水化学环境变异下黏土物理力学特性研究进展

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(1.桂林理工大学 土木与建筑工程学院，广西 桂林 541004； 2.长江勘测规划设计研究有限责任公司， 武汉 430010； 3.中交第一航务工程勘察设计院有限公司，天津 300222；4.中铁大桥局集团 武汉置业发展有限公司，武汉 430050)

1 研究背景

水化学环境变异是指由于人为或是自然气候原因导致的孔隙水组分、浓度发生改变，这种孔隙水性质的变异打破了原本平衡的水-土化学、力学状态，从而使岩土介质的力学特性发生改变，这种水化学环境的变异主要涉及到酸、碱、盐3个方面的组分或是浓度的改变[1-4]。这种由于水化学环境变异引起的岩土工程问题广泛地存在于自然界内，特别是存在于有关能源、环境保护、极端气候下地质灾害等相关岩土工程的问题中，并且逐渐发展为一个不可忽视的问题。特别著名的一个例子是北海Ekofisk区域由于石油开采引起的海底地表沉降，相关的石油公司试图通过海水回灌的方法来阻止海底地表的沉降，最终的结果是海水回灌并没有阻止沉降反而加快了沉降[5-7]，这是一个典型的水化学环境变异引起的岩土工程问题。除此以外，在各种钻探过程中，护壁泥浆会改变原有孔隙水的组分以及浓度，导致井壁的力学性质发生改变引起变形，变形又会引起渗流、浓度变化，这些相互影响可能导致井壁失稳坍塌；垃圾填埋场中溶质的迁移引起孔隙水组分的改变，会导致防护层渗流和变形特性发生变化，最后可能导致有害物质的渗漏；核废料处置库中核素等溶质迁移引起孔隙水组分、浓度的变化，改变缓冲材料的力学性质，导致原有评估的失效，甚至有可能发生泄露；水库周期性的水位升降必然会引起孔隙水溶质的动态变化，从而改变了库岸土体的力学特性，为库岸滑坡提供了可能性条件[8]；在极端气候频现的今天，长时间的干旱和洪涝会使岩土介质中孔隙溶液的溶质浓度发生很大的改变，这种改变会对岩土介质的力学特性产生不可忽视的影响，使土体发生开裂、滑坡等地质灾害。这些例子都生动地说明了水化学环境变异对岩土介质力学特性影响必须引起足够的重视，并开展相应的研究。

水化学环境变异对岩土物理力学特性的影响研究始于20世纪40年代(Winterkorn & Moorman, 1941; Bolt, 1956)[1, 9]，但是发展较为缓慢，一方面的原因是由于社会背景需求不大；二是岩土工程、化学工程学科的分离，各领域的专家很难综合利用化学作用和力学作用相结合的办法来考虑。然而，随着近些年来环境能源领域中岩土工程问题的日益突出，既有经典的土力学理论有很难解决这些问题，很多学者意识到这些工程问题必须把化学-力学相互结合起来进行综合考虑才能解决。为此，国内外的相关学者已经开始了化学-力学相互耦合的研究，但尚处于初始阶段。针对于以上情况，本文通过收集、阅读、归纳整理，介绍了目前水化学环境变异对岩土介质的物理力学特性影响研究的研究现状，指出了目前亟待解决的关键科学问题，并整理出了此课题后期研究的方向。

2 物理力学试验研究进展

大量的试验研究表明，水化学环境变异对岩土介质的物理力学性质具有重要的影响[10-19]。然而，揭示水化学环境变异对岩土介质的物理特性和力学特性的影响规律，进行系统的试验研究是唯一途径。因此，目前国内外相关学者对于水化学环境变异下岩土介质的物理力学行为的响应展开了不少研究，但主要集中在液塑限、压缩性、强度等方面。

在水化学环境发生改变的情况下，黏土内部组织物理化学成分和结构组成由于水化学作用而产生变异，从而引起黏土宏观物理力学特性的改变。汤连生把这种水化学作用分为3种，分别是溶蚀作用、沉淀作用或结晶作用和阳离子的交换吸附作用[14]。由于水化学作用强度与矿物成分和组成存在很大的联系，对于由蒙脱石、高岭土、伊利石综合组成的一般黏土，水化学作用机制也存在不同，继而产生的外部物理力学响应也不同，所以一般黏性土对水化学环境状态变化的物理力学响应相当复杂。由于蒙脱石和高岭土在微观物理结构上具有较大的差距，而伊利石处于二者之间，因此目前关于水化学环境变异对黏性土物理力学行为的影响研究，主要针对于主要成分为蒙脱石的膨润土以及高岭土进行试验研究。下面本文主要针对于膨润土、高岭土的研究状态进行梳理。

