生物炭和鸡粪对镉低积累油菜吸收镉的影响

王 林,徐应明,梁学峰,孙约兵,林大松,董如茵 (农业部环境保护科研监测所,污染防治研究室,农业部产地环境质量重点实验室,天津市农业环境与农产品安全重点实验室,天津 300191)

生物炭和鸡粪对镉低积累油菜吸收镉的影响

王 林,徐应明*,梁学峰,孙约兵,林大松,董如茵 (农业部环境保护科研监测所,污染防治研究室,农业部产地环境质量重点实验室,天津市农业环境与农产品安全重点实验室,天津 300191)

采用田间试验,研究在污灌菜地上施用生物炭和鸡粪对镉低积累油菜生长和镉吸收的影响,并通过重金属形态分析探讨其作用机理.结果表明,施用添加剂可提高油菜地上部产量,高剂量生物炭和鸡粪复配处理增产效果最佳,最大增产率为174%.施用添加剂可显著降低油菜地上部镉含量,其中,高剂量生物炭和鸡粪复配处理降低效果最佳,最大降低率为72.0%,使所有供试品种地上部镉含量满足食品安全标准要求.施用添加剂可显著降低土壤TCLP提取态镉含量,最大降低率为36.5%.施用生物炭和鸡粪促进土壤镉由活性高的可交换态向活性低的有机结合态或残渣态转化,从而显著降低镉的生物有效性和可迁移性.以上结果表明,种植镉低积累品种同时施用生物炭和鸡粪可以满足油菜在镉污染土壤上安全生产的需要.

生物炭；鸡粪；油菜；镉低积累品种；钝化修复

由于污灌、污泥农用和施用镉(Cd)含量超标肥料等活动的影响,我国菜地土壤Cd污染形势日趋严峻.有调查表明,我国菜地土壤样本Cd超标率高达24.1%[1].在所有农作物中,蔬菜最易受到土壤Cd污染危害,累积在蔬菜中的Cd易通过食物链对人体造成严重毒害[2].因此,菜地土壤Cd污染的修复已迫在眉睫.然而我国人口众多,农业生产的压力大,不可能将农田大规模休耕而进行污染治理,而且土壤污染现状还不是很明确,针对性的修复工作只是在局部展开,许多Cd含量超标的农田还在进行农业生产.因而有必要探寻有效途径,以尽量减少蔬菜中Cd积累,保障蔬菜安全生产.

近年来,作为解决上述问题的有效途径,选育和应用Cd低积累蔬菜品种已成为研究热点.许多具有低量累积Cd能力的蔬菜品种被选育出来,它们在中轻度污染土壤上种植时可食部位的Cd含量低于食品安全标准的限量值,从而保障了农产品的安全生产[3-5].然而,由于作物对重金属的吸收累积不仅取决于基因型,而且还受到土壤环境因素的影响,因此辅以高效、安全的调控措施,降低土壤Cd的有效性,进一步减少作物Cd累积,就成为Cd低积累品种推广应用的必要条件.研究表明,添加石灰、磷肥以及有机肥等钝化剂,可以通过提高土壤pH值或与土壤中的Cd发生吸附、沉淀、络合等物理化学反应,改变土壤中Cd的赋存形态,从而降低Cd的生物有效性,减少低积累品种的Cd吸收[6-7].

生物炭是生物质在缺氧条件下热裂解形成的稳定富碳产物,具有比表面积大、负电荷多、官能团丰富等优点[8].有研究表明,生物炭对Cd、Pb、Cu、Ni等重金属离子具有较强的吸附固定能力,对重金属污染土壤有较好的钝化修复效果[9-10].然而,将生物炭应用在Cd低积累品种安全生产调控上的研究还未见报道.本课题组在前期研究基础上[11],选择5个Cd低积累油菜品种和1个普通品种,通过大田实验,研究生物炭、鸡粪及其复配处理对不同品种油菜生长和Cd吸收的影响,探讨其作用机理,以期获得效果较好的钝化措施.

