控释尿素对污染土壤镉有效性的影响

向 倩,许 超,*,张杨珠,吴良欢(.华南农业大学资源环境学院,广东 广州 5064；.湖南农业大学资源环境学院,湖南 长沙 408；.浙江大学环境与资源学院,教育部环境修复与生态健康重点实验室,浙江 杭州009)

控释尿素对污染土壤镉有效性的影响

向 倩1,许 超1,2*,张杨珠2,吴良欢3(1.华南农业大学资源环境学院,广东 广州 510642；2.湖南农业大学资源环境学院,湖南 长沙 410128；3.浙江大学环境与资源学院,教育部环境修复与生态健康重点实验室,浙江 杭州310029)

通过培养试验,研究了普通尿素(PU)、硫包膜尿素(SCU)和树脂包膜尿素(PCU)在最大田间持水量(湿润)和 60%田间持水量(适宜湿度)对污染土壤Cd有效性的影响.结果表明,不同水分条件下包膜尿素对土壤Cd有效性的影响差异显著.培养60d后水溶态Cd含量最大田间持水量下均显著低于60%田间持水量下.最大田间持水量下施用PU、SCU和PCU均降低了水溶态Cd含量,降低程度为PCU>PU>SCU;施用SCU和PCU均降低了有效态Cd含量,降低程度为SCU>PCU. 60%田间持水量下施用PU和PCU均降低了水溶态Cd含量,降低程度为PU>PCU;施用PU、SCU和PCU均降低了有效态Cd含量,降低程度为PCU>PU>SCU.不同控释尿素和水分含量对水溶态Cd的影响较有效态 Cd的影响更加突出.最大田间持水量下水溶性 SO42-含量与有效态 Cd含量呈显著正相关;60%田间持水量下铵态氮含量与水溶态Cd含量呈显著负相关,硝态氮含量与有效态Cd含量呈显著负相关.在Cd污染的酸性土壤旱作中,湿润状态下宜施用SCU,适宜湿度下宜施用PCU,以降低土壤Cd的有效性.

控释氮肥；镉；有效性；水分

近年来,随着采矿、冶金及镉(Cd)处理等工业的快速发展,含Cd肥料、农药及污泥的大量施用,我国农田土壤 Cd污染日益加重,严重影响了土壤生态环境和农产品安全[1].如何减少污染土壤Cd有效性以避免农产品中Cd的超标,已成为目前的研究热点之一[1-3].

土壤中Cd的形态转化与有效性受土壤中多种因素的影响,如pH值、有机质、氧化还原电位、矿物成分、水分状况等,尤其是土壤pH值[4-6]、有机质[7-8]、无机氮[9]和水分状况[10-11].Cd污染土壤中施用尿素会使这些影响因素发生一定的变化,从而影响土壤中镉的吸附-解吸[12]、形态转化[11,13]和有效性[12-16]等.

控释氮肥具有显著的环境效益,已成为现代农业、环境等科学研究的热点[17-18].关于尿素和水分状况对土壤 Cd的影响,已开展了一些研究[11,16,19].结果表明淹水条件下控释氮素对土壤Cd有效性的影响随包膜尿素材料和氮用量不同而异[16].目前控释尿素和水分状况交互作用在旱作条件下对土壤Cd有效性影响的研究未见报道;且旱作中土壤水分含量不一样,往往存在水勤水多现象,因此开展不同水分含量下控释尿素对土壤 Cd有效性影响的研究比较有意义.为此,本研究采用培养试验,探讨最大田间持水量(湿润状态)和 60%田间持水量(适宜湿度)下不同控释尿素对土壤Cd有效性的影响,以期为Cd污染土壤旱作条件下氮肥的合理施用提供理论依据和技术支撑.

1 材料与方法

1.1 试验材料

供试土壤为采自广东省韶关市大宝山下游酸性矿山废水污染的水稻 0～15cm的表土,土壤采回后经风干、磨细和过2mm筛,装入封口袋中备用.土壤pH值值为3.98,有机质含量为0.96%,全氮含量为0.66g/kg,铵态氮含量为10.2mg/kg、硝态氮含量为 0.66mg/kg、有效磷含量为4.67mg/kg、水溶性 SO42-含量为 66.4mg/kg,Cd总量0.652mg/kg,有效态Cd 0.053mg/kg,水溶态Cd含量为0.003mg/kg.

供试氮肥为:硫包膜尿素(SCU,sulfur coated urea,34-0-0;硫占总重量的18%,石蜡占总重量的1%),树 脂 包 膜 尿 素 (PCU,polymer coated urea,42-0-0;树脂占总重量的 8%),均由山东金正大生态工程有限公司生产,控释期均为3个月;普通尿素(PU,prilled urea,46-0-0).

