生物质燃烧源排放烟尘罩稀释采样系统设计与应用

张宜升,栾胜基,2*,邵 敏,曾立武,林 云,4,曾立民,何凌燕,黄晓锋(.北京大学深圳研究生院,人居环境科学与技术重点实验室,广东 深圳 58055；2.深港产学研基地环境模拟与污染控制重点实验室,广东 深圳 58057；.北京大学环境科学与工程学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京 0087；4.Department of Atmosphere Sciences, Texas A & M University, College Station, TX, USA, 77840-50)

生物质燃烧源排放烟尘罩稀释采样系统设计与应用

张宜升1,栾胜基1,2*,邵 敏3,曾立武1,林 云1,4,曾立民3,何凌燕1,黄晓锋1(1.北京大学深圳研究生院,人居环境科学与技术重点实验室,广东 深圳 518055；2.深港产学研基地环境模拟与污染控制重点实验室,广东 深圳 518057；3.北京大学环境科学与工程学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京 100871；4.Department of Atmosphere Sciences, Texas A & M University, College Station, TX, USA, 77840-3150)

为研究生物质燃烧源颗粒物与气态污染物的排放特征,设计了可用于生物质燃烧排放实验室模拟研究的烟尘罩稀释采样系统.该系统可模拟生物质燃烧释放的高温高浓烟气排放到大气中的冷却、稀释、生长等理化过程,捕集燃烧排放的细颗粒物和多种痕量气态污染物.通过更换不同内径采样嘴等方法,系统稀释倍数可在10～70倍之间调节.详细介绍了系统的设计原理及结构,并对系统可靠性进行了检验.整个采样系统通过了气密性测试,分级采样系统平行性良好,细颗粒物损失在可接受范围,对燃烧状态扰动低,燃烧状态可实时评估.应用该系统测定了我国南方地区典型生物质燃烧源含碳污染物种的排放特征,结果表明其适于模拟各种类型的生物质燃烧.

生物质燃烧源；烟尘罩稀释采样；颗粒物；实验室模拟

目前,中国农村有近60%的家庭使用生物质能作为主要生活燃料[1],受农村传统生活习惯的影响和经济条件的制约,预计在未来相当长的时期内中国农村地区使用这类燃料的低效燃烧状况不会有很大改善[2].生物质露天焚烧是另外一种遍布于全球范围内的常见燃烧形式[3].生物质燃烧过程中,木质素、纤维素和半纤维素不完全分解,释放出各类有毒有害物质.其中,含碳物种包括黑碳、有机碳、甲烷等在全球辐射平衡中起着重要作用[4-5].大气污染物来源解析结果表明,生物质燃烧释放的细颗粒物对区域灰霾有着显著贡献[6-7].在通风不良的情况下,会造成农户室内外空气的严重污染[8].

生物质燃烧污染物的排放特征研究有待完善,其影响因素尚不明确.生物质燃烧速率大,燃烧过程变化剧烈,短时间内可释放大量烟气,产生的污染物瞬时浓度值极高,远超现有监测仪器的检出限,极易导致采样膜过载,因此直接对采样分析比较困难,一般需通过稀释后进行样品采集和分析[9].同时,大部分燃烧类型不利于现场架设采样装置,如露天焚烧、半开放式燃烧的炉灶(无烟道)、或者自带烟囱但现场架设采样装置困难,因此需开展实验室模拟研究.开发研制能够模拟生物质燃烧释放烟气进入环境空气中的烟尘罩稀释采样系统,有效采集有代表性的燃烧类型排放的颗粒物和气态污染物,建立准确的源成分谱,对于了解污染源对大气污染的贡献、大气污染物来源解析,制定污染防治措施具有重要的意义.

发达国家在颗粒物及气态污染物的排放因子测定和影响因素方面的研究工作开展较早,开发了多套稀释采样系统,用以研究薪柴、秸秆、煤炭、森林植被、枯草等燃烧污染物排放特征.典型的有美国EPA 推荐的Method 5G 民用源采样系统[11],美国农业部林务局火灾科学实验室采用的巨型烟尘罩采样系统[12].目前,亚洲发展中国家如印度、泰国、马来西亚等也逐步建立了烟尘罩加稀释采样系统,测定了室内薪柴、动物粪饼等燃烧时排放的CO、VOCs、PM2.5(含EC和OC)和PAHs等含碳污染物的排放因子,并研究了燃料性质对排放因子的影响[13-14].

