太湖水体氮素污染状况研究进展*

吴雅丽，许 海，，，

(1：中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室，南京 210008) (2：江南大学环境与土木工程学院，无锡 214122)

随着工农业生产的快速发展、人口的急剧增加、化学肥料使用量的增加以及生活污水的直接排放，河流、湖泊等地表水体的氮、磷元素污染日趋严重.研究表明，目前我国66%以上的湖泊、水库处于富营养化的水平，其中重富营养和超富营养的占22%，使得富营养化成为我国湖泊目前与今后相当长一段时期内的重大水环境问题[1].太湖是我国第3大淡水湖，对周边居民的生产生活起着至关重要的作用.但近几十年来，由于受到人类活动的干扰加剧，湖区水体富营养化程度加重，蓝藻水华频繁发生，给环境和经济造成了严重的威胁[2].

1970s，Schindler根据加拿大实验湖区227号湖长期的大规模实验结果，认为磷是淡水湖泊主要的限制因子[3]，该研究结果使“削减磷负荷”成为北美和欧洲进行湖泊管理的主要策略，并由此提升了水质.但此项策略的实施也出现了大量失败的例子，如仅控制磷的策略在美国的Apopka湖、George湖和Okeechobee湖，中国东湖及日本的霞浦湖似乎都未获得成功[4].由此，生命活动的另一基本元素氮引起了科学家的重视，氮也是引发水体富营养化的关键元素之一.有研究表明，在许多湖泊中无机氮的消耗伴随而来的是固氮蓝藻“水华”的发生[5-7].新近的很多研究显示，在一些淡水湖泊中，氮也是限制因子[8-9]，而且氮的限制常常伴随着水体的富营养化[10].在我国，大量的研究也表明，氮或氮和磷是湖泊水体生产力的限制因子[11-13].

近年来，随着流域工农业的迅速发展，太湖水体富营养化日趋严重，蓝藻水华暴发频繁.过去，在对太湖水体富营养化研究中得到的结论是：光和磷是主要的限制性因素，氮不是太湖的限制因子.但新近在太湖梅梁湾开展的营养盐富集原位实验显示，春季磷是浮游植物生长的限制因子，氮是充分的[14]；而在蓝藻水华多发的夏季和秋季，氮和磷是蓝藻水华生长的共同限制因子，并且氮是第一限制因子[15].此时湖泊中水华蓝藻群落仍以不具备固氮能力的微囊藻为主，而不是具有固氮能力的种属占优势.因此，太湖水体或许还有其它氮源补充途径，能够快速补充藻类生长所需的氮素.

本文重点对太湖水体中氮素污染的总体状况、不同形态氮的空间及季节差异性、水体氮素的污染来源、氮素的迁移转化及平衡等进行综述，有利于正确认识太湖水体中氮素的来源和污染状况，为有效控制太湖蓝藻水华提供参考.

1 太湖水体氮素污染状况

1.1 太湖水体氮素污染的长期趋势

太湖在早期污染程度较低，随着经济的发展，污染速度逐渐加快.太湖在1960年仍处于贫营养阶段，总无机氮(TIN)浓度为0.05mg/L[16]，到1981年，TIN比1960年增加了18倍，达0.89mg/L，已经呈中营养状态[17].太湖在1987年左右进入富营养化阶段，TIN浓度达到1.26mg/L，1990s后富营养化日趋加剧，且速度越来越快.太湖治理从1990s后期得到了高度重视，1998年底对重点污染工业实施的“零点达标行动”使流域污染物的输入得到一定控制[18].但从2000年以来太湖并没有进入明显的水质恢复期，反而呈现出一定的恶化趋势.有研究显示，1992-2001年，太湖湖心区夏季水体总氮(TN)的平均值为1.706mg/L(范围为1.238～2.266mg/L)，而2002-2006年这5年间TN平均值为2.344mg/L(范围为1.924～2.717mg/L)，明显高于前10年的含量[19].

1.2 太湖水体氮素污染的空间差异

太湖作为一个大型浅水湖泊，连接200多条河流，包括较大河流几十条，导致太湖水质存在很大的空间差异性[22].1998-2006年环太湖地区河流入湖水质平均浓度均为劣Ⅴ类，常州河流入湖水质最差，无锡次之，苏州、湖州河流入湖水质较好，直湖港、武进港、漕桥河、太滆运河、陈东河、南溪等河流入湖水质最差，带入太湖的污染物量较大.太湖北部梅梁湾有主要入湖口梁溪河和直湖港，来水流域多为平原和城镇地区，工农业发达，水质差；西南部多林地，人口密度小，城镇少，水质相对较好；南部地区的苕溪河是太湖的主要入湖河流之一；东部的太浦河是太湖的主要出水，这样造成了南部湖区水流交换较快，水质相对于北部较好[23].张晓晴等[24]的研究表明，2005-2007年太湖水体TN浓度在梁溪河、直湖港、大浦口和竺山湾明显高于其他地区，其中梁溪河的TN平均值为6.892mg/L，直湖港为5.379mg/L，大浦口为6.758mg/L，竺山湾为5.219mg/L，而东部湖区仅为2.772mg/L，湖心区为2.981mg/L，仅为入湖口的1/3.可见，入湖污染源是造成太湖水质空间分布差异的最主要原因.朱广伟[21]在分析了2005-2007年太湖不同湖区的营养盐数据后也发现太湖水体TN浓度在入湖河口区明显高于其他湖区.

