西安脉冲堆大空间中子辐照实验平台辐射场参数测量

李 达，张文首，江新标，仲云红，于青玉，长孙永刚，苗亮亮，马 燕，朱广宁，张 强，苏春磊，余小任，宋晓靓

(西北核技术研究所 强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室，陕西 西安 710024)

西安脉冲堆是我国第一座多功能实用化铀氢锆脉冲反应堆[1]，筹建于1993年，1999年10月15日实现首次临界。西安脉冲反应堆是以铀氢锆燃料-慢化剂材料作元件，石墨-水作反射层的池式研究堆，堆芯靠池水自然循环冷却。稳态运行功率最大达2 MW，脉冲运行峰功率约4 300 MW。

西安脉冲堆建有辐照腔实验孔道，配备专用的中子辐照实验装置，可开展电子元器件和电子系统的中子辐射效应研究。随着中子辐射效应研究的发展，辐射效应实验对辐射场参数要求不断提高，该孔道现有的两套中子辐照实验装置均凸显出n/γ比[2](1 MeV等效中子通量密度[3]与γ射线吸收剂量率之比)偏低、辐照空间偏小的问题。为解决该问题，西安脉冲堆于2010年研制了一套高n/γ比、大辐照空间的中子辐照实验装置(以下简称大空间中子辐照实验平台)。本文介绍该平台的设计指标，辐射场参数测量方法与结果。

1 大空间中子辐照实验平台设计指标

大空间中子辐照实验平台的设计指标为：辐照空间不小于300 mm×290 mm×350 mm；在西安脉冲堆2 MW稳态运行工况下，快热中子比(快中子(能量大于0.1 MeV)与热中子(能量小于0.4 eV)的通量密度比)大于100；n/γ比大于5×1011cm-2/Gy(Si)；1 MeV等效中子通量密度大于1.74×109cm-2·s-1。图1为大空间中子辐照实验平台示意图。

图1 大空间中子辐照实验平台示意图

2 中子能谱测量

中子能谱是大空间中子辐照实验平台最重要的辐射场参数。本文采用多箔活化法进行中子能谱测量。多箔活化法测量中子能谱时，将反应截面已知的1组活化箔置入中子场待测处辐照[4]，中子与活化箔发生核反应，使辐照后的活化箔被激活而产生放射性。通过测量辐照后活化箔的放射性，可得到活化箔的活化率，根据中子能谱与活化率的关系可解出待测处的中子能谱。

在稳态工况下，活化率可由式(1)表示：

(1)

式中：I为实验中所采用的活化箔总数；Ai为第i种核反应的测量活化率，s-1；σi(E)为第i种核反应关于E能量中子的反应截面，cm2；φ(E)为单位能量间隔内的中子通量密度(微分中子通量密度)，cm-2·s-1·eV-1。

中子能谱通常以多群形式表示，故对式(1)进行离散化处理，得到I个线性方程组成的方程组[4]：

σijφjΔEji=1,2,…,I

(2)

式中：J为能群总数；σij为第i种核反应第j能群的群截面，cm2；φj为第j能群单位能量间隔内的中子通量密度，cm-2·s-1·eV-1；ΔEj为第j能群的宽度，eV。

(3)

2.1 初始谱计算

多数解谱算法对初始谱有一定的依赖性，因此选择尽可能精确的初始谱是中子能谱精确求解的基础。初始输入谱可采用已有测量谱、蒙特卡罗输运计算谱、标准裂变谱(对快脉冲堆)或软化裂变谱(对均匀轻水堆)等。西安脉冲堆属于轻水堆，但由于大空间中子辐照实验平台的滤束材料多样、几何结构复杂、软化裂变谱与实际中子能谱差距较大，本文采用较为精确的蒙特卡罗输运计算谱作为初始谱。

大空间中子辐照实验平台内中子能谱的计算，属于强屏蔽、深穿透条件下的通量计算问题，直接计算耗用机时过长。本文在应用MCNP软件进行蒙特卡罗计算时，采用临界源方向偏倚和指数变换相结合的降低方差方法，最终获得了较为精确的初始谱。