国内在测定固定源燃烧排放研究领域起步较晚,专门用于测试生物质燃烧排放的系统较少,目前已有的系统主要分为自然状态下直接采样和稀释条件下采样两类.因设计和搭建相对简单,目前应用前一类的采样系统较多[15-17],但采样结果可靠性较低[18],在连接在线监测仪器方面受限,无法做到全谱测量.目前国内有少数几家单位开展了稀释条件下采集烟气系统的相关研究[9,19-25].

在设计烟尘罩采样系统时应考虑以下几个因素:稀释比应足够大,以保证采样设备能最大程度模拟烟气在大气真实环境的演化过程,同时稀释管道应足够长,以保证烟气与零气充分混合;为保证采集样品的代表性,需等速采集燃烧释放的烟气,并使烟气样品尽可能接近实际大气环境下的条件;所用的材料应对采集样品污染最小且耐烟气腐蚀;采样设备能提供足够的停留时间,以保证颗粒物的凝结、成核;烟气中颗粒物和气态污染物的损失最小,管道直径应尽可能的大,以防止烟气在管壁上沉积;烟尘罩能够捕集所有的烟气,且通过烟尘罩的气流不能对燃烧状态产生额外的扰动[11-14,18-25].为进一步研究生物质燃烧源排放源谱,本研究结合以上设计要求搭建了一套操作简便、运行可靠的烟尘罩稀释采样系统,并将这套系统应用于秸秆、薪柴等生物质燃烧的实验室模拟,以期能满足我国典型生物质燃烧源排放测试的要求.

1 系统原理与设计

1.1 系统原理

由图1可见,烟尘罩稀释采样系统由4部分构成,包括模拟燃烧系统、稀释系统、采样系统、数据采集与处理系统.设计内容包括:模拟各种燃烧过程,采用烟尘罩完全收集燃烧排放的烟气;基于排放污染物的质量平衡原理,通过等速采样装置定量分离部分烟气,烟气在系统负压下被动吸入一级稀释通道内;烟气与一定倍数的经高效空气过滤器和冷干机处理后的干洁空气(零气)在湍流的作用下混合均匀,经文丘里变速后进入二级稀释通道,被进一步稀释,达到分析仪器可接受的浓度;二次稀释后烟气部分进入后端停留室用于颗粒物采样,部分进入旁路,用于连接在线仪器,通过离线和在线采样结合的方式实现全组份测量.

离线采集部分,PM10和PM2.5由cyclone采集(URG Inc.,USA),气态多环芳烃由净化后的聚氨酯泡沫采集,挥发性有机物由Canister罐采集,含氧挥发性有机物由前置KI管加DNPH管采集.在线监测部分,PM2.5由TEOM-1405和Dustrak 8520测定,颗粒物粒径组成采用AMS测定,气态污染物CO2、CO、NO-NO2-NOχ分别采用美国热电Thermo 410i、Thermo 48i、Thermo 42I-HL等型号分析仪测定.黑碳气溶胶采用AE-31型7波段黑碳仪(Magee Scientific Inc.)监测.

图1 烟尘罩稀释采样系统Fig.1 Schematic of the hood dilution sampler

颗粒物及其组分的排放因子,由式(1)可得.气态污染物的排放因子由式(2)可得.

式中:EFi为物种i排放因子;Δmdry燃料干重;mi为i物种的排放量;Qt为单位时间t内未稀释烟气采样量;Q0为单位时间t内烟道内总烟气量;DR1和DR2分别为一级和二级稀释通道的稀释比; ΔCi为气态污染物i在稀释后烟气浓度与背景浓度的差值;v0为烟道内风速;D0为烟道直径.

1.2 系统设计

系统主体材料采用抛光不锈钢制作,以防止静电吸附,减少颗粒物等在管路中的损失.由于进入采样管的烟气温度和颗粒物浓度均较高,为防止冷凝吸附,对管路进行了保温和控温.系统尽可能缩短了采样进气管路的长度,采用加热带包裹采样嘴至文丘里管路,采样过程中由电磁阀控温至120℃,该温度为EPA Method 201A推荐值[26].

压缩空气系统包括无油空压机、冷干机、调节阀、压力表、活性炭柱、HEPA(三级过滤).采样管路均采用Teflon管,采用Gast无油活塞泵抽气.风机排出的烟气经中效排烟除尘箱后,由25m高的烟筒排放至高空.