1 材料与方法

1.1 试验材料

大田试验于2012年在天津市某污灌菜地进行.该试验点位于天津市北排污河灌区,曾长年使用受Cd、Pb、Hg、Cu、Zn等多种重金属污染的污水进行灌溉,土壤Cd污染较为严重[12].试验点土壤为湖沼相沉积物发育的潮土,其基本理化性质为:pH值7.61,阳离子交换量15.8cmol/kg,黏粒24.9%,砂粒22.1%,粉粒53.0%,有机质3.22%,全氮1.46g/kg,速效磷45.4mg/kg,速效钾109mg/kg,总Cd 2.47mg/kg.

供试的油菜(Brassica chinensis)品种如下:5个Cd低积累品种,包括川田惠子、早华冠、华绿2号、华骏2号以及青茯苓,依次编号为:L1、L2、L3、L4、L5;1个在当地广泛栽种的普通品种:寒绿,编号为C1.

生物炭是由山东东信新能源科技有限公司提供,是利用棉花秸秆在缺氧条件下550～600℃热解6～8h,再过0.15mm筛制成;其基本理化性质为: pH值10.24,比表面积为64.32m2/g, C、H、N、O元素的含量分别为78.01%、2.46%、1.18%和18.26%, Cd未检出.鸡粪是由石家庄市希星肥业科技有限公司提供,其基本理化性质为:pH值6.19,有机质含量为64.51%,N、P、K含量分别为17.0、6.3和7.6g/kg,Cd含量为0.57mg/kg.

1.2 试验设计

本试验采用双因素随机区组设计.其中,油菜品种共有6个处理,分别为1个普通品种和5个Cd低积累品种.而钝化措施也设有6个处理,分别为:(1)对照(CK),不施用添加剂;(2)单一鸡粪处理(M),鸡粪添加量为2.25kg/m2;(3)低剂量生物炭处理(B1),生物炭添加量为0.56kg/m2;(4)高剂量生物炭处理(B2),生物炭添加量为1.12kg/m2;(5)低剂量生物炭与鸡粪复配处理(B1+M),生物炭和鸡粪添加量分别为0.56, 2.25kg/m2; (6)高剂量生物炭与鸡粪复配处理(B2+M),生物炭和鸡粪添加量分别为1.12, 2.25kg/m2.每处理设3次重复,共计108个小区,每个小区面积为10m2,按随机区组排列,采用覆塑料薄膜(埋深20cm)的田埂分隔,外设保护区.

于2012年3月,采用人工撒施方法将钝化材料均匀施入小区,然后翻耕混匀(深度20cm)并浇水.4月下旬开始种植油菜,栽培管理措施和当地正常生产一致,在油菜播种前施用1000kg/hm2复合肥(N, P2O5, K2O含量分别为:12%, 7%, 6%)作为基肥,在油菜生长期间追施225kg/hm2尿素(N含量为46%).油菜生长35d后收获.

1.3 样品采集和分析方法

油菜收获时,在每个小区取2个0.5m2样方,采集地上部,称量鲜重测产;测产后采用均分法选取部分样品,依次用自来水和去离子水洗净,称量鲜重,然后在烘箱中70℃烘干至恒重,称量干重,粉碎备用.分别在施用添加剂前和油菜收获后,采用”S”形采样法,在每个小区采集5个点的耕层(0～20cm)土样,混匀后作为小区土样,风干、研磨后分别过1和0.15mm筛,备用.