1.2 试验方法

试验为不同包膜尿素与不同水分水平两因子试验,包括 3种尿素:硫包膜尿素(SCU)、树脂包膜尿素(PCU)和普通尿素(PU),2个水分含量水平:最大田间持水量(湿润)和 60%田间持水量(适宜湿度).氮肥施用量水平(纯 N)为 200mg/kg土,共计8个处理,分别为:CK1(N 0mg/kg+最大田间持水量)、CK2(N 0mg/kg+60%田间持水量)、PU1(N 200mg/kg+最大田间持水量)、PU2(N 200mg/kg+60%田间持水量)、PCU1(N 200mg/kg +最大田间持水量)、PCU2(N 200mg/kg+60%田间持水量)、SCU1(N 200mg/kg+最大田间持水量)和 SCU2(N 200mg/kg+60%田间持水量),各处理重复4次.称取500g污染土壤放入500mL塑料烧杯中,按不同处理拌入肥料,以固态加入,充分混匀,加入蒸馏水,调节水分含量至所需水分条件.用保鲜膜封口后并用针扎几个小孔以保持一定的空气流通.在随后的培养过程中每隔3d用称重法保持土壤水分含量.为了使培养试验的温度与空气湿度等尽可能与田间情况接近,将塑料烧杯放置于温室内培养,分别于第 5,15,30,60d取样.每次每处理取1杯.

1.3 分析方法

土样经风干后过1.0mm筛备用.土壤pH值测定采用风干土用pH值计(Mi 106)测定,土水比为1:2.5[20].土壤中有效态Cd采用水土比5:1的0.1mol/L(pH值=7.0)CaCl2溶液提取[21],原子吸收分光光度计(Z-2300,日本 HITACHI公司)测定;水溶态Cd采用水土比2.5:1的蒸馏水提取[22],石墨炉原子吸收分光光度计(Z-5700,日本HITACHI公司);土壤 Cd总量用 HCl-HNO3-HClO4(VHCl:VHNO3:VHClO4=15:5:1)消煮,定容过滤后用原子吸收分光光度计(Z-2300,日本HITACHI公司)测定.有机质采用水合热重铬酸钾氧化—比色法测定,土壤水溶性硫酸根含量采用 1:5土水比浸提—铬酸钡比色法测定,土壤铵态氮、硝态氮用 KCl浸提后分别采用靛酚蓝比色法和紫外分光光度法测定[20].

1.4 数据分析

用 SPSS16.0 数据处理软件进行差异显著性检验(邓肯法检验)和相关分析.

2 结果与讨论

2.1 不同包膜尿素对污染土壤Cd形态的影响

由图1可见,水分含量对污染土壤水溶态Cd含量和培养前5d时有效态Cd含量影响较大.与60%田间持水量下各处理水溶态 Cd含量相比,最大田间持水量下,对照处理水溶态 Cd含量在15d时显著升高 36.6%、30d时显著降低24.7%(P<0.05),普通尿素、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理水溶态Cd含量在60d时分别显著降低35.3%、39.4%和42.0%(P<0.05).与60%田间持水量下各处理有效态 Cd含量相比,最大田间持水量下,对照处理有效态Cd含量在5,15d时分别显著降低16.8%和16.0%(P<0.05),普通尿素处理有效态 Cd 含量在 5d 时显著升高44.7%(P<0.05).60d培养中对照、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理水溶态Cd和有效态Cd含量平均值均以最大田间持水量下较低;普通尿素处理水溶态Cd含量平均值以最大田间持水量下较低,而有效态 Cd含量平均值以 60%田间持水量下较低.

最大田间持水量下,普通尿素、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理水溶态Cd含量比对照分别降 低 11.1%～52.0%,1.67%～32.0%和 24.0%～50.0%;与普通尿素相比,树脂包膜尿素处理水溶态Cd含量在15d时显著升高58.33% (P<0.05);与硫包膜尿素处理相比,树脂包膜尿素处理水溶态 Cd含量在 5,30d时分别显著降低 38.9%和50.0%.与对照相比,在5d时普通尿素处理有效态Cd含量显著升高14.6(P< 0.05),硫包膜尿素处理有效态Cd含量显著降低11.7%,树脂包膜尿素处理有效态 Cd含量在 5,30d时分别显著降低12.8%和 18.4%(图 1);硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理有效态Cd含量在5d时比普通尿素处理分别显著降低24.6%和25.5%.水溶态Cd含量平均值表现为CK1>SCU1>PU1>PCU1,有效态Cd含量平均值表现为CK1>PU1>PCU1>SCU1.