为模拟烟气排到大气中的实际情况,在稀释通道的末尾设置停留室(支持6路同时采样),使颗粒有足够的时间凝结成核、长大后再通过各种采样器进行采样和分析.停留室体积50L,4路颗粒物采样器同时运转时稀释后烟气停留时间为45s,颗粒物成长时长合理,可防止过长时间导致的凝结或壁吸附损失[18].

1.2.1 保证自然燃烧状态 烟尘罩为四棱锥形,罩口设计为1.5m×1.5m,高1m.燃烧台架与烟尘罩顶部的最大距离为0.75m.一次通道的抽风速度以10m/s计,烟尘罩罩口气流流速为0.08m/s,低于密室空气流速(0.25m/s)[27],远低于一般民用煤炉烟道内烟气的抬升速度(1～3m/s)[22],对燃烧状态影响可忽略.

由于秸秆等生物质燃烧迅速,在短时间内会释放大量的烟气.实验表明,燃烧2kg秸秆约需6min,可排放24～32m3的烟气,烟气平均排放速率可达180m3/h.为防止烟气外逸,烟道风机的抽风量须显著高于180m3/h.本系统风机抽风量在0～1200m3/h内可调,烟尘罩可完全收集不同类型生物质燃烧释放的烟气.

1.2.2 等速采样与稀释倍数调节 将采样嘴置于烟道正中方位测点上正对气流,使采样嘴的吸气速度与测点处气流速度相同.采用S型皮托管测速,根据烟道内压力参数的变化情况,折算出对应的流量并反馈到“固定源稀释通道采样系统V1.0”软件[21].反馈的信号以D/A的形式输出,用以调整一级稀释零气的流量,使一级采样流量稳定,从而保证采样全过程等速.在风机一定转速条件下,采用Q-TrakTMPlus(Model 8552/8554,TSI)测量烟道中烟气的实际流速,共测试4次,每次测量时间为2h,烟气均稳定地以10m/s通过烟道.

大流量分流部分的设计可为本套系统提供动力,并扩大采样的稀释比调节范围. 根据停留室入口管路直径和大流量分流管路的入口直径,可确定等速分流流量比,即使稀释后的烟气等速进入停留室和大流量分流部分.

整个系统有两级稀释过程,包括(烟尘罩和烟道)的一级稀释、等速追踪固定源稀释系统的二级稀释.一级稀释倍数可通过调节一次稀释通道末端的风机抽风量来控制.由于风机抽风量调节范围较宽,因此一次稀释倍数可在较大范围内调节.当一级稀释倍数确定后,可对二级稀释倍数进行微调.通过更换不同口径的采样嘴、调节大流量分流部分,可实现在约10～70倍之间调节.

1.2.3 稀释系统混合均匀性 保证采样烟气与零气混合均匀,稀释通道的长度需为通道内径10倍以上[11].本系统一次稀释通道从烟尘罩到等速分离采样口的距离为2.4m,15倍于通道内径(155mm).一般认为,雷诺数大于4000表明气流已处于湍流状态.一级稀释通道中最低气速大于5m/s,以5m/s计算,在120℃以下的所有温度条件下,通道内气流均能满足湍流条件.经旁路抽出的二次稀释后烟气同时用于采集挥发性有机物、含氧羰基化合物、以及在线监测PM2.5、PM10、CO2、CO、BC等污染物,因此需旁路内气流处于湍流状态,保证烟气被完全稀释.在整个系统气流达平衡时,二级稀释通道末端Re接近10000,表明经二次稀释后零气与烟气已混合均匀.

1.2.4 实时监测 使用K型热电偶监测主要点位实时温度,包括火焰上方、烟道内烟气、停留室内稀释后的烟气、水温(煮水实验)等的温度,运用“气溶胶观测综合数据在线软件”(专利号:2012SR033839),将其实时显示在电脑界面.对烟道内和稀释后烟气中的CO2、CO分别进行在线监测的数据也可用该软件实时显示,时间分辨率为10s.图2为一次木柴炉灶燃烧——煮水实验过程中各测点温度实测及CO2、CO浓度.

图2 温度、CO2和CO在线监测界面Fig.2 Online measurements of temperature, CO2and CO

与国内外现有的生物质燃烧源采样系统相比(表1),本系统具有以下特点:1)燃烧条件接近实际燃烧情况,可模拟生物质自然燃烧状态下的污染物排放;2)反映燃烧状态的几个主要参数,包括温度、CO2浓度、CO浓度等可实时同一软件界面显示,可实时评估燃烧状态;3)稀释比可在较大范围内调节,使待测污染物浓度落在仪器最佳检测范围内.

