元坝地区长兴组储层溶蚀作用期次与机制研究*

李国蓉 武恒志 叶斌 刘正中 彭博 吴亚军 彭光明 朱永源

1.油气藏地质及开发工程国家重点实验室，成都理工大学，成都 610059

2.中石化西南油气分公司，成都 610016

3.中国石油华北油田勘探开发研究院，任丘 062552

1 引言

元坝气田是中石化新近发现的大型气田，天然气主要产自长兴组，溶蚀作用是储层形成的主要机制;但目前，针对元坝地区长兴组溶蚀作用研究的公开文献尚不多见(郭彤楼，2010，2011;王瑞华等，2011;王明筏等，2012)。而就整个川东北地区长兴组-飞仙关组储层及溶蚀作用而论，研究著述颇多，但认识尚未统一;具体表现在两个方面，一是对溶蚀作用期次划分有差异，大部分学者认为长兴组-飞仙关组储层中存在着同生期或成岩早期大气水溶蚀、液态烃期和气态烃期埋藏溶蚀等三期溶蚀作用(朱光有等，2006a;马永生等，2007;王恕一等，2009;张俊等，2012;王明筏等，2012)，部分学者将溶蚀作用划分为同生期或成岩早期、埋藏期等两期溶蚀作用(杨威等，2006;赫云兰等，2012;唐洪，2013)，部分学者认为存在着同生期、液态烃期、气态烃期、构造抬升期等四期溶蚀作用(杨晓萍等，2006)，部分学者认为普光气田存在五期溶蚀作用，元坝气田存在三期溶蚀作用(郭彤楼，2010;王瑞华等，2011);二是对导致储渗空间形成的主要溶蚀作用期次和机制认识有差异，部分学者强调埋藏期溶蚀特别是深埋藏期与TSR有关的溶蚀是主要机制(朱光有等，2006b;杨晓萍等，2006;王一刚等，2007;曾伟等，2007;王恕一等，2009;郭彤楼，2010，2011)，部分学者强调同生期或成岩早期大气水溶蚀的重要性(罗冰，2009;段新国，2010;张学锋，2011;祝海华和钟大康，2013)，部分学者认为同生期或成岩早期与埋藏期的溶蚀都重要(王兴志等，2008;毛成栋等，2009;潘立银等，2012;李中超等，2013)。本文充分利用元坝地区长兴组岩芯及岩石薄片资料，岩石学特征与地球化学特征研究充分结合，对区内长兴组碳酸盐岩的溶蚀作用进行了重点研究，进一步明确了区内长兴组的溶蚀作用期次，探讨了各期溶蚀作用的机制和模式，认识了各期溶蚀作用储渗空间的储集油气意义，这对于元坝气田和整个川东北地区长兴组储层研究及天然气勘探开发均具有重要意义。

2 地质背景

3 溶蚀作用期次识别的岩石学特征与溶蚀作用时期分析

岩芯及薄片观察揭示，元坝地区长兴组溶蚀作用非常发育，表现形式多种多样;依据溶蚀作用对象特征、溶蚀作用表现特征、溶蚀缝孔洞内充填物特征，溶蚀作用产物与其它成岩作用的关系，区内长兴组的溶蚀作用可分为三期，即第Ⅰ期溶蚀作用、第Ⅱ期溶蚀作用、第Ⅲ期溶蚀作用(图2)。

3.1 第Ⅰ期溶蚀作用

第Ⅰ期溶蚀作用是区内长兴组成岩作用过程中最早进行的溶蚀作用，其识别标志如下:①主要改造对象是微晶白云石、粉-细晶他形脏白云石部位，也可以是生屑灰岩的生屑颗粒部位、礁灰岩骨架间孔洞内海底方解石胶结物部位;②通常表现为晶间溶孔、溶蚀孔隙或小型溶蚀孔洞的形成，溶蚀孔隙、溶蚀孔洞边缘往往具有干净改造边;③礁灰岩中，可见骨架间孔洞内海底方解石胶结物受溶形成溶蚀孔洞，粒状亮晶方解石充填;④晶间溶孔、溶蚀孔隙、溶蚀孔洞内往往具沥青充注，在缺乏早期液态石油充注的部位也可表现为这类晶间溶孔、溶蚀孔隙、溶蚀孔洞内缺乏充填物，局部还可表现为溶蚀孔隙和溶蚀孔洞为方解石充填;⑤此类溶蚀孔洞方解石往往可受到浅埋藏粉-细晶自形白云石、缝合线的改造，受到第Ⅲ期溶蚀作用的切割改造。