太湖水体中营养盐浓度的持续升高导致夏天蓝藻暴发以及在太湖西、北部水域大量聚集而出现水华.水华吸收了水体中的可利用氮，在风浪的影响下在局部区域堆积也会导致氮浓度产生区域差异.邓建才等[25]的研究表明，梅梁湾、竺山湾、贡湖湾、西岸区和湖心区水体中的总氮浓度显著高于其他湖区，碎屑态氮的空间分布规律与总氮基本一致，即总氮高的水体碎屑态氮的含量也高.

1.3 太湖水体氮素污染的季节变化

太湖水体中氮素污染不仅存在空间差异，也存在季节差异性，且湖体的水质变化季节特征与流域河道一致.Xu等[15]的研究发现，梅梁湾和湖心区不同形态氮浓度的变化趋势均是冬季升高，夏季降低.同样，许梅等[26]对太湖入湖河流的观测也显示出冬、春季节氮含量高，夏、秋季氮含量相对低的特点.

式中：I0为LED轴线方向的发光强度；θ为视角；m为LED光源的朗伯辐射指数，该指数是由LED芯片的生产工艺决定的，可由式（2）计算得到：

冬、春季，太湖水体氮浓度处于全年的高峰，其原因一方面是冬、春季湖泊水位较低，进入湖泊的营养盐被浓缩；另一方面是由于春季春耕农田大量施肥[21].夏季湖水氮浓度降低一方面是由于夏季降雨量比较大，湖泊水位较高，使得营养盐得到一定程度的稀释[15]；另一方面主要是由于夏季高温季节反硝化作用引起水体氮素损失[27].雨季的到来也往往意味着污染物输入的高峰，原因可能是太湖周围有无锡、苏州、常州和湖州等城市，城镇路面大部分是不透水地面，由人类生活垃圾、生活污水及某些工业废水所携带的氮、磷营养物易随地表径流进入太湖水体，造成水体的氮源污染，虽然氮污染的总量是增加的，但绝对浓度并没有增加，降雨总体上还是以稀释作用为主.

2 太湖水体氮素污染来源

2.1 太湖水体氮素的外源输入

2.1.1 入湖河道的输入 河流是湖泊与流域生态环境联结的主要纽带和通道，尤其是入湖河流，直接影响湖泊的整体水质状况.研究表明，整个太湖出入湖河流水质状态以氮污染为主导因素[28].据统计，1980s河道TN的输入量占入湖总量的比重为72.02%，1990s TN由河道的入湖量已占总量的90%以上[29].通过分析计算，2009-2010年内太湖全年氮素河道输入总量约为7.00×104t，湖西区和浙西区环湖河道是太湖氮素的主要来源，其入湖量分别占河道总输入量的71.2%和22.6%[30].

太湖外源氮污染中，农业面源污染占的比重最大，达56%[31]；其次是生活污水(<25.1%)[32-33]和养殖污水(17.2%～26.5%)[34].人工合成肥料(化肥)的过量使用是农业营养盐产生量增加以及农业面源污染最直接的原因.在1970s至1980s初期间，太湖流域有机肥与化肥的使用比例为6∶4，但到1980s后期及1990s中期，这一比例分别提高到3∶7及1∶9[34].以无锡为例[34]，化肥投入对水稻、小麦产出增长的贡献额分别达10.3%和34.9%，每年化肥使用量已由1980s中后期的25kg/hm2增加到2000年的45kg/hm2，仅水稻田约12%～17%的氮素会随径流流失.据李恒鹏等[31]的研究，太湖上游面源污染输入太湖的总氮量为7632t/a，其中来自农业面源的为4289t/a，占面源量的56.20%.太湖流域地表水中的主要污染物为铵态氮，其中57%的铵态氮都来自农业面源污染[35].

随着渔业经济的迅速发展，其对水体的氮素污染也逐步加剧.许海等[40]的研究也表明鱼塘养殖产生的不仅是无机氮污染，更严重的是产生了大量有机氮污染.太湖地区的渔业发达，每年因水产养殖带入水体中的氮占总氮量的17.2%～26.5%[34].