植物样品Cd含量分析采用HNO3-HClO4法(体积比3:1)消解.土壤Cd含量分析采用HCl-HNO3-HF-HClO4法消解;可提取态Cd分析采用TCLP法浸提,浸提液pH值为2.88 ± 0.05,土水比为 1: 20,以30r/min在常温下振荡18h,离心,过滤[13];土壤Cd形态分析采用Tessier等提出的分级提取方法浸提,分为5个形态:交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态以及残渣态[14].上述待测液中的重金属含量均采用原子吸收光谱仪(Solaar M6, Thermo Fisher Scientific, USA)测定.采用中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所提供的土壤成分标准物质GBW07401[Cd (4.3±0.4)mg/kg]作为土壤样品Cd含量分析的质量控制样品,测定其Cd含量为(4.5 ±0.3) mg/kg;采用波兰核化学与技术学院提供的东方巴斯马烟叶INCT-OBTL-5[Cd(2.64± 0.14)mg/kg]作为植物样品Cd含量分析的质量控制样品,测定其Cd含量为(2.53±0.22) mg/kg.土壤与钝化材料的pH值采用去离子水浸提(土水比1: 2.5), pH计(PB-10, Sartorius)测定.土壤基本理化性质按照土壤农化常规分析方法测定[15].

1.4 数据处理

试验数据采用Excel 2010和SPSS 11.5软件进行统计分析.采用单因素和双因素方差分析以及最小显著差数法(LSD法)对不同处理间的差异显著性进行分析.

2 结果与讨论

2.1 施用添加剂对油菜产量的影响

如图1所示,不同品种的地上部产量对添加剂的响应可以分为3类.普通品种C1以及低积累品种L1和L2为第一类,与对照相比,这3个品种在单一鸡粪以及单一生物炭处理下产量没有显著变化,而高剂量生物炭和鸡粪复配处理则使它们的产量显著提高(P<0.05),增幅为27.0%～90.8%.低积累品种L3和L4属于第二类,除了低剂量生物炭处理外,其余钝化处理都显著提高了这2个品种的地上部产量,最大增幅为174%.低积累品种L5为第三类,与对照处理相比,所有钝化处理均未能显著提高其地上部产量.总的来看,高剂量生物炭和鸡粪复配处理对这6个品种的增产效果最佳,可以显著提高绝大部分品种的地上部产量.

Park等[16]研究表明,在重金属Cd、Cu、Pb复合污染土壤上施用生物炭,通过减少重金属毒害、提供养分和微量元素以及改善土壤物理和生物性状等作用,可以有效促进印度芥菜生长.本研究中施用的生物炭含有N元素,同时显著降低了土壤可交换态Cd含量,因此可以通过提供养分和减少土壤Cd毒害的作用来促进油菜生长.而供试的鸡粪作为一种有机肥料,含有丰富的有机质和氮磷钾养分,也可以显著提高油菜产量.

2.2 施用添加剂对油菜Cd含量的影响

由表1可知,施用生物炭和鸡粪可以显著降低6个供试品种的地上部Cd含量,降低效果不仅与钝化处理有关,而且和油菜品种有关.就钝化处理来看,各处理对油菜地上部Cd含量抑制率顺序为:B2+M > B1+M ≥ M ≥ B2 ≥B1,添加剂复配处理降低油菜地上部Cd吸收的效果明显优于单一处理;除了低积累品种L3以外,高剂量生物炭与鸡粪复配处理降低油菜地上部Cd含量的效果都是最佳的,最大降幅为72.0%.而就油菜品种来看,不同钝化处理下各品种地上部Cd含量的大小顺序为:C1 > L1, L2 > L3, L4, L5, 5个低积累品种地上部Cd含量始终显著低于普通品种.

图1 不同钝化处理下油菜地上部产量Fig.1 Shoot yields of B. chinensis under different immobilization treatments

表1 不同钝化处理下油菜地上部Cd含量 (mg/kg)Table 1 Shoot Cd concentration (fresh weight basis) of B. chinensis under different immobilization treatments (mg/kg)

双因素方差分析表明,钝化处理、品种以及二者的交互作用这3个因素对油菜地上部Cd含量的影响都是极显著的(P < 0.01);而就衡量各因素作用大小的平方和(SS)来看,品种因素的影响最大,其次为钝化处理以及二者的交互作用,这表明不同品种油菜的Cd吸收特征主要受基因型控制,受土壤环境影响较小.

