伊海生 陈志勇 季长军 杨晓萍 夏国清 吴驰华
1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室,成都理工大学,成都 610059
2.中国石油勘探开发研究院,北京 100083
3.成都理工大学沉积地质研究院,成都 610059
羌塘盆地南部中侏罗统布曲组广泛发育一套巨厚的白云岩,西至毕洛错,东到昂达尔错,分布在一个长达100km,南北宽约30km的地带。因为这些白云岩常见有油浸显示,因此曾被称为“古油藏”、“油砂带”(王成善等,2004)。根据地表剖面和钻井岩心观察,这些含油白云岩具有层位多、厚度大的特点。在东部昂达尔错北2km处的日尕日保剖面,含油白云岩产于两个层位,厚度分别为47m和34m,西部格鲁关那剖面见含油白云岩6层,最大单层厚度15m。这些白云岩孔隙度高,羌D2井钻遇的白云岩孔隙度变化介于0.92%~17.48%之间,平均5.25%,这在羌塘盆地岩石胶结致密、储层物性普遍较差的地区,是寻找优质储层主要勘探方向,因而对这套白云岩成因的研究尤为重要(张立强等,2001;张小青等,2005)。
朱井泉和李永铁(2002)最早将羌塘盆地白云岩归纳为二个大类,其中I型白云岩是在高盐度、蒸发条件下产生的,白云岩与膏岩层关系密切,Ⅱ型白云岩则是在古海水与大气淡水的混合水中生成,隆鄂尼地区的布曲组白云岩是一个典型实例。伊海生等(2004)对隆鄂尼和昂达尔错两处含油白云岩显微结构特征进行了研究,提出这一地区的白云岩与国内外的砂糖状白云岩相似,可划分为单晶组构和多晶组构2大类、8个亚类,提出这些砂糖状晶粒白云岩中广泛发育具有雾心亮边结构的自形白云石是淡水成因标志,地下淡水和海水混合是这一地区白云石化的主要形成机制。嗣后,在这一地区开展的白云岩成因、储层评价研究中普遍采用近地表低温混合水模式解释南羌塘盆地布曲组白云岩成因(陈文彬等,2006;刘建清等,2008,2010;彭智敏等,2008)。
根据我们最近开展的砂糖状白云岩包裹体测温以及全岩和单矿物激光同位素分析,本文提出,南羌塘盆地布曲组白云岩是深埋藏阶段高温地层水成因。文中不当之处,敬请批评指正。
研究样品采自隆鄂尼(BD)、格鲁关那(LP)、昂达尔错(AD)、晓尕晓那(P)四个地区的地表露头,样品采集层位包括布曲组上部、中部和下部含油白云岩,样品岩石类型计有微细晶白云岩,也有中粗晶白云岩。为了对比研究,同时采集了含油白云岩顶板、底板和夹层的核形石灰岩、生物屑灰岩和泥微晶灰岩样品(图1)。
室内研究中,对所有磨制的岩石薄片进行了茜素红染色处理,便于显微镜下区分方解石和白云石矿物,观察岩石结构。在初步薄片鉴定的基础上,选取代表性样品进一步进行扫描电镜分析、X射线衍射分析和碳氧同位素分析,同时磨制包裹体薄片和阴极发光薄片,送有关实验单位进行观察和测量。
X-射线衍射仪是日本理学公司的D/Max 2200型,使用Cukα,阳极靶电压选择为40kV,电流选择为40mA;测量的2θ角度扫描范围选取为20~40;扫描方式是连续扫描;DS∶RS∶SS=1∶0.3∶1。
图1 采样位置图Fig.1 Map of the sampling location
包裹体测温采用英国Linkam产THMSG600型冷热台,测温范围:-196~600℃,温度精度0.01℃,加热/冷冻速率:0.01~130℃/min;在加热冷冻过程中设置的控温速率一般为20℃/min,相变点附近速率为4℃/min。
全岩碳氧同位素分析采用磷酸盐法,分别在25℃和75℃的恒温条件下,分步提取方解石和白云石中的CO2,CO2经纯化收集送质谱分析。采用Finnigan公司的MAT252气体同位素质谱仪检测,分析结果以δ‰单位表示,采用PDB标准,测试精度δ<0.1‰。