2.1 膨润土

膨润土主要是一种以蒙脱石为主要成分的黏性土，由于作为垃圾填埋场和核废料处置场的防护层而成为了研究的热点。蒙脱土黏土矿物是2∶1型膨胀性层状硅酸盐黏土矿物，它的结构单位由2层硅氧四面体夹一层铝氢氧(或铝氧)八面体组成。由于自身的结构性，蒙脱土具有强烈的吸水性，在湿润状态下具有较强的黏滞性和可塑性，而在脱水时则会发生剧烈的收缩。当然，蒙脱土的这种胀缩性也与层间阳离子的种类有关[20]。同时，蒙脱土的这些矿物组分和结构组成也造就了蒙脱土对化学环境变异的敏感性。

液塑限指标是反映土体内部矿物和结构组成的物理参数。R.J.Petrov等[21](1997)在试验中采用NaCl溶液饱和土体，研究NaCl溶液对蒙脱土液限的影响，发现随着溶液浓度度从0 mol/L上升到2.0 mol/L，蒙脱土的液限从530下降到96。J.M.Lee等[22](2005)研究了不同浓度CaCl2溶液对蒙脱土液塑限的影响，也发现蒙脱土的液限有所下降。S.Arasan等[23](2008)测试了4种不同的化学溶液下高塑性土(主要成分膨润土)的液塑性，结果表明液限随着浓度的增大而降低，塑限在低盐分浓度时，随着浓度增加而降低，而在高浓度随着浓度增大而升高。M.Calvello等[15]采用不同的溶质溶液对蒙脱土进行饱和后测试液限，发现化学组分和浓度均会对液限产生不可忽视的影响。图1给出了不同浓度NaCl溶液对液限的影响示意图，图2给出了不同化学组分在不同浓度情况下对商业蒙脱土液限的影响。这些类似的研究也有很多学者涉及，并且得出了相对一致的结论[11, 24]，即随着盐类溶液浓度增大，液限降低，塑限先降后増。这种改变是由于盐溶液改变了吸附双电子层的厚度以及土颗粒产生了凝聚，从而改变了土体的液塑限。

图1 不同浓度NaCl溶液制备膨润土的液限

图2 不同化学溶液对商业蒙脱土液限的影响

压缩性和强度是工程应用中一个不可或缺的力学指标，因此进行压缩试验和剪切试验是土力学研究的一个必备手段。C.Di Maio等[10](1994)采用NaCl溶液饱和膨润土后进行强度测试，发现膨润土的残余强度对于化学溶液浓度非常敏感。为了明确化学溶液对膨润土的影响机理，C.Di Maio[11](1996)进一步地进行了直剪试验和排水固结试验，并且采用X衍射技术来分析蒙脱土的吸附双电子层结构。试验发现任何一种化学溶液的加入，都会导致变形的降低以及强度的增加，同时X衍射技术分析证实了这是由于吸附双电子层厚度在化学溶液的作用下通过离子交换、吸附等化学作用下变薄，双电子层厚度变薄增加了土颗粒之间的摩擦，导致强度的提高。C.Di Maio等[25]研究了孔隙溶液化学浓度对压缩性的影响，发现孔隙溶液浓度的增加会降低膨润土的压缩性，并且蒙脱土含量越高，这种效应越是明显；同时采用高浓度盐溶液饱和膨润土试样的压缩性类似于高岭土试样，对盐溶液浓度改变并不敏感，这也是由于盐分改变了双电子层的厚度的结果。M.Calvello等[15]研究了酸、盐对蒙脱土的压缩性和残余强度的影响，发现可以利用介电常数对溶液进行描述，建立介电常数和这些力学指标之间的关系，但是这些结论只是初步的揭示二者之间的联系，并没有系统验证。