2 系统性能评价

2.1 气密性

检测时密封采样进气口,通零气使总进气量稳定在100L/min左右.其他操作条件与采样时一致,采用皂膜流量计(Gilian Gilibrator-2, USA)校准后的质量流量计(七星华创,北京)监测各出口的出气量.测试结果表明,总进气量与总出气量差值百分比小于5%,系统气密性良好.

2.2 气流分布均匀性

采用以CO2为标识气体的浓度廓线方法测量系统中烟道采样口位置气流的分布均匀性.在烟道采样口前10cm处设置一个监测横截面,在横截面上选取8个监测点位(图3),采用CO2分析仪(Thermo 410i, USA)分别监测8个点位在不同风速下(相当于不同稀释比下)CO2的浓度.监测结果表明,系统在达到设计使用风速时(～10m/s),各测点测量浓度相对标准偏差(RSD)值小于5%,气流能达到混合均匀状态(图4).

图4 不同风速下烟道横截面CO2浓度廓线Fig.4 CO2concentration profiles in flue section under various wind velocities

2.3 平行采样测试

进行了两次平行性实验,直接抽取室外大气样品,6路采样通道全开,同时采集PM2.5和PM10样品到停留室底部的Teflon膜上并称重,采样时间为12h,各通道的流量均为16.67L/min.分组检验PM2.5和PM10样品质量的相对标准偏差不超过4%,说明分级采样系统各通道之间的平行性良好.

2.4 颗粒物损失

清洗系统管路,自然干燥后组装,按标准操作进行一次完整燃烧排放采样.采样完成后立刻拆卸进气管路和文丘里部件并用去离子水超声提取20min,提取液旋转蒸发仪浓缩后定容至25mL,由ICS-2500离子色谱仪分析.结果表明,对于采集到的颗粒物(未切割粒径),各种离子在这两个部件处损失均不超过7.5%,合计损失不超过15%(图5).

图5 颗粒物水溶性离子组分在采样进气管以及文丘里部件上的损失率Fig.5 Loss of water soluble inorganic ions in PM2.5at sampling inlet and venture

根据Hildemann等的研究[11],稀释烟道对空气动力学粒径为62µm的粗颗粒的捕集损失高达45%,对1.3µm粒径的细颗粒的捕集损失为7%.可见,通过本方法获得的颗粒物损失主要来自粗颗粒.因此,本系统比较适用于PM2.5等细颗粒的采集,用于采集PM10及以上的粗颗粒时,应对结果进行修正.

2.5 二次稀释倍数校正

由于空压机压力波动导致稀释气供气量存在一定波动,同时系统气密性在可接受范围内亦存在波动,因此有必要校正由上述两种波动带来的二次稀释倍数误差.理论稀释倍数由式(4)计算获得.实际稀释倍数通过检测CO2进气口浓度、出气端浓度及背景值通过式(5)获得.

式中:Q烟气为进入采样嘴的烟气体积流量.结果如图6,R2=0.991表明二次稀释倍数理论计算值可用图中的一次函数来校正.

图6 二次稀释倍数理论值与实测值拟合结果Fig. 6 Calibration results for the secondary dilution ratio

3 系统应用

目前,该系统已应用于实验室模拟我国南方地区典型生物质燃烧源排放含碳污染物的采样分析[33].为了使实验具有一定的代表性,必须确定一个和实际情况类似的燃烧过程.已开展的燃烧类型包括秸秆(水稻、玉米、花生等)或落叶的开放式燃烧、秸秆或薪柴(桉树、荔枝树等)在炉灶燃烧等.对于秸秆或落叶的开放式燃烧,通过称取一定重量的秸秆或落叶,直接放置在搭好的实验台上进行燃烧实验,分别模拟平铺燃烧和堆烧过程.其中,平铺燃烧燃料的厚度不超过田间实际情况.燃料在托盘内燃烧释放的烟气直接由烟尘罩收集后进入稀释通道采样系统.对于秸秆或薪柴炉灶燃烧,搭建南方地区传统炉灶,称取一定重量的秸秆或薪柴,参考煮水实验标准Water Boiling Test Version 4.2.1(参见http://www.aprovecho.org/lab/pubs/testing),模拟农户炉灶实际燃烧过程.除生物质燃烧之外,将旁路封闭、减少稀释倍数的情况下,该系统已应用于研究烹饪[34]、农户燃煤等燃烧过程的排放特征.