激光微区碳氧同位素分析流程是,首先将样品切割磨制成50~100μm的薄片,一面抛光。然后将薄片固定在玻璃载片上观察照相,在普通显微镜下选取分析的区域,并用激光束聚焦定位,最后通过激光束加热分解取样。采用Nd:YAG作为激光加热融解取样器,激光束斑直径小于20μm。对激光热分解过程中产生的气体进行真空液氮冷冻提纯,提取纯净的CO2气样导入气体同位素质谱仪进行碳氧同位素测量。采用Finnigan公司的MAT252气体同位素质谱仪检测,采用GBW440标样,分析结果以δ‰单位表示,采用PDB标准,测试精度δ<0.2‰,同时进行了分馏校正,分析流程和分析误差详见何道清(2003)专文论述。
根据野外观察和薄片鉴定,研究区含油白云岩具有晶粒镶嵌结构,外观似砂糖粒,故称砂糖状白云岩。这类白云岩晶粒粗大,单矿物晶体呈自形、他形粒状产出。按照Sibley and Gregg(1987)的分类,这些白云岩可以划归晶体界面呈平面状的S型和E型白云岩,而晶面弯曲的A型白云岩少见。
根据晶粒大小可划分为粉晶白云岩(0.03~0.10mm)、细晶白云岩(0.10~0.25mm)、中晶白云岩(0.02~0.50mm)和粗晶白云岩(0.50~2.00mm)四个类型,其中细中晶白云岩最为常见。此外,局部地区尚见有全部或局部白云石化介壳灰岩、核形石灰岩和藻纹层灰岩。
选取15件样品进行了X射线衍射分析,根据X射线衍射图谱中二个晶面I015/I110衍射峰的强度比,计算的白云岩的有序度变化于0.81~1.00之间,平均0.93。按Lumsden and Chimahusky(1980)的方法,采用白云石的最强衍射峰的面网间距 d104计算的白云石中 CaCO3的 mol分数在49.4004~50.6004之间。
白云石晶体属三方晶系,分子式为CaMg(CO3)2,理想的白云石晶体结构中,阳离子占位是完全有序的,白云石有序度极高,I015/I110=1.0,接近理想的化学计量白云石。有序度为0时,在X射线衍射图上超结构反射峰消失,为完全无序的钙镁碳酸盐。白云石晶格中的Ca2+取代Mg2+将引起晶胞参数变化,通过衍射峰d(104)晶面间距的位移能反映白云石晶格中Mg/Ca离子比的偏离。
一般地,潮上带萨布哈蒸发成因白云岩有序度最低,且富钙,而埋藏和热液成因白云岩有序度高,分布于0.74~0.89之间。研究区15个样品的X射线衍射分析结果表明,这些砂糖状白云石有序度极高,接近理想的化学计量的白云石。
在布曲组含油白云岩中,白云石晶体之间呈现直线状或曲面状镶嵌接触,晶体内部光性均一,无明显分带结构,但在一些白云石晶体与孔洞、晶间或孔隙裂隙充填方解石的接触带,可以观察到清晰的雾心亮边结构,晶体边缘呈明亮浅色环带,宽度5~35μm,它们增生在暗色污浊的核部晶体外缘。根据二者之间解理线延伸方向的一致性,以及正交偏光下具有同一消光位,说明白云石晶体核心和边缘具有光性方位一致特点。这些环边生长的白云石,常见者为单个棱面体形态(图2照片1~3),但也见有多个棱面晶体丛生在一起的带状生长边(图2照片4)。
在阴极发光显微镜下观察,白云石晶体核心呈斑块状暗紫红色,晶体边缘显示暗红色发光特征,呈等厚环边环绕核心分布,亮边发光带单一,常见一个环带,在临近溶孔和裂缝处偶尔观察到2~3层的环带构造(图3照片1~4)。
白云石的发光色变化于桔黄到深红色之间(Pierson,1981;Hemminget al.,1989)一般认为方解石、白云石中Fe、Mn的含量和Fe/Mn比值是影响其阴极发光强度的主要因素。Mn是激活剂,而Fe是猝灭剂(于炳松,1992;黄思静等,2008)。在碳酸盐矿物中,二价的Mn2+和Fe2+离子能进入矿物晶格中的,而高价态Mn4+和Fe3+离子则不能,而且水溶液中Mn和Fe能否进入矿物晶格不但受Eh值控制,还与水溶液的Mn和Fe含量有关,因此白云石矿物阴极发光色和强度的变化,反映了孔隙流体的性质和成岩环境条件的变化。
