:17.1607～17.3873，207Pb/204Pb:15.4327 ～ 15.4521，208Pb/204Pb:37.42 ～37.5081，反映钼成矿物质来源于地幔和下地壳。δ13C为 －5.3‰ ～ －5.6‰，平均为－5.4‰，碳酸盐化是碱性脉岩在深成条件下碱性岩熔体、溶液与碳酸盐熔体溶液结晶分异的结果。稀土元素含量较高，钼矿石∑REE为(292.53～432.94)× 10－6，∑LREE/∑HREE 矿石为 3.84 ～7.76，中等负铕异常，显示其成矿流体来源于深部幔源岩浆热液。成矿物质主要来自沿马超营断裂型俯冲，地壳增厚和下部岩石圈发生拆沉作用，诱发壳、幔岩浆作用，幔源岩浆冷凝分异出大石门沟流体系统。

流体成矿作用分为三成矿阶段，流体包裹体类型多，早期含CO2气(液)及其含子晶包裹体高温、高盐度和高氧逸度形成临界-超临界流体，大量挥发份临界-超临界流体聚集在封闭的岩浆房内，在沿北西西向与晚期北东向构造交叉的薄弱部位上升，在印支期发生第一次隐爆作用，压力的突然减小使得临界-超临界流体发生沸腾，促使包裹体发生相分离，把含子晶H2O-CO2流体变成两个流体相，形成主成矿阶段。在燕山早期，整个中国大陆中东部的区域构造体制发生转换，大石门沟钼矿床在五丈山、花山及花岗斑岩(脉)造成大石门沟钼矿床第二次隐爆，燕山早期成矿作用的继承、改造与叠加，补充和完善了该矿床的钼-金矿化。

大石门沟钼矿床的发现具有一定的找矿指导意义。该矿床为东秦岭典型以印支期成矿为主、燕山期成矿为辅钼矿床，有别于东秦岭印支期成矿的黄龙铺碳酸盐脉型钼矿、大湖金(钼)矿、嵩县纸房脉状钼矿、秋树湾铜-钼矿、大河锑矿、上宫、前河、庙岭金矿等矿床。印支期和燕山期成矿作用，两者一起组成东秦岭钼矿带中生代成矿作用大爆发的完整旋回，构成东秦岭地区晋宁成矿期、加里东成矿期、印支成矿期和燕山成矿期一个完整钼多金属矿床系列。

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