4 结语

在参考国内外同类成果的基础上,设计的生物质燃烧源颗粒物稀释烟道采样系统具有以下特点:燃烧条件接近实际燃烧情况,可模拟生物质自然燃烧状态下的污染物排放;多通道同时采样,平行性好;稀释比可在较大范围内调节,使待测污染物浓度落在仪器最佳检测范围内;温度及CO2和CO等气态污染物的浓度实时显示,可实时评估燃烧状态.烟尘罩稀释采样系统的性能测试结果表明,该系统运行稳定,细颗粒物损失低,测量结果可靠.该系统可进一步扩展应用于分析其他民用燃烧源污染物排放特征.

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治霾马拉松能否跑得赢?

北京国际马拉松赛早已落下帷幕,但比赛当天严重的雾霾天成为人们热议的话题.虽然马拉松比赛结束了,但是,治理环境污染、改善空气质量的马拉松仍在进行,而且需要参赛者竭尽全力,向终点冲刺.

冰冻三尺非一日之寒.若要消除“心肺之患”,应从以下3方面做起:

首先,完善应急机制.举办2008年北京奥运会的实践证明,只要敢动真格,良好的空气质量是可以通过一系列治污措施实现的,如排污企业限产停产、机动车限行等.但是,我们的应急机制还不够完善,普遍存在响应时间慢、环节衔接不畅等问题.因此,必须将应急机制发挥到位,才能为治理环境污染赢得时间、积累经验.

其次,提升治污水平.笔者在环保一线工作多年,俗话说,巧妇难为无米之炊,与城市交通管理部门相比,环保部门在信息化执法方面的力量十分薄弱.例如,对机动车异地违规的处置,交通管理部门可通过全国联网系统实现异地处罚,达到治理无盲区.反观环保部门,目前市区两级都未形成互联互通,信息资源无法共享,形成了信息壁垒,延误了执法时机.因此,要尽快打通系统内部信息化的最后一公里,利用大数据、云计算等技术与其他职能部门共享执法资源,提高治理环境污染的效率.

第三,提高全民环境意识.在十面霾伏之下,每个人既是污染的受害者,又是污染的贡献者.一是要树立同呼吸、共治理的意识.相关部门要加大对保护环境的宣传力度,通过进社区、进企业、进工地等方式,采用百姓喜闻乐见的形式讲解环保知识.二是通过物质奖励调动百姓参与环境治理的积极性,如举报违法排污行为给予资金奖励,或通过加大公共交通补贴力度等方式引导人们减少私家车出行频次.三是建议将环境知识纳入中小学教材,使中小学生从小接受环保理念,将知识变成一种习惯,最终达到以知促行.

摘自《中国环境报》

2014-10-29

Design and application of hood dilution sampling system for measuring biomass burning sources.

ZHANG Yi-sheng1, LUAN Sheng-ji1,2*, SHAO Min3, ZENG Li-wu1, LIN Yun1,4, ZENG Li-min3, HE Ling-yan1, HUANG Xiao-feng1(1.Key Laboratory for Urban Habitat Environmental Science and Technology, Peking University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China；2.Key Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, PKU-HKUST Shenzhen-Hong Kong Institution, Shenzhen 518057, China；3.State Joint Key Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871, China；4. Department of Atmosphere Sciences, Texas A&M University, College Station, TX, 77840-3150, USA). China Environmental Science, 2014,34(11)：2741～2748

A hood dilution stack sampling system was designed to measure particulate matter and trace gas emissions from biomass burning sources. The cooling, dilution and ageing process were simulated in the system after the hot flue gases were collected by the hood. A series of isokinetic nozzles were used to adjust dilution ratios ranged from 10 to 70. The design principles and the structure of the sampling system were described in detail. The reliability of the system was verified by performance tests. The system passed hermetic tests with acceptable fine particle loss, and negligible impacts on burning status. Real-time display of burning conditions was achieved by self-designed software. The system was utilized to characterize major carbonaceous species emissions from typical biomass burning sources in South China. Results indicated that the system was suitable of simulating various types of biomass burning activities.

biomass burning sources；hood dilution sampling system；particulate matter；laboratory simulation

X513

A

1000-6923(2014)11-2741-08

张宜升(1982-),男,山东潍坊人,助理研究员,博士,主要事大气环境化学、大气污染源排放特征、有毒有害物质等研究.表论文10余篇.

2014-02-25

国家“973”项目(2013CB228503);国家自然科学基金资助项目(41405114)环境模拟与污染控制国家重点联合实验室专项经费资助(14K04ESPCP);国家“863”项目(2006AA06A309)

* 责任作者, 教授, sjluan@pku.edu.cn