关于雾心亮边白云石的成因,目前有二种解释,一是认为白云石交代方解石组分时,初始阶段结晶速度快,泥质、灰质等杂质残留其中,形成雾心;随着孔隙流体盐度减低,白云石交代速度减慢,最后在污浊的白云石的外缘形成无色透明的亮边。另外一种观点认为,雾心亮边结构的白云岩是在早晚两个成岩阶段形成的:云雾状核心是早期交代成因的白云石,明亮的环边是晚期孔隙水中化学沉淀的的矿物晶体和自形的加大边。根据薄片观察和阴极发光分析,白云石雾心和亮边是一个沉淀间断界面,很少见到有二者之间存在连续过渡。同时,砂糖状白云岩中的雾心亮边结构仅出现在晶间孔隙或裂缝壁一侧,且与淡水成因的方解石连生聚晶共生,可以认为白云石明亮的外缘是通过稀释孔隙流体化学沉淀产生的,呈共轴生长的次生加大边出现。
图3 雾心亮边白云石的阴极发光照片照片(1):单偏光显微镜下白云石雾心(C)和亮边(R)的分布;照片(2):同一视域阴极发光显微镜下白云石云雾状核心发灰暗的紫红色光,明亮边缘发橘红色光。照片(3):单偏光显微镜下白云石雾心(C)和亮边(R)的分布;照片(4):同一视域阴极发光显微镜下白云石云雾状核心发灰暗的紫红色光,明亮边缘发橘红色光,偶见环带状发光Fig.3 Cathodoluminescence photomicrographs of dolomite crystals with cloudy core and clear rim textures
图4 研究区砂糖状白云岩包裹体均一温度分布图(a)-白云石与裂缝和孔洞中方解石均一温度分布图;(b)-白云石矿物晶体内部与边缘的均一温度分布图Fig.4 Homogenization temperature histogram offluid inclusions from sucrosic dolomites in the study area
在布曲组砂糖状白云岩选送的样品中,共计取得71个测温数据,其中有36个数据来自裂缝中充填的方解石矿物,35个数据来自晶粒结构的白云石晶体(杨晓萍等,待刊)。所有这些包裹体皆为原生盐水包裹体,大小4~18μm,气液比变化于2%~15%之间。另外,在白云石单矿物中测得一组共计25个冰点温度(Th)数据,Th分布区间-11.8~24.2℃,据此计算的盐度变化在15.8% ~25.1%NaCleqv之间,平均值为21.3%NaCleqv,显示中高盐度流体特征。
实测的白云石及与白云石伴生的孔隙和裂缝中方解石包裹体均一温度(Tm)分布如图4a所示,图4b是实测的晶粒白云石晶粒核部和边缘均一温度分布图。观察图4可以发现,实测的方解石包裹体温度分布范围变化极大,但白云石包裹体的温度相对集中,约在100~175℃之间,而且白云石矿物晶体内部和边缘的温度变化区间重叠,没有明显差别。
如果按地球的平均地温梯度3℃/100m计算,地表温度取20℃,则白云石交代作用发生的埋藏深度约在2600m左右。羌塘盆地南部的陆相伦坡拉盆地,是一个典型的高热流盆地,现今地温梯度多大于5.0~7.0℃/100m,据此计算的白云岩化深度至少也在1000m以上。
表1 研究区布曲组白云岩和石灰岩碳氧同位素分析数据Table 1 Analysis data of oxygen and carbon stable isotopes from dolomite and limestone of the Buqu Fm
表1和图5是研究区22件全岩样品的碳氧同位素分析数据,包括常见的粉晶白云岩、细晶白云岩以及次要的中晶白云岩和粗晶白云岩样品。同时,为了对比研究,挑选了与之呈互层状产出的颗粒灰岩、泥微晶灰岩代表性样品进行了分析。