由上所述，此期溶蚀作用在长兴组成岩序列中位置早，结合此期溶蚀作用与层序沉积相关系密切，主要在五级层序中上部及生物礁、生屑滩及潮坪沉积物高部位优势发育，可以认为此期溶蚀作用发生于同生期-成岩早期阶段。

3.2 第Ⅱ期溶蚀作用

第Ⅱ期溶蚀作用是介于第Ⅰ期溶蚀作用与第Ⅲ期溶蚀作用之间的一期溶蚀作用，其识别标志如下:①改造对象往往是粉-细晶自形白云石部位，也可是微晶白云石、粉-中晶他形脏白云石部位，另外，在礁灰岩、生屑灰岩中也可发育;②主要表现为白云岩中的晶间溶孔、溶蚀孔隙、溶蚀孔洞的形成，但缺乏改造边，也可表现为礁灰岩中在骨架间孔洞基础上发育的溶蚀孔洞;③晶间溶孔、溶蚀孔隙、溶蚀孔洞内沥青充注是此期溶蚀作用的典型识别标志，在缺乏早期液态石油充注的部位也可表现为此期溶蚀孔隙、溶蚀孔洞未充填，在礁灰岩部位也可表现为此期溶蚀孔洞为粒状方解石或巨晶方解石充填;④此期溶蚀可改造同生期海底胶结作用产物，与骨架间孔洞内柱状方解石皮壳状层之间为突变接触或切割接触关系，还可受到缝合线、热液白云石、第Ⅲ期溶蚀作用的切割改造。

图1 上二叠统长兴组时期沉积格局Fig．1 Lithofacies-paleogeographic map of Changhsing Formation in the Upper Permian

图2 元坝地区长兴组三期溶蚀作用的识别(a)YB10-3-13/57礁灰岩，骨架间剩余孔洞海底胶结的柱状-叶片状方解石受第Ⅰ期溶蚀形成溶蚀孔洞，孔洞内为巨晶方解石充填，两者之间为突变接触;(b)YB27-8-15/21白云岩，白云石晶形不好、表面脏、保留原来颗粒结构残余，见第Ⅰ期溶蚀形成的晶间溶蚀孔隙发育，孔隙边缘白云石具改造亮边，孔隙内沥青占据;(c)YB102-8-45/47礁灰岩，骨架间孔洞内首先是海底胶结形成的柱状方解石生长，然后是浅埋藏细晶白云石生长，之后发生第Ⅱ期溶蚀作用，并为沥青和巨晶方解石生长充填;(d)YB104-6-1/51白云岩，由同生期高盐度细晶他形脏白云石和浅埋藏期细晶自形-半自形白云石组成，前者部位孔隙欠发育，后者部位白云石晶间孔及第Ⅱ期溶蚀形成的晶间溶孔发育，溶孔边缘缺乏改造边，晶间孔及晶间溶孔均为沥青占据，另见第Ⅲ期溶蚀孔洞，缺乏改造边，干净，未见充填物;(e)YB2-12-32/92白云岩，由同生期高盐度细晶他形脏白云石和浅埋藏期细晶半自形白云石构成，细晶半自形白云石部位第Ⅱ期溶蚀形成的晶间溶孔及溶蚀孔隙发育，溶孔边缘缺乏改造边，为沥青占据，另见第Ⅲ期溶蚀形成的孔洞，切割改造中第Ⅱ期溶蚀及沥青充填孔洞，缺乏改造边，未见充填物;(f)YB104-6-3/51白云岩，见第Ⅲ期溶蚀形成的孔洞，缺乏改造边，孔洞底部为白云石晶屑及沥青碎屑机械填积Fig．2 The signature of the three periods of dissolution of Changhsing Formation in Yuanba area