2.1.2 大气沉降的输入 大气氮素的沉降也是极为重要的外源性因素[41].Galloway等和Holland等[42-43]指出全球大气氮的沉降量已经达到109kg/a.近年来国内学者逐渐认识到湖面大气沉降是重要污染来源[44-46].宋玉芝等对2002年7月-2003年6月大气降水的研究[47]表明，太湖流域大气降水已呈富营养化水质的特征，每年由湿沉降直接进入太湖水体的TN约为6562.2t，TN占入湖河道年输入污染物总量的13.6%，大气湿沉降中，TIN对TN的贡献比较大，平均约为78.78%.

2.2 太湖水体氮素污染的内源输入

输入湖泊水体的营养性污染物一部分会经过物理、化学和生物过程累积在沉积物中成为湖泊氮素内负荷的源[52].在外源性污染得到有效控制以后，内源性污染成为湖泊发生富营养化的关键因素.对于太湖这样一个浅水湖泊而言，除了外源营养盐的输入之外，湖泊底泥所造成的内源释放也是一个重要原因[53].

2.2.1 内源氮的释放形式 关于太湖的内源释放，目前主要关注的是底泥释放问题，其释放形式主要有静态释放和动态释放两种.沉积物在没有风浪的情况下营养盐的释放主要依靠从沉积物孔隙水中与上覆水中的营养盐浓度差而释放，当风浪较小、不足以悬浮扰动水土界面的情况下，沉积物的营养盐释放将由于水柱复氧而略有下降，当风浪较大，导致沉积物悬浮的情况下，沉积物中的营养盐将伴随沉积物的悬浮而大幅度释放，水柱的颗粒物和溶解性的营养盐浓度在短期内会有所增加，但是当动力扰动撤除后，颗粒态的营养盐又沉入湖底，埋在沉积物中的有机颗粒物质继续降解析出，并按照静态释放的规律进入上覆水.当下一次大风浪来临时，又按照动态释放的规律而释放.

铵态氮是氮素内源释放的主要形态，其释放程度与溶氧量呈负相关，与温度呈正相关[54]，主要有两种来源：一是湖泊内部异养生物矿化、分解有机物再生；二是在厌氧环境中反硝化细菌通过反硝化作用将硝态氮、亚硝态氮转化为铵态氮.

3 太湖水体氮素的迁移转化及氮素平衡

氮素的迁移转化是一个包括物理、化学和生物作用的复杂过程.氮在湖泊水体中的迁移主要指可溶性氮或颗粒氮受水体水动力特性的影响，以紊动涡漩的水团运动形态与水体进行交换，从而得到扩散的过程.氮在湖泊水体中的转化过程主要包括生物固氮、氮的吸收同化、氨化作用、硝化作用及反硝化作用，这一过程与水体中微生物、藻类和高等水生植物等的种类和数量密切相关[63].

3.1 生物固氮

图1 湖泊生态系统中氮素转化示意图Fig.1 Conceptual diagram of the transformation of nitrogen in the lake ecosystem

3.2 氮的吸收同化

湖泊中的藻类、高等水生植物、底栖动物等能将氮素转化为自身生物量，经人工捞取或收获后离开湖泊生态系统(图1).

藻型湖泊生态系统中，浮游藻类占优势地位，可食性藻类的生物量被浮游动物和鱼类捕食，最后通过渔获物输出湖体.但富营养化湖泊的优势浮游藻类为食用价值比较低的蓝藻，所以正常的食物链遭到破坏，湖泊生态系统的氮营养物质循环发生改变.湖泊处于草型清水状态时，湖泊生态系统具有完整的食物链结构.大型水生植物通过自身对氮营养元素进行吸收同化、收获输出、沉积输出等过程，使氮素脱离湖泊内的营养循环.

太湖具有藻型湖区和草型湖区共存的生态特征.藻型湖区的蓝藻主要通过在无锡、宜兴和常州武进区沿太湖岸线下风区设置打捞站进行打捞，这样不仅有效防止蓝藻水华堆积死亡造成的水体污染，也将大量蓝藻吸收的氮素从水体去除，有效降低水体的氮素污染.根据江苏省水利厅的数据，2011年共从太湖打捞蓝藻97×104t，相当于直接从湖体取出氮500t.

3.3 硝化作用

3.4 反硝化作用

在蓝藻水华暴发的水体中，藻团内形成的好氧-缺氧的微环境，以及蓝藻衰亡过程中的分解产生大量的有机物，加剧了水体中溶解氧的消耗，导致水体中氧化还原电位大幅度下降.较低的氧化还原电位，将有利于微生物反硝化作用的进行，使水体中氮素赋存数量降低.所以，对蓝藻水华暴发和衰亡过程中硝化和反硝化能力进行定量研究，将有利于阐明蓝藻水华暴发对水体氮素迁移转化的影响.