观察图5a可以发现,研究区白云岩与石灰岩相比,具有明显的δ13C和δ18O富集的分布特点。白云岩δ13C变化于2.84‰ ~4.41‰之间,δ18O 值为 -10.28‰ ~7.03‰,它们的δ13C和δ18O最大值分别比石灰岩高3.77‰和2.19‰。按照Allan and Wiggins(1993)的分类,地表或近地表潮上带萨布哈、渗透回流、混合水成因的低温白云岩,其δ18O普遍大于-2.5‰,而在埋藏晚期形成的高温白云岩或热液成因的白云岩,δ18O一般小于-6.5‰。根据图5b中投影点来看,研究区白云岩样品的δ18O值集中分布在高温白云岩区间。
雾心亮边结构是环带状白云石中特殊类型之一,它是砂糖状白云岩中最常见的组构(方少仙等,1999)。采用激光同位素微区取样技术,分别对雾心亮边白云石的暗色核心和明亮边缘的单矿物晶体进行了碳氧同位素分析,结果如表2和图6所见。这些白云石单矿物的δ18OPDB变化于-14.59‰~-11.29‰范围内,δ13CPDB介于0.30‰ ~3.76‰之间。观察图6可以发现,白云石亮边与暗色核心相比18OPDB明显亏损,二者相差最大可达2.11‰,最小为0.42‰。
图5 白云岩和石灰岩全岩碳氧同位素投影图(a)及白云岩成因对比图(b)Fig.5 δ13C-δ18O cross-plot from dolomite and limestone(a)and δ13C-δ18O distribution range in different dolomite types(b)
表2 白云岩矿物激光碳氧同位素分析数据Table 2 Analysis data of oxygen and carbon stable isotopes from dolomite by laser sampling method
白云石亮边与核心的δ13CPDB变化趋势不明显,一般白云石核心部分要比亮边富集δ13CPDB,但也有相反的情况,例如2号样品和4号样品所见,但二者相差不大。白云石碳同位素随温度变化的分馏效应很小,而且孔隙水碳含量少,因此一般碳同位素变化很大程度上继承它交代的先存的方解石δ13C同位素成分。
白云石的氧同位素的亏损和富集主要受二个因素影响,即白云石沉淀的水体同位素成分和水温。温度升高,白云石18O亏损;当温度恒定时,海水蒸发浓缩,白云石18OPDB富集,淡水稀释白云石18OPDB亏损。但温度变化在低温浅埋藏和高温深埋藏阶段对白云石18O亏损与富集的程度有所差别。按Land(1973)分馏方程计算,如果取孔隙水δ18OSMOW=0‰,在0~50℃低温区间,温度每上升10℃,白云石18OPDB亏损2.45‰,在50~150℃中等温区间,温度每上升10℃,白云石18OPDB亏损1.28‰,而在150~200℃高温区间,温度升高10℃,白云石18OPDB仅亏损0.72‰。这意味流体化学性质的变化是导致高温深埋藏期白云石同位素亏损或富集的主导因素。
注意合理的营养及补充足够的水分,饮食宜清淡、易消化,同时保证一定的优质蛋白,平时避免吃刺激性或过冷过热的食物。
成岩孔隙流体盐度逐渐减低或者淡水注入都可能造成白云石矿物边缘的δ18O负向偏移。从白云石雾心与亮边δ18O的变化形式看,虽然一般亮边比核心18O有不同程度的亏损,而且不同核心的δ18O也有差别,但二者之间却具有同步变化的趋势,即核心δ18O高,亮边δ18O也随之增加,反之亦然。这说明白云石雾心和亮边的沉淀发生在统一的孔隙流体中,核心和亮边δ18O差异是同一流体不同演化阶段的结果。早期高盐度环境中形成雾心,在后期的低盐度环境中形成亮边。
如果已知水体的δ18OSMOW值,则从水溶液中沉淀的碳酸盐矿物仅与温度有关,这是我们应用氧同位素计算古温度的理论基础,相应的,如果采用包裹体测量的均一温度作为古温度变化区间,则通过氧同位素分馏方程可以估算成岩过程中流体的氧同位素值,进而说明流体性质的演化过程。
根据人工合成碳酸盐矿物的实验研究,在平衡状态下,方解石与水体的同位素分馏关系通常采用O'Neil and Epstein(1966)方程表示:
白云石与水体的同位素分馏关系可采用Land(1973)方程进行计算:
图6 雾心亮边白云石内部核心与外部边缘碳氧同位素成分对比图Fig.6 δ18O and δ13C comparison in internal and margin of dolomite crystals with cloudy core and clear rim textures
图7 根据分馏方程计算的温度与白云石矿物以及孔隙流体氧同位素关系图解Fig.7 Plots of equilibrium relationship between δ18O fluid and temperature for various δ18O dolomite from fractionation equation
公式中α为分馏系数,T的计量单位卡氏单位,卡氏温度(Kelvin)与摄氏温度(Celsius)的换算关系可表示为:
分馏方程中白云石、方解石和水溶液的计量单位为SMOW,它与PDB单位的关系采用Coplenet al.(1983)下式计算:
计算结果表明,这一地区白云岩化流体δ18OSMOW最小值与全球雨水的平均同位素成分-4.0‰接近,但是比一般地表和地下淡水要富集δ18O,δ18O值明显偏正,也大于现代和古海水的 δ18OSMOW值(-1‰ ~ +1‰,Shackleton and Kennett,1975)。对比来看,这个流体氧同位素的分布区间是砂岩地层水的普遍特征(Moradet al.,2003),而且与文献报道的碳酸盐岩油田水相似,如塔里木盆地奥陶系、石炭系、三叠系油气层的地层水δ18OSMOW最大值为可达+6.5‰,最小值-4.8‰(蔡春芳和曾凡刚,1997;蔡立国等,2005;贾存善等,2007;刘大永等,2012;李伟和秦胜飞,2012)。流体 δ18O高值区反映这些地层水可能是原始沉积海水的蒸发残余或地下卤水混合的结果,或者是受埋藏过程中封闭系统中水-岩反应的改造所致,δ18O低值区也可能是与地表淡水下渗稀释原生海水、地下卤水有关。
砂糖状白云岩一般具有极高的孔隙度和渗透率,它是碳酸盐岩油气勘探中重要的储层类型,因而其成因研究受到广泛关注(张永生和张传录,1997;钱一雄和尤东华,2006;Choquette and Hiatt,2008;Malivaet al.,2011)。但是关于砂糖状白云岩的成因并没有取得一致意见,其中一个争论焦点是,它们是近地表低温环境混合水交代成因的,还是高温埋藏阶段形成的。
Badiozamani(1973)最早提出了混合水白云石化模式,他认为在淡水中混合5%~30%的海水就可以沉淀白云石,在近代牙买加、尤卡坦、巴巴多斯以及我国海南岛等地有这一方面的实例(Land,1973;Ward and Halley,1985;Humphrey,1988)。据王建华和夏法(1995)资料,海南岛更新世淡水-海水混合带沉淀白云石普遍见有雾心亮边结构,它的形成经历二个阶段:早期富镁盐水的渗透回流沉淀富杂质的细微粒白云石,此后在混合水环境下,这些准同生成因的白云石溶解,残存的白云石构成白云石的核心,而亮边部分则是在混合水中沉淀的洁净白云石,形成具雾心亮边结构的菱面体自形晶。
混合水白云石化模式在对我国白云岩研究影响很大,这个模式在解释那些无蒸发盐类伴生的层状白云岩成因时被广泛接受,而且认为混合水白云石一般具有晶粒镶嵌结构,雾心亮边结构是其重要的鉴别标志(余素玉和何镜宇,1989)。在石油部门1991年发布的碳酸盐岩成岩阶段和成岩环境划分方案中,雾心亮边结构白云石也被列为判别混合水白云石化的主要岩石学标志之一。