上述标志和特征限定了此期溶蚀作用发生于浅埋藏粉-细晶自形白云石之后，原油大量充注之前，结合元坝地区及川东北地区长兴组油气成藏历史分析，印支晚期，二叠系烃源岩进入生油门限，燕山早期达到生油高峰，形成古油藏(秦建中等，2008;严丽等，2011)，可以认为第Ⅱ期溶蚀作用发生于晚三叠世-中侏罗世的埋藏过程中，属于中成岩早期阶段。

3.3 第Ⅲ期溶蚀作用

第Ⅲ期溶蚀作用是区内长兴组中发育最晚的一期溶蚀作用，识别标志如下:①改造对象缺乏组构选择性，可以是白云岩中的粉-细晶自形白云石部位，也可是微晶白云石或粉-细晶他形脏白云石部位，还可是生屑灰岩、生物礁灰岩的任何部位，还可是岩石中的裂缝方解石、先期溶蚀孔洞方解石、缝合线部位等等;②多表现为白云岩及白云石化斑块中广泛发育的溶蚀孔隙、溶蚀孔洞，也可表现为灰岩、生物礁灰岩中孤立分布的溶蚀孔洞，还可表现为沿先期溶蚀孔洞方解石、裂缝方解石、缝合线发育的溶蚀孔洞，缺乏改造边、缝状溶蚀是此期溶蚀的典型识别标志;③溶蚀缝孔洞内干净、缺乏充填物是此期溶蚀的另一典型标志，局部也可有少量粒状方解石生长，局部还可见石英、天青石充填;④此期溶蚀可明显改造第Ⅱ期溶蚀作用、改造构造裂缝方解石、改造缝合线、改造溶蚀孔洞内充填的连晶方解石等等。

上述标志和特征限定了此期溶蚀作用发生于液态原油成藏及裂解之后，结合元坝地区及川东北地区长兴组油藏，燕山中期原油开始裂解成气，在燕山晚期(K2)-喜马拉雅期，古油藏转化为天然气藏(秦建中等，2008;严丽等，2011);可以认为此期溶蚀作用发生于晚白垩世-古近纪的埋藏过程中，属于成岩晚期阶段。

实验组患者的睡眠时间约为(8.94±0.62)h显著优于对照组睡眠时间约为(5.23±0.45)h,组间差异对比较为明显,(t=4.734,P<0.05),具备统计学意义。

4 溶蚀作用产物的地球化学特征与溶蚀流体性质分析

4.1 溶蚀孔洞方解石的碳氧稳定同位素组成

图3 溶蚀孔洞方解石的碳氧稳定同位素组成Fig．3 Plot of C-O stable isotope data from calcite in solution cavity

图3是区内长兴组三期溶蚀孔洞方解石的碳氧稳定同位素分布，可见第Ⅰ期溶蚀孔洞方解石的碳同位素值为3.42‰～3.78‰ PDB，平均值为3.68‰ PDB，与正常海相微晶灰岩相似;氧同位素值较高，为－6.16‰～－5.54‰ PDB，平均值为－5.81‰ PDB。第Ⅱ期溶蚀孔洞方解石的δ13C值为正值，在0.78‰ ～3.46‰ PDB范围内变化，平均值为1.76‰PDB，略较正常海相微晶灰岩背景值低，低约1.81%;而δ18O值为负值，在－7.05‰～－6.05‰ PDB范围内变化，平均值为－6.63‰ PDB;略较正常海相微晶灰岩背景值低，低约0.70‰PDB。第Ⅲ期溶蚀孔洞方解石的碳氧稳定同位素值均较低;δ13C值为 －2.98‰ ～1.85‰ PDB，平均值为－0.32‰PDB，明显较长兴组正常海相微晶灰岩背景值低，相差达3.89‰ PDB;δ18O值为－11.21‰～ －5.84 PDB，多数在－8.00‰～－7.00‰ PDB区间，平均值为 －7.42‰ PDB，明显较长兴组正常海相微晶灰岩及前面两期溶蚀孔洞方解石低。