另外,对照处理下普通品种C1和低积累品种L1地上部Cd含量均超过《食品中污染物限量GB2762-2012》[17]规定的叶菜类蔬菜Cd含量限定值0.2mg/kg.在高剂量生物炭或高剂量生物炭与鸡粪复配处理下,普通品种C1的地上部Cd含量分别降至0.194,0.176mg/kg,符合食品安全标准要求;而所有钝化处理均可使低积累品种L1的地上部Cd含量低于0.2mg/kg.其余4个低积累品种无论是在对照处理还是在钝化处理下,地上部Cd含量都大幅低于该限定值.

2.3 施用添加剂对土壤pH值和可提取态Cd含量的影响

土壤pH值是影响重金属有效性的一个关键因素.由图2可知,施用添加剂对土壤pH值的影响与供试品种无关,种植不同品种的小区土壤pH值变化规律一致.施用鸡粪显著降低土壤pH值,与对照相比降幅为0.25～0.31.而施用生物炭则显著提高土壤pH值,与对照相比增幅为0.04～0.29.低剂量生物炭和鸡粪复配处理使土壤pH值显著降低,最大降幅为0.28;而高剂量生物炭与鸡粪复配处理则对土壤pH值没有显著影响.由于供试土壤pH值为7.61,呈弱碱性,而添加的鸡粪pH值为6.19,呈酸性,添加的生物炭pH值为10.24,呈强碱性,因此添加鸡粪会降低土壤pH值,而施用生物炭则提高土壤pH值.在复配处理中,生物炭施用量为鸡粪的1/4和1/2,因此对土壤pH值的影响,在低剂量生物炭和鸡粪复配处理中鸡粪发挥主要作用,而在高剂量生物炭和鸡粪复配处理中二者的作用基本相当.

TCLP法是美国法定的重金属污染评价方法,近年来国内外已将其广泛用于重金属污染土壤修复效果的评价,即通过该方法分析修复后土壤重金属元素的溶出量,评价重金属生物可利用性和环境可迁移性的变化[13,18].由表3可知,施用添加剂均可在不同程度上降低土壤TCLP提取态Cd含量.其中,生物炭和鸡粪复配处理的降低效果最佳,除了低积累品种L4,均使土壤TCLP提取态Cd含量显著低于对照处理,最大降幅为36.5%;而在施用单一添加剂时,每个处理下均有4个品种土壤TCLP提取态Cd含量与对照相比没有显著差异.总的来看,添加剂复配处理对土壤TCLP提取态Cd含量的降低效果明显优于单一处理.

图2 不同钝化处理下土壤pH值Fig.2 pH values of the soil under different immobilization treatments

2.4 施用添加剂对土壤Cd形态变化的影响

为了揭示生物炭和鸡粪钝化修复Cd污染土壤的作用机理,选择普通品种C1和低积累品种L3,选取代表性处理Ck、M、B2以及B2+M,采用Tessier分级提取法分析修复过程中土壤Cd形态的变化.

表2 不同钝化处理下土壤TCLP提取态Cd含量 (mg/kg)Table 2 Extractable Cd concentrations by TCLP under different immobilization treatments (mg/kg)

图3 不同钝化处理下土壤的Cd形态Fig.3 Speciation of Cd in the soil under different immobilization treatmentsCK M B2B2+M