图1 不同包膜尿素对镉污染土壤水溶态和有效态Cd含量的动态影响Fig.1 Dynamic changes of water-soluble and available Cd concentration in Cd-contaminated soil after application of different forms of coated urea

60%田间持水量下,与对照相比,普通尿素和树脂包膜尿素处理水溶态 Cd含量分别降低6.25%～63.2%和 1.64%～68.4%,硫包膜尿素处理水溶态 Cd含量在 30d时显著降低 26.3%(P< 0.05)(图 1);与普通尿素处理相比,硫包膜尿素处理水溶态 Cd含量在 15,30d时分别显著升高48.2%和95.8%(P<0.05)(图1);树脂包膜尿素处理水溶态 Cd含量比硫包膜尿素处理降低 10.0%～57.7%(图1).与对照相比,普通尿素、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理有效态Cd含量在5,15d时分别显著降低32.7%、16.0%,17.7%,15.1%,23.0%, 29.3%(P<0.05);硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理有效态Cd含量在5d时比普通尿素处理分别显著升高22.4%和14.5%(P<0.05)(图1).水溶态Cd含量平均值表现为 CK2>SCU2>PCU2>PU2,有效态 Cd含量平均值表现为 CK2>SCU2>PU2> PCU2.

2.2 不同包膜尿素对污染土壤硝态氮和铵态氮含量的影响

由图2可见,最大田间持水量下,与普通尿素处理相比,硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理铵态氮含量在 5,15,30d时分别显著降低 52.1%、25.8%、73.1%和 50.1%、34.3%、16.3%.60%田间持水量下,与普通尿素处理相比,硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理铵态氮含量在 5,15,30d时分别显著降低 52.1%、61.2%、82.2%和 45.4%、39.7%、35.2%.

最大田间持水量下 3个氮肥处理硝态氮含量在培养的5d和15d时显著比其在60%田间含水量下显著升高,30d和 60d时则显著降低(P<0.05).最大田间持水量条件下,与普通尿素处理相比,硫包膜尿素处理硝态氮含量在培养的5,15,30d时分别显著降低 31.5%、4.02%和25.9%,60d时显著升高11.6%;树脂包膜尿素处理硝态氮含量在培养的5,30和60d时分别显著降低48.6%、19.2%和38.4%,15d时显著升高13.8%. 60%田间持水量下,与普通尿素处理相比,硫包膜尿素处理硝态氮含量在 5,15d时分别显著降低62.6%和70.5%,30,60d时分别显著升高63.2%和62.4%;树脂包膜尿素处理硝态氮含量在5d时显著降低48.6%,15,30,60d时分别显著升高66.0%、69.4%和99.1%.

图2 不同包膜尿素对污染土壤铵态氮和硝态氮含量的动态影响Fig.2 Dynamic changes of ammonium nitrogen and nitrate concentration in Cd-contaminated soil after application of different forms of coated urea

2.3 不同包膜尿素对污染土壤 pH值和水溶性硫酸根含量的影响

由图3可见,相同氮肥处理下,60%田间持水量处理土壤 pH值小于最大田间持水量处理(除5d的PU和15,30d的CK).在60d的培养中,普通氮肥、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理pH值在最大田间持水量下比 60%田间持水量下平均高0.12、0.19和 0.17.相同水分条件下,不同包膜尿素处理间 pH值差异较大.最大田间持水量条件下,与对照相比,5d时普通尿素、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理pH值分别显著降低0.09、0.12和0.20(P<0.05),15,30d时所有氮肥处理的pH值均升高,60d时普通尿素处理pH值显著升高、硫包膜尿素处理pH值显著降低.60%田间持水量下,与对照相比,普通尿素处理pH值在5d时显著升高,随着培养时间的延长普通尿素提高 pH值的效应逐渐降低,至60d时显著降低;硫包膜尿素处理pH值在15,30,60d时显著降低;树脂包膜尿素处理pH值在60d的培养中显著降低.

图3 不同包膜尿素对镉污染土壤pH值和水溶性SO42-含量的动态影响Fig.3 Dynamic changes of pH and water-soluble SO42-in Cd-contaminated soil after application of different forms of coated urea

与普通尿素处理相比,最大田间持水量和60%田间持水量下硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理 pH 值分别降低 0.03～0.19(平均 0.12)和0.08～0.17(平均 0.13)、0.11～0.26(平均 0.19)和0.16～0.21(平均0.18).