2.2 实验测量

本文选取21种活化箔进行中子能谱测量实验。与以往工作[5]相比，这套活化箔的优点主要体现在引入了103Rh(n,n’)103Rhm及32S (n,p)32P两种阈探测反应，提高了活化箔组对0.3～4 MeV能区中子的响应能力。

图2 位于辐照腔前端的大空间中子辐照实验平台

实验时将活化箔根据半衰期长短分为两组，分别塑封，并用棉线系牢，然后用胶带固定在定位铝板上。活化箔布置时应限定在较小范围(50 mm×50 mm)内，且不互相遮挡。将定位铝板插入大空间中子辐照实验平台内的卡槽内，此时活化箔恰好位于平台横截面(300 mm×290 mm)的中心位置，距平台内前表面50 mm。辐照前，通过屏蔽小车将大空间中子辐照实验平台输送至西安脉冲堆辐照腔前端(图2)。反应堆以1 MW功率运行2 h，实验结束15 min后用棉线将活化箔牵引取出，然后将活化箔分离制样，再按照半衰期从短到长的顺序进行测量。测量仪器采用ORTEC GEM-40190-P γ射线同轴高纯锗探测器、ORTEC GLP-10180-P低能γ射线平面高纯锗探测器和LKB Wallac-1414型液体闪烁谱仪。

通过测量各活化箔的γ放射性，可得测量活化率Ai为：

·

(4)

式中：c为净全能峰计数；γd为γ射线分支比；ε为谱仪对源的探测效率；N0为阿佛加得罗常数；tc为谱仪测量γ峰的计数时间，s；M为受照射元素的相对原子质量；θ为受照射核素的同位素丰度；m为受照射元素的质量，g；λ为产生核素的衰变常量，s-1；tirr为活化箔辐照时间，s；tw为活化箔冷却时间，s；kt为谱仪死时间校正因子；ks为活化箔自吸收及自屏、互屏校正因子。

2.3 解谱方法

首先利用SAND-Ⅱ方法对活化率测量结果进行解谱。应用SAND-Ⅱ方法时，迭代次数不宜过大，以15～20次较为合适[6]。采用SAND-Ⅱ方法20次迭代结果作为输出能谱，其Q为8.0%。若增加迭代次数，Q可继续降低，但中子能谱的谱形会出现明显的震荡而远远偏离初始谱(图3)，不符合物理实际。

图3 SAND-Ⅱ方法多次迭代输出结果

为进一步降低Q，本文应用遗传算法开展解谱工作。遗传算法是一种基于生物遗传与进化的优化算法，它不涉及对象内部机制，只需通过一普适性的过程，即建立种群、建立适应性函数、选择、交叉、变异等5个基本步骤，就可开展计算。Mukherjee[7]利用遗传算法对33群的加速器中子能谱进行解谱，指出与SAND-Ⅱ方法相比，该方法不需初始谱即可开展解谱。但对于本文640群的能群结构，若不使用初始谱直接求解，获得可用能谱的时耗很大。由于已得到了较精确的初始谱，本文尝试在遗传算法中应用该信息以提高解谱效率。首先利用SAND-Ⅱ方法解谱程序对初始谱进行粗处理(2次迭代)，进一步提高初始谱的可信度，然后将迭代结果输出至遗传算法解谱程序，经多代解谱后输出最佳结果，Q可降低至6.5%左右。此解谱方法相较于普通的遗传算法，寻优速度可大幅提高；相较于SAND-Ⅱ方法又不会出现较大的能区震荡。采用Matlab软件建立解谱程序，主要包括以下步骤：1) 利用SAND-Ⅱ方法将MCNP程序计算得到的初始谱进行粗处理，即进行2次迭代解谱，输出的能谱作为遗传算法的解空间范围划分的依据；2) 确定解空间范围，取SAND-Ⅱ粗处理谱各群通量的1/2～2倍；3) 建立解空间，取12位二进制码，将SAND-Ⅱ粗处理谱向上和向下扰动的范围共划分为4 096份，建立的解空间内解个数为4 096640；4) 建立种群，利用随机抽取的方法，在解空间范围内抽取80套能谱，作为初始种群；5) 建立适应性函数，适应性函数值较大的解较优，本文取Q-4为适应性函数；6) 建立选择机制，以个体适应性函数值与种群总适应性函数值之比作为生存概率，对种群个体进行轮盘赌，生成下一代种群草本；7) 进行杂交操作，在下一代种群草本中随机抽取一对个体，以0.40的概率接受杂交操作，然后在7 680(12×640)位遗传代码中随即抽取一个作为杂交位置，交换这对个体在此位置之后的遗传代码，抽取后的个体不论是否进行杂交操作，不再重复抽取，直到将下一代种群草本抽取完毕；8) 进行变异操作，对杂交后的下一代种群草本，遍历全部遗传代码，每个遗传代码均以0.03的概率接受变异，即将0转变为1，或将1转变为0；9) 用上一代的最优个体替换变异后的下一代种群草本中的随机个体，生成正式的下一代种群；10) 经多代计算后，输出结果。