4.2 溶蚀孔洞方解石的锶同位素组成

图4是区内长兴组溶蚀孔洞方解石的锶同位素值分布，可见第Ⅰ期溶蚀孔洞方解石的锶同位素值为0.706093～0.708097，平均值为0.706825，与长兴组正常海相微晶灰岩相近。第Ⅲ期溶蚀孔洞方解石的锶同位素值多在0.706106～0.707638，平均值为0.706682，与长兴组正常海相微晶灰岩背景值非常接近;少部分样品锶同位素值较低，为0.704684～0.704873，平均值为0.704779。

4.3 溶蚀孔洞方解石的稀土元素组成

图5是区内长兴组溶蚀孔洞方解石的稀土元素组成及分配模式图，可见第Ⅰ期、第Ⅱ期溶蚀孔洞方解石的稀土元素分配模式与正常海相微晶灰岩非常接近。第Ⅲ期溶蚀孔洞方解石的稀土元素组成及分配模式与长兴组正常海相微晶灰岩明显不一致，具体表现为两种情况，或为La、Ce含量低、Y含量高，或为Sm、Eu、Y正异常。

4.4 溶蚀作用流体性质分析

图4 溶蚀孔洞方解石的锶同位素组成Fig．4 Plot of Sr-O stable isotope data from calcite in solution cavity

图5 溶蚀孔洞方解石的稀土元素组成Fig．5 Ree patterns of calcite in solution cavity

第Ⅰ期溶蚀孔洞内可有方解石充填，其碳同位素、锶同位素、稀土元素组成特征揭示成岩物质来源主要受长兴组碳酸盐岩地层本身控制，没有铝硅酸盐岩地层来源流体和深部来源流体的影响，成岩流体中缺乏有机质氧化产生的轻CO2的加入;溶蚀孔洞方解石的δ18O值相对较高，可能是形成于地表或近地表低温条件的指示。由此，我们假定溶蚀作用及其方解石的形成温度为25℃，按照 Friedman and O’Neil(1977)公式(1000lnα(方解石-水)=2.78 ×106T－2－2.89)计算得到成岩流体的δ18O值为－4.16‰～－3.54‰SMOW，平均值为－3.81‰ SMOW(图6)，与Sigenthaler(1979)确定的海岸地带大气降水的δ18O值较为接近(转引自Michael et al．，1983)，揭示了导致此期溶蚀作用发生的成岩流体可能为海岸地带的大气降水。

第Ⅱ期溶蚀孔洞内方解石的碳同位素及稀土元素组成揭示溶蚀沉淀作用的流体来源于长兴组地层本身，沉淀作用物质主要来源于长兴组碳酸盐岩地层本身;其δ13C值为正值，略较正常海相微晶灰岩背景值低，低约1.81‰，可能揭示了有少量有机质来源的轻CO2加入到了方解石的沉淀过程中，可能与有机酸形成后随后发生的脱羧作用有关，由于碳酸盐岩体系的缓冲效应，使得有机质来源的轻CO2表现不明显，由此，可以认为导致第Ⅱ期溶蚀及充填作用发生的成岩流体是上二叠统内部含有机酸的地层水。进一步，根据前述第Ⅱ期溶蚀作用发生于晚三叠世-中侏罗世的埋藏过程中，设定当时长兴组埋深至少2350m，地表温度为25℃，地温梯度为2.5℃/100m，则长兴组地层温度至低为83.7℃，按照Friedman and O’Neil(1977)公式计算得到成岩流体的δ18O值为4.39‰～5.40‰ SMOW，平均值为4.82‰ SMOW，这与林耀庭等(2001)测定的二叠系地层水的 δ18O值(0‰ ～6.5‰ SMOW)是相似的(图6)，也证明第Ⅱ期溶蚀流体为上二叠统内部含有机酸的地层水。