土壤施用尿素后,尿素水解成铵后可使土壤pH值大幅上升,而尿素经水解后的铵有氧条件下经硝化作用,可使 pH值显著下降;研究结果与其他研究结果[11,15,22]是一致的.尿素刚施入土壤中,以分子形态存在,由于其水溶液 pH值约为7.0～7.2,导致土壤pH值上升;培养后处于氧化层的尿素,在土壤微生物的作用下发生水解生成碳酸铵、碳酸氢铵和氢氧化铵,这些生成物的弱碱性使土壤 pH值快速上升;随着培养时间的延长普通尿素处理的 pH值逐渐降低,原因是生成的NH4+有部分硝化产生 H+使土壤酸化,也即尿素属于酰胺态氮肥,经历产碱、产酸两个过程.两种水分条件下硫包膜尿素处理土壤pH值低于普通尿素处理,60%田间持水量下更为明显;这可能是土壤中的硫包膜中的硫主要由土壤中的微生物氧化后产生H2SO4,导致土壤酸化[23-24];研究结果与其他研究结果[23,25-28]是一致的.一般在旱地土壤中硫的氧化反应比较容易发生,60%田间持水量下土壤的通气状况高于最大田间持水量下,水分含量越高特别是在淹水条件下,硫的氧化速率较慢,因而硫包膜尿素在 60%田间持水量下土壤pH值降低更为明显.硫膜的施入影响了土壤原有的酸碱平衡和氧化还原平衡,表现为土壤交换性酸和交换性铝含量增加、pH值下降[25].树脂包膜尿素处理土壤 pH值低于普通尿素处理,这可能是树脂膜在光照射下发生光氧化分解,促进PE碳链氧化断裂,逐渐生产有机类羧酸[29].

由图3还可见,水分含量对各氮肥处理水溶性SO42-含量影响较大.与60%田间持水量下各处理相比,最大田间持水量下,水溶性 SO42-含量对照处理在 5和 30d时显著升高 10.3%和27.8%(P<0.05),15和 60d时显著降低 22.4%和39.9%(P<0.05);普通尿素处理在30和60d时显著降低18.8%和45.6% (P<0.05);树脂包膜尿素处理在15和60d时显著升高66.2%和49.1%.最大田间持水量下,与对照相比,水溶性SO42-含量5d时普通尿素和硫包膜尿素处理分别显著升高18.7%和9.38%(P<0.05)、树脂包膜尿素处理显著降低12.2%(P< 0.05),15d时普通尿素和树脂包膜尿素处理分别显著升高18.1%和56.6%(P<0.05), 30d时3个氮肥处理分别显著降低33.6%、43.1%和26.9%(P< 0.05),60d时普通尿素和树脂包膜尿素处理分别显著升高 20.8%和 25.9%(P<0.05).60%田间持水量下,与对照相比,水溶性 SO42-含量普通尿素和硫包膜尿素处理分别显著升高24.5%和22.7%(P<0.05),15d时3个氮肥处理分别显著降低13.4%、19.9%和26.9%,30d时普通尿素处理显著升高56.1%、硫包膜尿素和树脂包膜尿素处理分别显著降低31.9%和14.6%(P<0.05), 60d时3个氮肥处理分别显著降低10.6%、48.0%和49.2%(P<0.05).

2.4 土壤Cd形态与pH值、铵态氮、硝态氮和水溶性SO42-的关系

60%田间持水量和最大田间持水量两种水分条件下,水溶态Cd与pH值负相关;且pH值上升1个单位,最大田间持水量下水溶态Cd的下降值约为60%田间持水量时的2.7倍(表1),这说明最大田间持水量下水溶性Cd较60%田间持水量时更易受 pH值的影响,这与杨锚等[11]的研究结果是一致的.60%田间持水量和最大田间持水量两种水分条件下,水溶态 Cd与铵态氮负相关,这是由于尿素施入土壤后,在土壤中转化为NH4+-N,NH4+会与镉离子发生竞争吸附,从而减少镉在土壤颗粒表面的吸附量[9];且 60%田间持水量下其相关性达到极显著水平(P<0.01),这说明60%田间持水量下水溶态Cd较最大田间持水量时易受铵态氮含量的影响(表 1). 60%田间持水量下水溶态 Cd与硝态氮呈极显著负相关(P<0.01).