Amthor and Friedman(1991)根据晶面形态和晶粒大小的分布特征,将白云岩的结构类型划分为七种类型,他认为雾心亮边结构的白云岩是中晚成岩阶段的标志,白云石的云雾状核心是交代成因的白云石,明亮的环边是孔隙水中沉淀生长的矿物晶体。Choquette and Hiatt(2008)对古代砂糖状白云岩进行了系统总结,发现这些晶粒状白云岩中,具有雾心亮边和环带结构的白云石分布在晶间孔隙或边缘,这类白云石干净明亮,具有平直的晶面,阴极发光显微镜下环带明显,呈共轴生长的加大边出现。明亮的白云石环边沉淀的孔隙水即可以是海水,也可以是淡水稀释的混合水。
邵龙义等(2002)根据塔里木盆地寒武系和奥陶系白云岩的研究,提出砂糖状白云岩是晚期成岩作用阶段深埋藏成岩环境的区域性白云化作用的结果,而具有雾心亮边结构的的细晶白云岩可能与回流渗透机制有关,具污浊核心和亮边的白云石菱面体是盐度逐渐淡化的结果。吴仕强等(2008)指出,白云石的雾心可能是在早期浅埋藏环境中,由富镁孔隙水交代周围灰质所形成,亮边则形成于深埋藏环境,所需镁可能来源于粘土矿物的转化。陈永权等(2010)认为,塔里木盆地寒武系雾心亮边型白云岩为二世代交代产物,第一世代雾心,交代流体以蒸发海水为主,第二世代为亮边,交代流体以海水与大气水混合为主。胡明毅等(2011)发现,塔中奥陶系晶粒结构白云岩,见有明显的雾心亮边和环带构造,但根据包裹体温度和地温梯度推算,证实它们形成在埋藏阶段。
综上所述,看来深埋藏成因和混合水成因白云岩中,雾心亮边结构广泛分布,因此对砂糖状晶粒结构白云岩的成因判别的关键要素是成岩流体的温度和盐度。一般混合水白云石化发生在近地表或成岩早期低温环境,盐度低,相反埋藏成因的白云石化发生在晚成岩阶段高温环境,这时孔隙流体可能是残留海水和高盐度的地层水。
流体包裹体测温数据表明,研究区白云石结晶温度在100~175℃之间,这一温度范围超过近地表和浅埋藏阶段混合水白云岩化作用的低温范围,而且白云岩全岩的碳氧同位素分布也偏离一般高盐度渗透回流超咸水和混合水成因白云石的范围,因此研究区布曲组白云岩应该是高温埋藏成因的层状白云岩。根据包裹体温度和氧同位素估算的白云石化流体盐度,结果为高盐度卤水。
这些砂糖状白云岩中观察到的雾心亮边白云石,其雾心和亮边具不同的矿物学及地球化学特征,说明它们不是同一成岩环境所形成,而且孔隙流体化学性质也有差别。岩石学特征表明,雾心亮边白云石通常与晶间孔隙充填的连生粗晶方解石共生,或环绕晶间孔洞边缘分布,而在白云石晶粒密集聚集的斑块内少见,这一现象最合理的解释是,亮边白云石类似砂岩中石英胶结物,是一类共轴增生的加大边。阴极发光显微镜下,雾心发暗紫红色光,值得注意的是雾心与亮边白云石之间呈突变接触而不是过渡关系,说明二者之间的沉淀可能发生在化学性质不同孔隙流体,亮边与雾心相比18O明显亏损,说明晚期白云化流体可能具有低盐度特征,这可能是雾心亮边白云石与连生方解石共生的原因。
(1)南羌塘盆地布曲组砂糖状白云石包裹体实测的均一温度,分布于100~175℃之间,这一温度范围超过近地表和浅埋藏阶段混合水白云岩化作用的低温范围,而且白云岩全岩的碳氧同位素分布也偏离混合水成因白云石的范围,因此研究区白云岩是高温埋藏成因的层状白云岩。
(2)雾心亮边结构的白云石曾被认为是判别混合水白云石化的一个重要标志,我们的研究证实,它们在高温深埋藏阶段白云岩化过程中也可以出现,而且常常与晶间孔隙中充填的方解石共生。根据铸体岩石薄片、扫描电镜和阴极发光显微镜的观察,雾心亮边白云石的边缘部分与核心部分光性方位一致,是孔隙流体直接沉淀形成的共轴增生加大边。
(3)采用激光微区同位素分析技术,分别对雾心亮边白云石的核心和边缘进行碳氧同位素分析,发现白云石亮边与核心相比18O普遍亏损,最大相差-2.11‰,但二者之间却具有同步变化的趋势,说明二者是同一流体不同演化阶段的结果,是在高温流体演化晚期,在低盐度孔隙流体中形成自形的棱面体白云石环边。
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