第Ⅲ期溶蚀缝孔洞内或者干净、缺乏充填物，或有少量粒状方解石生长，或者局部可见石英、天青石充填，石英、天青石的沉淀充填指示了有深部热液参与到这一过程中;此期溶蚀孔洞方解石的碳氧稳定同位素、锶同位素、稀土元素组成揭示出它们发生于两种成岩流体性质中，一种成岩流体的溶蚀充填产物具有δ13C值为负值，δ18O值较第Ⅱ期溶蚀孔洞方解石有所降低，锶同位素、稀土元素组成与长兴组正常海相微晶灰岩相近，可能是长兴组地层内部来源或中下三叠统来源，一种成岩流体的溶蚀充填产物具有δ13C值为正值、δ18O值低、锶同位素值低、稀土元素Sm、Eu、Y正异常，可能为深部热液流体。前一种成岩流体δ13C值为负值，可能为液态原油裂解过程中释放出CO2的响应，也可能是热硫酸盐还原过程中释放出CO2的响应;进一步，本文假定一种成岩流体为中下三叠统流体来源，晚白垩世埋深为4900m左右，地表温度为25℃，地温梯度为2.5℃/100m，地层流体温度可达150℃，按照 Friedman and O’Neil(1977)公式计算得到成岩流体的 δ18O值为 9.69‰ ～11.95‰SMOW，平均值为10.82‰ SMOW，显然，这也与林耀庭等(2001)测定的下三叠统地层水的 δ18O值(2‰ ～9.0‰SMOW)是相似的(图6)。

图6 溶蚀孔洞方解石与成岩流体δ18O值关系图(a，本文)和不同地层卤水的δD与δ18O关系图(b，据林耀庭等，2001)Fig．6 The δ18O plot of calcite-diagenetic fluid(a，this text)and the δD-δ18O plot of brines in different formations(b，after Lin et al．，2001)

图7 第Ⅰ期大气水溶蚀作用模式Fig．7 The model of 1ststage of dissolution

5 溶蚀作用机制和模式

5.1 第Ⅰ期溶蚀作用机制与模式

综合前述，第Ⅰ期溶蚀作用发生于同生期-成岩早期阶段，成岩流体为海岸带大气降水，高频层序界面和层序不整合界面是主要动因，由此，提出此期溶蚀作用发育模式如图7所示。

五级层序早期，海平面较高，局部礁滩高部位仍可短时间暴露出海水面，接受大气水的溶蚀改造;但随着五级层序发育进入中晚期，海平面相对下降，礁滩发育规模本身增大，礁滩及潮坪沉积物暴露出海水面的规模和面积更大，致此期溶蚀作用更趋广泛。

五级层序中上部是此期溶蚀作用发育的有利层段，生物礁、生屑滩及潮坪沉积物高部位是优势发育部位。

5.2 第Ⅱ期溶蚀作用的机制和模式

由上所述，第Ⅱ期溶蚀作用发生于晚三叠世-中侏罗世(中成岩早期阶段)，成岩流体性质为上二叠统内部含有机酸的地层水，压实作用和烃源岩生烃增压是流体流动机制。由此，建立起此期溶蚀作用的机制和模式如图8所示。

图8 第Ⅱ期溶蚀作用模式Fig．8 The model of 2ndstage of dissolution

图9 第Ⅲ期溶蚀作用模式Fig．9 The model of 3rdstage of dissolution

浅埋藏粉-细晶自形白云石部位的晶间孔、第Ⅰ期溶蚀形成的溶蚀孔隙、溶蚀缝孔洞是流体流动的通道，是此期流体流动和溶蚀作用的指向和优势部位。台地边缘处于近水楼台先得月位置，此期溶蚀作用将更为普遍和强烈，向着台地内部区，此期溶蚀作用逐渐减弱。