如图3所示,在种植两个供试品种的土壤中,Cd形态在不同钝化处理下的变化规律基本一致.在未施用添加剂的污染土壤中,Cd主要以可交换态、碳酸盐结合态以及铁锰氧化物结合态存在,三者占全量的质量分数超过77%.施用添加剂后,土壤可交换态Cd含量较对照处理显著降低,降幅为8.4%～14.7%;碳酸盐结合态Cd含量有所升高,但是变化并不显著;添加鸡粪使铁锰氧化物结合态Cd含量显著降低,降幅为4.7%～6.4%,而其余钝化处理则对该形态Cd含量没有显著影响;鸡粪单一处理以及生物炭和鸡粪复配处理使有机结合态Cd含量较对照处理显著升高,增幅为6.0%～9.9%,而生物炭单一处理则对该形态Cd含量没有显著影响;各钝化处理都使土壤残渣态Cd含量较对照有所升高,其中在种植普通品种的土壤中,生物炭单一及复配处理使该形态Cd含量显著升高,增幅分别为6.5%和7.7%,而在种植低积累品种L3的土壤中,鸡粪和生物炭单一处理使残渣态Cd含量显著升高,增幅分别为4.3%和8.1%.总的来看,施用生物炭会显著降低土壤可交换态Cd含量,显著提高残渣态Cd含量,使碳酸盐结合态Cd含量有所升高,对铁锰氧化物结合态以及有结合态Cd含量没有明显影响;而施用鸡粪可以显著降低土壤可交换态以及铁锰氧化物结合态Cd含量,显著提高有机结合态Cd含量,使残渣态Cd含量有所升高,对碳酸盐结合态Cd含量没有显著影响.

由于本身的碱性,施用生物炭可以显著提高土壤pH值.而众多研究表明, pH值是影响土壤Cd生物有效性和植物Cd吸收的关键因素,提高pH值会增加土壤胶体上的负电荷量,促进土壤胶体对Cd的吸附,同时也会促进CdCO3和Cd(OH)2沉淀的生成[19-20].另外生物炭通过表面负电荷的静电吸附作用、表面含氧官能团的络合作用以及表面吸附阳离子的离子交换作用等[16,21-22],可以有效促进污染土壤中的Cd由活性较高的可交换态向活性低的残渣态转化,从而降低Cd的活性和迁移性.对于鸡粪,由于富含有机质,施入土壤后经微生物分解会产生大量的腐植酸如胡敏酸,这些腐植酸含有丰富的官能团,如-COOH、-OH、-C=O、-NH2以及-SH等,对Cd离子及其水合氧化物有较强的螯合作用,可以形成不溶性腐植酸-Cd螯合物[23-25],进而使得土壤中的Cd由活性较高的可交换态和铁锰氧化物结合态向活性较低的有机结合态转化,从而显著降低Cd的生物有效性,减少油菜Cd吸收.

2009年Dickson等[26]提出了”植物阻隔修复(phytoexclusion)”的概念,即通过种植重金属低积累作物/品种以减少农作物对污染土壤重金属的吸收,从而达到治理和安全利用重金属污染土壤的目的.作为一种低成本、易于推广且环境友好的修复技术,近几年来多位学者推荐其用于重金属中轻度污染农田土壤的修复与治理[27-28].本研究中,种植低积累品种的对照处理即为应用植物阻隔修复技术,而种植普通品种的钝化处理即为应用化学钝化修复技术.对比这两种技术的修复效果可知,在降低油菜Cd吸收方面,5个低积累品种中有4个无需施用添加剂,其地上部Cd含量就比国家食品安全标准限值低29%以上,而普通品种只有在施用大量生物炭时地上部Cd含量才能满足食品安全标准要求;在降低土壤重金属生物有效性和可迁移性方面,施用生物炭和鸡粪通过改变土壤理化性质以及促进土壤中的Cd由活性高的形态向活性低的形态转化,可以显著降低土壤可提取态和可交换态Cd含量,从而减轻Cd污染对油菜的毒害,提高油菜产量,同时减少土壤Cd溶出迁移的风险,而单独种植低积累品种则没有上述效果.当将这两种技术联合应用时,即在种植低积累品种同时施用添加剂,不仅可以使油菜地上部Cd含量进一步显著降低,提高油菜产量,而且也降低了土壤Cd的生物有效性和可迁移性,从而减少了土壤Cd污染对下茬作物和周围环境的影响.因此联合应用植物阻隔和化学钝化两种修复技术,可以更好地保障叶用油菜在中轻度Cd污染土壤上的安全生产,有助于污染土壤的综合利用.