3.5 厌氧氨氧化

3.6 太湖水体氮素的平衡

湖泊水体中氮素的输入主要通过上述的点源、面源和内源方式.湖泊生态系统中氮素的输出方式有3种，一是通过常规反硝化或厌氧氨氧化作用生成N2或N2O后从水体去除；二是被沉积物吸附，或通过沉积作用进入沉积物并固定下来；三是被藻类或者大型水生植物等同化吸收后，随食物链流动，最后部分氮素通过人工方式(鱼类捕捞和蓝藻打捞)输出，前2个途径属湖泊氮素自净作用.

许朋柱等[78]根据2001-2002水文年115条环太湖河道的环境监测资料，估算TN入湖通量为28658t/a，出湖通量为14600t/a，入湖通量超过出湖通量约1倍，但并没有分析出入湖通量差异是完全滞留在湖内，还是通过其它途径脱离湖体.胡开明等[79]的研究表明，2007-2010年环太湖河流总氮年均入湖量为3.7×104t，其中夏季环太湖总氮输入约为1.12×104t，为一年中汇入量最大的季节；氮素出湖量为1.89×104t，入湖量大于出湖量，说明太湖对河流汇入的氮营养盐有明显的削减作用.其认为，削减作用主要原因一方面是太湖水资源利用等的消耗，另一方面是太湖水动力强度较弱，河流中以颗粒态形式存在的氮营养盐流入太湖后，会发生沉降作用.陈小锋等[30]对2009-2010水文年环太湖25条主要河流及太湖梅梁湾、东太湖等典型区域的各形态氮素进行分析，并利用太湖出入湖水量、蓝藻人工打捞量和鱼产量等相关数据，分析计算太湖氮素流动和转化潜力，发现太湖全年河道氮素入湖量约为7×104t，出湖量约为4.01×104t；整个水文年中，太湖氮素自净量约为3.22×104t，其中约3.02×104t氮素是通过反硝化途径去除的，体现出湖泊强大的氮素自净能力.

4 结语

氮素是水生生物必需的营养盐，但过量的氮营养盐也是导致水体富营养化的重要原因.水体中氮营养盐的升高一般通过外源输入和内源释放两种作用方式.外源输入主要是通过入湖河流等将农田、生活和工业等含氮废水输入湖中，直接引起水体中氮营养盐的升高；而内源释放是由沉积物中的有机氮经过矿化分解作用转化为无机氮，通过沉积物中的空隙进入上覆水，从而引起水体中氮营养盐的升高.

目前为止，对太湖氮素外源输入的控制已经取得一定的成果，但要彻底消除水体污染尚有距离.而这方面，难点是需要寻找双赢的方法，既要保证经济的发展，又不破坏自然水体.例如，农业面源污染方面，采取何种施肥方式才能做到既保证农业生产的需要又不污染土壤和水体，这需要各领域专家的共同努力.

太湖营养盐的内源释放是近几年的研究热点，因其释放具有一定的时间和空间差异，内源的补给为太湖富营养化的治理带来了很大的困难.内源中的氮素补给主要是通过铵态氮的再生过程，它是氮素循环中的重要环节，在沉积环境和水体中均可以发生，对浮游植物氮素的短期供给具有重要作用，对水体的营养状态和水质具有重要的影响，但对于其具体的释放量，仍存在一定的争议.目前估算的内源营养盐释放量只是估算了其在静态或者动态条件下从沉积物中释放出的总量，释放出的营养盐有大部分还是会沉淀到沉积物中，而通过动态或者静态条件释放出的营养盐到底有多少能真正被植物利用，这一问题涉及了浅水湖泊营养盐的迁移、转化过程及生态效应方面的研究，即内源释放的营养盐对水华暴发的刺激程度，至今，我们对这方面了解较少，有待进行深入研究帮助我们揭示蓝藻暴发的机理.

氮素在水体中处于动态平衡状态，太湖的氮素主要通过连接太湖的200多条河道输入和输出，其中湖西区的河道是氮素的主要输入途径，而氮素的输出主要通过湖泊东部区域河道.大量的氮素进入水体以后，会通过沉降作用汇入到湖底沉积物中，而存在于水中的氮素主要以反硝化的方式被去除.太湖氮素的输入量与输出量虽然有较多数据，但各研究所用的计算与统计方法相差较远，计算结果相差较大，使得关于湖泊氮素输入、输出负荷数据不统一，对湖泊治理造成不便.对于湖泊氮素的输入与输出的计算需要我们进一步研究，确定统一的计算方法，从而为治理太湖提供更有力的科学依据.

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