硫包膜尿素处理土壤水溶态Cd含量在最大田间持水量和 60%田间持水量下均高于普通尿素处理,且60%田间持水量下更为明显.这是因为在氧化条件下,土壤中的硫可通过硫氧化菌对硫元素的利用产生酸性产物 H2SO4的形成,导致土壤pH值降低,显著活化了土壤Cd,导致Cd由稳定态转为易溶态,进而增强其生物可利用性,改变其形态和生物有效性[23,26-27,30].Kayser等[26]研究表明,土壤添加元素硫后,土壤pH值值从7.2降到6.9,土壤中 Cd的 NaNO3浸提态含量增加了 35倍.本研究结果最大田间持水量下有效态 Cd含量与水溶性 SO42-含量呈显著正相关(P<0.05),这是由于土壤对SO42-吸附使土粒表面聚集了大量的负离子可以增加土粒对 Cd的吸持作用,减少溶液中Cd的浓度[31].

除pH值和土壤无机氮外,其他一些因素(氧化还原电位、土壤可溶性有机碳含量等)也影响镉的有效性,这些因素的影响如何,还有待于进一步的研究.此外,不同包膜尿素对旱作作物镉吸收积累的影响也亟需开展研究.

表1 不同包膜尿素处理下土壤Cd形态与土壤pH值、铵态氮、硝态氮和水溶性SO42-的关系Table 1 Correlation of pH value, ammonium nitrogen, nitrate and water-soluble SO42-with available Cd in differently coated urea treatments

3 结论

3.1 两种水分含量下,SCU和PCU土壤pH值均低于PU,60%田间持水量下更为明显.

3.2 水分状况和不同包膜尿素对污染土壤 Cd有效性影响显著,对土壤水溶态 Cd的影响较有效态 Cd更加突出;最大田间持水量较60%田间持水量条件下水溶态 Cd含量下降,最大田间持水量下树脂包膜尿素处理水溶态Cd含量平均值最低.

3.3 最大田间持水量水溶态硫含量与有效态Cd含量呈显著正相关;60%田间持水量下铵态氮含量与水溶态 Cd含量呈显著负相关,硝态氮含量与有效态 Cd含量呈显著负相关;最大田间持水量下水溶态硫含量是影响污染土壤Cd有效性的重要因素,60%田间持水量下铵态氮和硝态氮含量是影响污染土壤Cd有效性的重要因素.

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Effect of different controlled-release urea on availability of Cd in contaminated soil.

XIANG Qian1, XU Chao1,2*,

ZHANG Yang-zhu2, WU Liang-huan3(1.College of Natural Resources and Environment, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, China；2.College of Resources and Environment, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, China；3.Key Laboratory of Environmental Remediation and Ecosystem Health, Ministry of Education, College of Environmental and Resource Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China). China Environmental Science, 2014,34(12)：3150～3156

The effects of prilled urea (PU), sulfur coated urea (SCU) and polymer coated urea (PCU) on Cd availability in contaminated soil under two different moisture conditions-maximum water holding capacity (water holding capacity, WHC, noted as humid condition) and 60% of WHC (noted as suitable humid condition) was investigated through incubation experiment. The results showed that the application of different coated nitrogen fertilizer under different moisture conditions significantly affect the availability of Cd. The concentration of water-soluble Cd at maximum WHC were significantly lower than those at 60% WHC after 60 days cultivation. Under maximum WHC condition, compared with the control, the concentrations of water-soluble Cd of the treatments with PU, SCU and PCU decreased in the order of PCU>PU>SCU, while the concentrations of available Cd of the treatments with SCU and PCU decreased in the order of SCU>PCU. Under 60% WHC condition, compared with the control, the concentrations of water-soluble Cd of the treatments with PU and PCU decreased, showing the order of PU>PCU, and the concentrations of available Cd of the treatments with PU, SCU and PCU also decreased, showing the order of PCU>PU>SCU. The application of different coated nitrogen fertilizer under different moisture conditions has a more remarkable effect on water-soluble Cd concentration than available Cd concentration. Furthermore, under maximum WHC condition, water-soluble SO42-concentration had significant positive correlation with available Cd concentration. However, under 60% WHC condition,the concentration of ammonium nitrogen was significantly negatively correlated with water-soluble Cd concentration, and the concentration of nitrate was significantly negatively correlated with available Cd concentration. The results further suggested that under dry farming operation in the Cd contaminated acid soil, SCU could be adopted in humid condition, while PCU be adopted in suitable humid condition, which could effectively lower availability of Cd in soil.

controlled release nitrogen fertilizer；cadmium；availability；moisture

X53

A

1000-6923(2014)12-3150-07

向 倩(1994-),女,湖南溆浦人,华南农业大学本科生,主要从事土壤重金属污染与防治研究.

2014-03-20

国家自然科学基金(41101293);教育部博士点新教师联合基金项目(20114404120015);华南农业大学大学生创新训练项目(2013-121)

* 责任作者, 讲师, xuchao1388@126.com