3 结论

3.1 施用生物炭和鸡粪对油菜生长有促进作用.高剂量生物炭和鸡粪复配处理的增产效果最佳,可以显著提高5个品种的地上部产量, 最大使其比对照处理增产174%.

3.2 在所有处理中低积累品种的地上部Cd含量始终显著低于普通品种.施用生物炭和鸡粪可以显著降低供试品种的地上部Cd含量, 添加剂复配处理的降低效果明显优于单一处理,其中高剂量生物炭和鸡粪复配处理的降低效果最佳,最大可使地上部Cd含量比对照降低72.0%,使所有供试品种的地上部Cd含量都低于食品安全标准限值0.2mg/kg.

3.3 施用生物炭会显著提高土壤pH值,而施用鸡粪会显著降低土壤pH值;施用生物炭和鸡粪均可显著降低土壤TCLP提取态Cd含量, 添加剂复配处理的降低效果明显优于单一处理,最大使可提取态Cd含量比对照处理降低36.5%.

3.4 施用生物炭促进土壤中的Cd由活性高的可交换态向活性低的残渣态转化,从而降低Cd的活性和可迁移性;施用鸡粪促进土壤中的Cd由活性较高的可交换态和铁锰氧化物结合态向活性较低的有机结合态转化,从而显著降低Cd的生物有效性,减少油菜Cd吸收.

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Effects of biochar and chicken manure on cadmium uptake in pakchoi cultivars with low cadmium accumulation.

WANG Lin, XU Ying-ming*, LIANG Xue-feng, SUN Yue-bing, LIN Da-song, DONG Ru-yin (Key Laboratory of Original Agro-environmental Quality, Ministry of Agriculture, Tianjin Key Laboratory of Agro-environment and Agro-product Safety, Department of Pollution Control, Agro-environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China). China Environmental Science, 2014,34(11)：2851～2858

A field experiment was conducted to investigate the effects of biochar and chicken manure on the growth and cadmium (Cd) accumulation of low Cd accumulating Brassica chinensis grown in a vegetable farmland contaminated by sewage water irrigation, and the immobilization mechanism was elucidated through fractionation of cadmium in the tested soil. Results showed that addition of these additives increased the shoot yield of tested cultivars of Brassica chinensis. The effect of combined applications of high-dose biochar and chicken manure was the most significant, where the yield increased by 174% as compared with the control. The application of these additives significantly decreased shoot Cd concentration of tested cultivars. The effect of combined application of high-dose biochar and chicken manure was the most significant, where the shoot Cd concentration decreased by 72.0% compared with the control, and the shoot Cd concentration of all tested cultivars were lower than the maximum level permitted by the National Food Safety Standard of China (GB2762-2012). The application of these additives could significantly reduce extractable Cd concentration through toxicity characteristic leaching procedure (TCLP) with a maximal reduction rate of 36.5%. The use of biochar and chicken manure could promote transformation of exchangeable Cd into organic bound or residual fractions, resulting in significant reduction of Cd bioavailability and mobility. These data revealed that a combination of planting low Cd accumulating cultivars and applications of biochar and chicken manure could meet the requirement of safe production of Brassica chinensis in Cd polluted soils.

biochar；chicken manure；Brassica chinensis；low cadmium accumulating cultivar；immobilization remediation

X53

A

1000-6923(2014)11-2851-08

王 林(1980-),男,山东枣庄人,副研究员,博士,主要从事重金属污染土壤修复研究.发表论文20余篇.

2014-02-27

国家自然科学基金项目(40901154,21177068,21107056);农业科技成果转化资金项目(2012GB23260546);公益性行业(农业)科研专项(201203045);天津市自然科学基金项目(14JCYBJC30300)

∗ 责任作者, 研究员, ymxu1999@126.com