2.4 解谱结果与分析

图4为不同解谱阶段的中子能谱比较，可看出，初始谱基本符合慢化裂变谱，在0.2 eV附近出现的凹坑恰好代表平台内硼屏蔽材料对热中子的强烈吸收。这一点在遗传算法输入谱上也有体现，与初始谱相比，遗传算法输入谱整体下调，除局部扰动外，基本继承了初始谱的谱形。遗传算法输出谱也具有与初始谱相似的形状，但有明显的毛刺，这是遗传算法在解空间范围内导向寻优的固有特征。遗传算法的解空间范围应依据初始谱的精确程度而定。本工作初始谱各能群的蒙特卡罗计算不确定度多在30%以下。经过SAND-Ⅱ方法2次迭代，遗传算法输入谱的不确定度进一步降低，故解空间范围选取在输入谱各群通量的1/2～2倍这一较为狭窄的区域。图5为不同解空间条件下Q相同时遗传算法输出的中子能谱。可见，解空间范围越大，遗传算法计算次数反而越小，但输出能谱偏离初始谱的程度增大，毛刺也更加严重，不符合物理实际。因此，在初始谱可信赖的情况下，应尽量缩小解空间范围。

图4 不同解谱阶段的中子能谱比较

表1列出了遗传算法(30 366次计算)输出谱与SAND-Ⅱ方法(20次迭代)输出谱的活化率计算值。遗传算法和SAND-Ⅱ方法活化率计算值相对偏差最大的均为32S(n,p)32P反应，分别约18%和25%。由表1可看出，遗传算法输出谱将相对偏差尽量平均地分布在各反应上，从而使Q降低。SAND-Ⅱ方法输出谱Q为8.0%，遗传算法输出谱Q则为6.5%。

a——1/2～2倍解空间(30 366代输出结果，Q=6.5%)；b——1/10～10倍解空间(3 545代输出结果，Q=6.5%)；c——1/20～20倍解空间(1 430代输出结果，Q=6.5%)

表1 活化率计算值

遗传算法适应性函数变化如图6所示。在23 000代左右，适应性函数值已从500进化至50 000以上，即相应的Q从21%降低至6.6%。SAND-Ⅱ方法经多次迭代后也可达到相同效果，图7为Q相同时两种算法的输出能谱，SAND-Ⅱ方法迭代66次，遗传算法计算30 366代。由图7可知，SAND-Ⅱ方法输出能谱在1～103eV范围内能谱有较大的震荡，遗传算法输出能谱虽整体上多小毛刺，但无剧变的能群区域。

图6 遗传算法适应性函数变化曲线

图7 遗传算法和SAND-Ⅱ方法输出的中子能谱

2.5 不确定度讨论

中子能谱不确定度源项包括活化率平均测量不确定度uar、uQ和反应截面不确定度uσ，合成标准不确定度[6]为：

(6)

采用的21种活化箔中，绝大部分的活化率测量不确定度均可控制在5%以内(表2)。只有铑(Rh)和硫(S)这两种新引入的活化箔，由于缺乏标准源且射线自吸收严重，活化率测量不确定度较大，取为10%。所有活化箔的活化率平均测量不确定度为5.5%。