从目前的研究来看，化学溶液对蒙脱土物理力学特性影响机制的核心是通过影响土颗粒表面的吸附水双电子层的厚度来体现。蒙脱土中的蒙脱石含量非常丰富，具有相当发育的双电子扩散层，因此具有很强烈的吸水性，所以液塑限一般较高。但在孔隙水中添加了化学溶质后，通过盐离子的替换吸附作用，是内部静电场重新构成，同时盐离子的加入会降低孔隙水的活度，吸附水也会转化为自由水。因此导致吸附水双电子层厚度降低，从而降低了液限；在压缩过程中，吸附水转化为自由水排出，导致了土体进一步的压缩；在双电子层变薄的过程中，土体颗粒之间变得粗糙，增加了摩擦强度，提高了强度[3, 15, 26-29]。但是对于土体黏聚力的影响，目前还需要进一步的研究。

2.2 高岭土

相对于蒙脱土，高岭土由于自身结构的差异性对水化学环境场的变化展现出不同的物理力学响应。J.Park等[30](2006)在水化学环境为表面活性剂和NaPO3，CaCl2溶液情况下对高岭土、高岭土-砂混合土进行了液塑限测试，发现溶液对于液限的影响很小，而降低了高岭土的塑限；而S.Arasa等[23]通过研究孔隙盐溶液对低塑性土的影响发现随着盐溶液浓度的提高，液塑限均有较为明显的提高；P.V.Sivapullaiah等[31](2005) 通过液塑限试验分析认为由于孔隙NaOH溶液的水-高岭土土化学作用生产了新的物质导致了液限的增加。Moore(1991)研究了水化学环境为NaCl，CaCl2溶液对主要以高岭石矿物为主的土的力学强度影响，发现浓度从0.2～1.0 g/L增大，强度有明显的提高[17]；而C.Di Miao等[10](1994)采用NaCl溶液饱和试样研究了水土化学-力学作用对强度影响，认为高岭土强度受孔隙盐溶液影响不大；R.W.W.Anson等[12](1998)通过试验发现较高的钙离子溶液会稍微的提升高岭土的强度；A.Anandarajah等[32](2000)利用甲酰胺、乙醇、乙酸、三乙胺和庚烷溶液淋滤高岭土试样后进行不排水三轴试验，试验结果表明这些有机溶液可以使正常固结高岭土展现出超固结土的性质，并且认为这些差异是由于物理化学特性的改变所导致的。A.S.Wahid等(2011)利用商业高岭土研究了酸、碱、盐溶液对液塑限、压缩性、强度的影响，认为高岭土的物理力学特性受盐溶液影响并不敏感，但是酸、碱溶液对于高岭土的物理力学特性影响明显并且复杂，同时认为在酸碱溶液环境下，高岭土宏观物理力学特性受离子交换吸附改变双电子层厚度效应和矿物酸碱侵蚀溶解效应2种水土化学-力学作用的综合影响，从而出现了在水化学环境恢复时，高岭土展现的可逆行为和不可逆行为[18-19]。

从以上针对于膨润土和高岭土的试验研究现状可以得知，目前关于膨润土的物理力学特性在水化学环境变下受水土化学-力学作用的影响已得出了一致的规律，离子交换吸附改变双电子层厚度效应可以用来解释蒙脱土对水化学环境发生改变的物理力学响应；而对于高岭土，虽然试验研究较多，但是试验结果较为零散而不系统，不同水化学环境下受水土化学-力学作用影响后的物理力学特性一致性差，有的甚至相互矛盾，因此目前也没有形成较为统一的机理解释,需要进一步的进行研究探索。

2.3 一般性黏土

除了垃圾填埋场、核废料处置场中的隔离层是采用比较纯的蒙脱土，大部分工程所涉及的岩土介质都是一般性黏土，也就说是蒙脱石、高岭土、伊利石的混合体。因而在一般性工程中，岩土介质受水化学作用影响而展现出来的物理力学响应就更为复杂。针对于具体的工程需求背景，很多学者也做了不少的研究。为了评价酸碱溶液对岩土介质的物理力学特性的影响，以淤泥质黏土作为研究背景，刘汉龙等[33]分析了不同浓度的酸碱对岩土介质基本物理性质的影响，包括对有机质含量、土粒相对密度、粒度成分和液塑限的影响，并且得出了以下结论：酸降低了有机质含量、土颗粒相对密度和液限，提高了塑限；碱则可以增加土颗粒相对密度、液塑限，但还是降低了有机质含量。随后，朱春鹏等[17](2008)又采用淤泥质黏土进行了压缩试验，研究不同浓度酸碱污染土的压缩变形性质，并且分析了酸、碱作用黏土的压缩性质的影响因素。近期，朱春鹏等[34-35]又采用直剪试验和三轴试验研究了影响酸碱污染淤泥质黏土的变形、强度特性的外部因素，试验表明：污染土的应力-应变曲线随酸浓度的增大，软化特性越显著；碱浓度越大，软化特性越不明显，呈现塑性破坏。但遗憾的是作者没有给出相应的机理解释，仅在分析试验结果的基础上建立了酸碱污染土总应力强度与浓度的关系式