5.3 第Ⅲ期溶蚀作用机制及模式

由上所述，第Ⅲ期溶蚀作用发生于晚白垩世-第三纪(成岩晚期阶段)，成岩流体或为长兴组地层内部来源或中下三叠统来源流体，或为深部热液流体，构造作用产生的裂缝系统及其动力条件是成岩流体流动及成岩作用发生的驱动机制，由此，建立起此期溶蚀作用的机制和模式如图9所示。

受流体运动通道条件的制约，三级层序高位体系域或三级层序中上部、四级层序上部、五级层序上部及其生物礁、生屑滩、潮坪等浅水沉积物白云岩和白云石部位是此期溶蚀作用及溶蚀孔洞发育的优势部位，但不局限于此，断裂带及其附近也是此期溶蚀作用及溶蚀孔洞发育的有利部位。

6 溶蚀作用期次与储集油气意义

由前所述，元坝地区长兴组存在三期溶蚀作用，研究认为:

①第Ⅰ期大气水溶蚀作用影响范围有限，主要在生物礁、生屑滩、潮坪等浅水沉积物部位发育，发育程度较弱，形成的储渗空间较为有限。

②第Ⅱ期受烃源岩有机质热演化有关的酸性水溶蚀作用影响范围相对较大，优先在浅埋藏形成的白云石晶体较粗、晶形较好的部位发育，也可在同生期高盐度白云石部位发育，作用程度较强，可形成较多的晶间溶孔和溶蚀孔隙。

③第Ⅰ期大气水溶蚀、第Ⅱ期浅埋藏有机酸溶蚀形成的储集空间，在液态石油进入前形成，它们构成区内长兴组液态石油聚集成藏(古油藏)的主要储集空间，由于液态石油进入后的进一步热裂解作用，它们已为沥青严重充注，对后期(现今)天然气成藏意义较弱。

④第Ⅲ期与热液或热硫酸盐还原作用有关的溶蚀作用，不仅在白云岩中优势发育，也可在灰岩中发育，形成大量有效的储集空间，是后期(现今)天然气成藏的主要储集空间。

7 结论

(1)元坝地区长兴组储层存在着三期溶蚀作用，不同期次溶蚀作用产物的岩石学特征和地球化学特征明显有别。第Ⅰ期溶蚀作用主要改造微晶白云石及粉-细晶他形脏白云石，溶蚀孔洞边缘具干净改造边，溶蚀孔洞方解石的δ13C、δ18O值较高，锶同位素值、稀土元素组成与微晶灰岩相似;第Ⅱ期溶蚀作用主要改造浅埋藏粉-细晶自形白云石，溶蚀孔隙和溶蚀孔洞内具沥青充注，溶蚀孔洞方解石的δ13C、δ18O值有所降低，稀土元素组成仍与微晶灰岩相似;第Ⅲ期溶蚀作用改造对象多样，缝状溶蚀、溶蚀缝孔洞内往往缺乏充填物，溶蚀孔洞方解石或显示出δ13C、δ18O值进一步降低，均为负值，锶同位素值、稀土元素组成与微晶灰岩相似，或显示出δ13C为正值、δ18O值非常偏负、锶同位素值低、稀土元素Sm、Eu、Y正异常。

(2)第Ⅰ期溶蚀作用发生于同生期-成岩早期，成岩流体为海岸大气水，遵循高频层序界面、层序不整合界面、礁滩控制的大气水溶蚀作用机制;第Ⅱ期溶蚀作用发生于晚三叠世-中侏罗世的埋藏过程中，相当于中成岩早期阶段，与烃源岩系有机质热演化释放的有机酸进入成岩流体有关;第Ⅲ期溶蚀作用发生于晚白垩世-古近纪的埋藏过程中，相当于成岩晚期阶段，成岩流体为长兴组地层内部来源或中下三叠统来源流体，或为深部热液流体，溶蚀作用遵循深埋藏条件下构造作用驱动的多类型溶蚀作用机制。

(3)第Ⅰ期、第Ⅱ期溶蚀作用形成的储渗空间对于液态原油运移进入长兴组聚集成藏(古油藏)具有重要意义，第Ⅲ期溶蚀作用形成的储渗空间对于现今天然气成藏具有重要意义。

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