表2 活化率测量中的不确定度

除109Ag(n,γ)110Agm反应截面来源于IRDF2002数据库，115In(n,γ)116Inm反应截面来源于JENDL-3数据库外，其他反应截面均取自ENDF/B-Ⅶ核数据库，且采用NJOY程序制作相应群截面。核数据库本身和群截面制作两方面因素引起的反应截面不确定度取为10%。

Q取6.5%，按式(6)计算的合成标准不确定度为13%，该值可作为遗传算法输出中子能谱的测量不确定度。

3 γ射线吸收剂量率测量

西安脉冲堆以100 kW功率运行约3 h，采用10枚TLD-1070CM热释光剂量片测量大空间中子辐照实验平台内中子能谱测量位置处的γ射线吸收剂量率，辐照结束后用棉线将热释光剂量片拽出，冷却24 h后进行测量。测量结果列于表3。

表3 热释光剂量片测量结果

γ射线吸收剂量率测量不确定度来源于热释光剂量计对不同能量γ射线响应、剂量计标定系数、剂量计对中子的响应及测量平均值标准偏差(表4)。

表4 γ射线吸收剂量率测量不确定度

4 测量结果

根据测量得到的中子能谱和γ射线吸收剂量率，可计算大空间中子辐照实验平台内的快热中子比、1 MeV等效中子通量密度、n/γ比等参数，结果列于表5。由表5可见，两种方法输出的中子能谱计算所得辐射场参数基本一致，且均满足设计要求。这也佐证了遗传算法输出谱的可信性。

表5 大空间中子辐照实验平台辐射场参数(归一到2 MW)

5 结论

利用多箔活化法测量了西安脉冲堆大空间中子辐照实验平台内的中子能谱。引入了两种新型的活化箔，提高了活化箔组对0.3～4 MeV能区中子的响应能力。采用MCNP软件计算了精确的初始谱，并利用SAND-Ⅱ方法将初始谱粗处理后提供给遗传算法进行中子解谱，解谱结果相对于单纯的SAND-Ⅱ方法，能在保证能谱无大震荡的同时，获得更小的Q值。利用解得的中子能谱和测量的γ射线吸收剂量率，计算了大空间中子辐照实验平台内的辐射场参数。结果表明，大空间中子辐照实验平台辐射场参数满足设计指标。

参考文献：

[1] 杨岐，卜永熙，李达忠，等. 西安脉冲反应堆[J]. 核动力工程,2002,23(6):1-6.

YANG Qi, PU Yongxi, LI Dazhong, et al. Xi’an pulsed reactor[J]. Nuclear Power Engineering, 2002, 23(6): 1-6(in Chinese).

[2] 赖祖武. 抗辐射电子学[M]. 北京：国防工业出版社，1998：284-290.

[3] 陈盘训. 半导体器件和集成电路的辐射效应[M]. 北京：国防工业出版社，2005：16-20.

[4] 刘书焕，陈伟时，阿景烨，等. 多箔活化法测量铀氢锆脉冲堆辐照腔中子注量谱[J]. 核科学与工程，2002，22(4)：374-379.

LIU Shuhuan, CHEN Weishi, A Jingye, et al. Neutron fluence spectra measurement in irradiation chamber of UZrH pulsed reactor with mulitiple foil activation method[J]. Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering, 2002, 22(4): 374-379(in Chinese).

[5] 刘书焕，江新标，仲云红，等. 反应堆快中子实验装置辐射场参数测量[J]. 核技术，2006，29(9):660-664.

LIU Shuhuan, JIANG Xinbiao, ZHONG Yunhong, et al. Measurement the parameters of the irradiation field for the fast neutron device in reactor[J]. Nuclear Techniques, 2006, 29(9): 660-664(in Chinese).

[6] 中国工程物理研究院. GJB 3495—1998 快中子脉冲堆中子能谱测量方法[S]. 绵阳：中国工程物理研究院，1998.

[7] MUKHERJEE B. ANDI-03: A genetic algorithm tool for the analysis of activation detector data to unfold high-energy neutron spectra[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2004, 110(1-4): 249-254.