(σ1-σ2)max=2q=

2ξ+2μnc+2αP+2βncP。

(1)

式中:ξ，μ，α和β为拟合参数;q为土体受到的最大剪应力;p表示土样在试验时所受的围压，nc表示酸溶液的浓度。王洋等[16](2007)研究了残积红黏土特殊的物理化学性质及结构特征，红黏土的力学性质随着周围水化学环境的变化而发生变异，其中C,φ值和pH值呈现很良好地线性关系，水化学作用的物性变异导致了红黏土力学性质的变化具有双面性，可以使土的强度降低，也可以使土体的力学强度变大；N.Shariatmadari等[36](2011)研究了CaCl2溶液和NaCl溶液饱和对蒙脱土-石英砂混合土的液塑限指标和不排水强度的影响，以寻求垃圾填埋场防护层的工程设计上的理论支持；I.Gratchev等[37]研究了日本海洋自然土后酸污染后的压缩性的变化规律，发现酸会使土的结构性破坏使压缩性变大，而酸使电子扩散层的变薄却会使压缩性变小。除此以外，目前还有很多类似的研究[21, 30, 38-39]。

综合分析目前关于水化学环境变异对黏土物理力学特性的试验研究，可以看出这些研究只是零散地对单个矿物成分进行物理力学性质的研究，分析酸、碱、盐对黏土物理力学性质的影响，并不能系统地揭示出水化学环境变异下黏土的物理力学响应规律，当然也没有比较完善的机理解释。

3 理论模型研究进展

对于一个科学问题，提出相应的理论对其进行描述，对相应的边界值问题进行模拟、预测，继而对工程实践具有评估、指导的作用，这是科学研究的目的。因此，形成一套理论能够对水化学环境变异下黏性土的物理力学响应进行描述非常重要。但是，由于水化学环境变异下黏性土的物理力学特性很难利用原有经典土力学的基础上进行修改后进行描述，必须把化学和力学进行综合考虑来解决水-土化学力学相互耦合的问题，所以建立能够描述这一科学问题的理论显得比较困难。

S.Homand等[6-7]利用不同化学溶液饱和白垩岩进行应力式三轴剪切试验，基于试验结果，在弹塑性框架内利用双屈服面模型来描述白垩岩的化学力学行为, 无疑这一模型的建立对于考虑水化学环境变异下水土化学-力学作用的理论模型具有很大的启发性。B.Loret等[40](2002)考虑固相为土颗粒、吸附水、盐分；液相为自由水和盐分，同时自由水和盐分能在两相之间转化，在基于化学势平衡理论，建立了考虑化学-力学相互作用的均质膨胀土的弹塑性本构模型，该模型能很好地模拟钠基膨胀土的化学固结行，并且很好的描述在化学溶液恢复后土体的体积恢复。A.Gajo等[41](2002)对Loret等人提出的本构模型进行了修正，使其能更好地模拟自然非均质膨胀土的一般力学行为。然而，考虑到目前很多化学溶液都不是中性的，而是带有酸性或是碱性的，pH值会很大程度上影响膨胀土[42]或是高岭土的内部结构以及形状排布[19]，因此，在模型中必须考虑PH值对化学力学行为的影响。A.Gajo等[42](2007)在原来模型的基础上，考虑酸化、碱化环境对离子交换、水化作用的影响，建立了能描述酸碱环境中离子交换、水化作用对力学行为影响的理论模型，但是该模型忽略了酸碱溶液中溶蚀和聚沉作用。值得说明的是，这些模型只是基于特定背景下根据零散试验结论而建立的，又鉴于基础理论的限制，模型的建立没有很明确的规律、机理依据，更没有考虑水化学-力学的微细观-宏观作用相互耦合的效应。

由于越来越多的学者认识到传统的经典土力学理论难以直接应用到化学-力学耦合的岩土工程问题中，并且一致认为在考虑力学效应的同时必须考虑物理化学效应，把二者进行综合考虑才能解决类似的环境岩土工程问题。近年来，一些学者在原有的经典土力学理论的基础上进行了物理化学类的扩展，主要是针对于有效应力的适用范围的讨论和修正。S.J.Goncalves等[43]研究分析了页岩层中孔隙压力的意义，认为在表面带负电的矿物之间的静电作用会产生一个所谓的“楔裂压”应力，这种应力实际上是具有同样位势孔隙水和大体积水之间的压力差，这种压力差受孔隙水化学成分影响显著，通常我们所说的“膨胀力”就是这种应力的宏观体现。

(2)

基于以上对有效应力的扩展以及提出的广义渗透压力的表达式，韦昌富和冯夏庭还进一步建立了考虑多孔介质化学-力学耦合效应的本构理论框架，这一框架为模拟水化学环境变异下黏性土的水化学-力学行为提供了重要的理论基础。然而，所提出有效应力的基本表达式以及本构理论框架并没有进行具体的应用模拟，还需要进行试验上的验证。

从以上的分析来看，目前关于在水化学环境变异下考虑化学-力学耦合作用的岩土工程学问题研究还处于起步阶段，主要的原因是由于化学-力学相互作用的机理尚未明确，很难建立能有效考虑化学-力学相互作用效应的理论框架，这方面还有很长的一段路要走。

4 亟待解决的问题及后期研究方向

从以上论述的研究现状来看，目前关于水化学环境变异下水化学-力学相互作用的岩土力学问题的研究还处于起步阶段，主要以探索水化学-力学的相互作用机制为主，也有少数学者尝试着建立考虑水化学-力学耦合的理论框架。但是目前仍存在几个关键问题亟待解决：① 水化学环境-微细观结构-物理性质的相互影响机理仍不完善，仍需进行进一步的探究形成共识；② 水化学环境变化对宏观力学特性影响规律不清楚，未建立宏观物理力学指标-水化学环境之间的定量表述；③ 尚未建立具有明确水化学-力学相互影响规律、机理依据，同时考虑水化学-力学跨尺度耦合效应的本构关系模型。为了解决以上的几个关键问题，必须从以下几个研究内容入手：① 外界化学环境变化对岩土介质化学系统状态的影响；② 岩土介质化学状态与微细观结构的耦合关系；③ 化学状态变化对土颗粒间相互力学作用的微观影响；④ 岩土介质化学状态与力学特性参数之间的定量关系；⑤ 本构模型的建立及工程应用模拟。

5 结 论

本文立足于水化学环境变异引起的环境岩土工程问题，分别从试验分析和理论描述上分析了水化学环境变异下化学-力学相互作用耦合问题的研究现状。

经过总结归纳，发现目前大部分的研究主要单单地针对于蒙脱石含量为主的膨润土和高岭石为主的高岭土受水化学环境变异的物理力学效应(液塑限、强度、压缩性等)的影响，对于一般性黏土研究较少。对于以蒙脱石含量为主的膨润土的研究较为透彻，得出了较为一致的变化规律并且揭示了其影响机理，认为水化学环境的变化引起了土颗粒周围的双电子层的厚度的变化，从而进一步影响其物理力学特性；而对于高岭土和一般性黏土，由于缺乏系统、完整的试验，目前并没有形成较为统一的机理解释,需要进一步的进行研究探索。

为了评估水化学环境变异对岩土地层的变形、强度等力学问题的影响，建立一套理论能够对水化学环境变异下黏性土的物理力学响应进行描述非常重要。由于化学-力学耦合作用的机理的缺失，目前的工作也只是尝试性的建立考虑化学-力学耦合岩土力学理论，并且这些理论也没有经过系统的试验验证和应用，因此如若要建立能有效考虑化学-力学相互作用效应的理论框架，还需要有很长的一段路要走。最后，对本研究方向的需要解决的问题和科学问题进行了总结和归纳，以便参考。

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